最新刊期

    任宏伟, 武晓岗, 王洁, 杜晓, 郝晓刚

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260125
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    摘要:高镁锂比盐湖卤水的锂离子(Li+)高效选择性分离,是我国盐湖提锂产业发展亟待解决的关键问题。电控离子渗透(ESIP)技术通过整合离子选择性识别与连续渗透传输机理,为Li+高效连续选择性分离提供了有效途径。针对锰酸锂(LMO)本征导电性不足、成膜性能差的问题,以磺化聚苯乙烯(SPS)为黏结基质、碳纳米管(CNT)为导电骨架和LMO为锂选择性识别单元,设计制备了SPS/LMO/CNT三元复合膜电极,并将其应用于ESIP系统中,系统探究了膜的电化学响应机制及其对Li+的分离性能。结果表明,SPS/LMO/CNT膜不仅呈现出双电层电容与赝电容协同响应行为,还可实现Li+的可逆脱嵌。最优LMO负载量(400 mg)下,SPS/LMO/CNT膜对Li+的去除率可达67.86%。在Li+和镁离子共存体系中,SPS/LMO/CNT膜对Li+的选择性可达20以上,展现出优异的Li⁺选择性识别与迁移能力。同时,SPS、LMO和CNT相互作用形成的致密交联网络结构赋予了膜良好的循环稳定性,可实现连续5次Li⁺分离循环。  
    关键词:锂离子;电控离子渗透;SPS/LMO/CNT;选择性分离   
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    更新时间:2026-07-03

    郑佳豪, 侯艺菲, 史利娟, 马倩, 易群

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260069
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    摘要:作为实现碳减排的关键技术,CO2捕集、封存与利用正发挥着越来越重要的作用。然而,以传统多孔液体进行CO2捕集面临着依赖有机溶剂、成本高和环境不友好等问题。以ZIF-8为吸附质,筛选了稳定剂,调控了稳定剂与ZIF-8的质量比以及ZIF-8固含量(m(ZIF-8)/(m(ZIF-8) + m(水))),构建了ZIF-8/水相多孔吸附体系,并对其CO2吸附性能进行了测试。结果表明,聚乙烯醇(PVA)为优选稳定剂,在m(PVA):m(ZIF-8) = 1.0:0.5、ZIF-8固含量为5%时,体系具备良好的流动性与分散稳定性,在常温常压下(25 °C、101.3 kPa)的CO2吸附量为0.663 mmol/g。经过5次吸/脱附循环后,该体系的CO2吸附量仍保持在初始CO2吸附量的86%以上。本研究将为开发低成本、低能耗且环境友好的CO2吸附体系提供新思路。  
    关键词:ZIF-8/水相;CO2捕集;聚乙烯醇;CO2吸附体系   
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    更新时间:2026-07-03

    吴子波, 罗橙, 杨运超, 周翔, 刘力豪, 李俊英, 严芳, 李林, 吴路平, 郑珩

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260123
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    摘要:生物质气化制绿色甲醇工艺中,合成气氢碳比调控是整个工艺流程的关键,其直接决定了工艺的碳原子利用率、能耗水平和经济效益。以75000 m3/h(标况)的生物质合成气处理规模为基准,对合成气原位耦合绿氢氢碳比调控工艺、变换-低温甲醇洗协同氢碳比调控工艺、变换-变压吸附(PSA)协同氢碳比调控工艺和变换-N-甲基二乙醇胺(MDEA)协同氢碳比调控工艺进行了综合分析。结果表明,在当前技术水平和市场价格体系下,变换-MDEA协同氢碳比调控工艺具有最低的投资强度和良好的运营经济性,其单位产能投资为4032 CNY/(t·a),财务内部收益率为35.26%,动态投资回收期为5.10 a。合成气原位耦合绿氢氢碳比调控工艺虽然具有较高的碳利用率和负碳排放潜力,但其经济性极度依赖于绿氢成本,属于长期战略性技术。  
    关键词:生物质气化;绿色甲醇;氢碳比调控;绿氢   
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    更新时间:2026-07-03

    周广林, 闫超英, 李继聪, 宣守国, 姜伟丽, 党杰, 何浩燚

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260011
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    摘要:高效、低成本深度脱除甲酸分解法制备氢气中的微量甲酸杂质,在甲酸制氢技术的开发中有着重要应用。以工业煤质活性炭为载体,采用浸渍法制备了一系列不同三乙醇胺负载量(质量分数)的吸附剂,利用XRD、N2吸/脱附、FT-IR和元素分析等手段对改性前后煤质活性炭的理化性质进行了表征;研究了三乙醇胺负载量对吸附剂结构、性质及其吸附氢气中甲酸性能的影响,考察了吸附剂循环性能,并结合红外光谱分析了其脱除甲酸的机理。结果表明,不同三乙醇胺负载量制备的改性吸附剂的甲酸吸附容量主要与煤质活性炭比面积、表面含氮官能团有关,比表面积增大有助于活性组分负载,而表面负载三乙醇胺则增强了其化学吸附性能。其中,当三乙醇胺负载量为5%时制备的吸附剂具有较大的表面积(774 m2/g),N元素质量分数从0.25%(煤质活性炭载体)增至0.68%,对氢气中甲酸的吸附性能最佳。在吸附温度为30 ℃,氢气体积空速为1000 h-1时,其穿透吸附甲酸容量达701 mg/g,是未改性煤质活性炭吸附容量的5.35倍,经过3次循环再生后,吸附容量保持在694 mg/g。这归因于甲酸与三乙醇胺反应生成三乙醇胺甲酸盐,该反应显著提升了吸附剂吸附甲酸的性能。本研究为吸附纯化甲酸分解法制备氢气中的微量甲酸杂质提供了一种新策略。  
    关键词:煤质活性炭;三乙醇胺;吸附;甲酸;氢气   
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    更新时间:2026-06-29

    朱莹, 李博

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260136
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    摘要:在重型柴油车国六排放标准技术路线中,柴油颗粒捕集器(DPF)的主动再生会使后端的NH3选择性催化还原(NH3-SCR)催化剂处于高温水热环境中。因此,开发在该条件下综合性能稳定的催化剂具有重要的应用价值。系统综述了NH3-SCR催化剂的水热失活机制与稳定性提升策略。首先,聚焦分子筛催化剂,分析了水热老化导致的骨架脱铝与活性金属物种迁移聚集的协同失活机制;随后,针对金属氧化物催化剂,阐述了载体相变、活性相结晶和表面活性位点损失的热失活本质。在此基础上,从分子筛组成优化、助剂添加和骨架结构调控等方面,总结了提升水热稳定性的主要策略。最后,对未来高水热稳定性NH3-SCR催化剂的开发前景进行了展望。  
    关键词:NH3选择性催化还原;水热稳定性;分子筛催化剂;金属氧化物催化剂   
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    更新时间:2026-06-29

    王骞, 任泽凯, 丁传敏, 原沁波, 武爱莲

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260026
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    摘要:当前,高效消除剧毒污染物CO是极为迫切的需求,而CO热催化氧化作为一种经济有效的净化策略已得到广泛研究。CeO2具有优异的储氧释氧性能、丰富的表面缺陷位等,是该领域极具潜力的载体材料。然而,传统CeO2基催化剂面临稳定性差、金属利用率低的问题。金属-载体强相互作用(SMSI)在提高催化剂稳定性、金属利用率方面有着卓越贡献。利用尿素热解对CeO2载体进行了预处理,随后将Pt负载于载体上,调控了SMSI,采用XRD、XPS和H2-TPR等方法对Pt/CeO2-NX催化剂进行了表征,探究了催化剂催化CO氧化反应性能。结果表明,预处理使得催化剂表面氧空位数量增大、氧化还原性能显著增强以及SMSI增强。Pt/CeO2-N5展现出最佳的催化性能,在约260 °C下可实现CO转化率达100%,较传统Pt/CeO2-N0(未引入尿素)的CO完全转化温度降低了约40 °C。  
    关键词:Pt/CeO2;CO氧化;金属-载体强相互作用   
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    更新时间:2026-06-24

    蔡羽杰, 杜衍飞, 李智锐, 于洲, 杜建国, 王宇

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260027
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    摘要:面向高温工业低碳转型,氨作为零碳燃料具有广阔应用前景,但低反应活性制约了其应用。富氧燃烧通过提升氧化剂(O2)含量,可有效提升燃烧稳定性。然而,目前针对高温工业工况下氨氢预混旋流火焰的研究仍显不足。基于kW级工业旋流燃烧器实验平台,结合雷诺平均模拟与化学反应器网络模型,研究了空气助燃(氧气体积分数为21%)与富氧条件(氧气体积分数为25%)对低裂解率氨氢预混旋流火焰稳燃及排放特性的影响。结果表明,富氧燃烧显著拓宽了稳燃极限,随着氧气体积分数升高,火焰形态由“V”形转变为直筒形;烟气中未燃NH3与NO之间呈竞争-抑制关系,协同低排放窗口由过量空气系数(λ)≈ 1.2(氧气体积分数为21%)前移至λ ≈ 1.1(氧气体积分数为25%)。数值模拟结果表明,富氧条件相较空气助燃使火焰OH峰值提升约24%,通过NH3 + OH ⇌ NH2 + H2O(R278)等反应加速氨氧化,同时抑制NHi中间体向N2转化,促使活性氮更多流向NO生成方向。相关研究结果阐明了富氧强化氨燃烧的机制及其排放权衡关系,可为高温工业氨燃料清洁高效应用提供理论与实验依据。  
    关键词:氨氢燃料;富氧燃烧;火焰形态;氮氧化物;化学反应器网络   
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    更新时间:2026-06-23

    张鹏, 于明双, 李蕾, 李新哲, 崔茂, 李德祥

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250422
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    摘要:为解决废弃PVC在传统处理过程中脱氯能耗高、易生成有毒副产物等问题,采用反应力场分子动力学(ReaxFF-MD)方法,研究了PVC在超临界水中的定向气化机理及产物调控规律。通过构建超临界水体系和蒸汽体系,揭示了体系类型、温度(2700~3300 K)和反应时间(0~1500 ps)对产物分布的影响。结果表明,相较蒸汽体系,超临界水体系能够显著加速PVC分解。温度升高有利于促进碳链断裂和脱氯反应,在3300 K时93.3%(HCl中氯与 PVC 中氯数量之比)的氯元素以HCl形式脱除,未检测到氯代烃及二噁英类副产物。反应过程表现为两个阶段:前300 ps为快速脱氯阶段,随后进入碳链深度裂解和气体产物生成阶段。超临界水体系中水分子解离产生大量·OH和·H,能够持续促进PVC链断裂,并通过自由基耦合作用及水煤气反应提高H2产率。  
    关键词:PVC;超临界水气化;分子动力学模拟;反应机理   
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    更新时间:2026-06-18

    刘赛, 王晓波, 张云峰, 陈俊涛, 王若蕾, 张鑫, 乔增建, 蒙文军, 王虎, 刘安秀, 籍弘光

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250488
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    摘要:甲烷催化燃烧反应是控制甲烷排放的重要方法。然而,Pd基催化剂在反应工况下存在的烧结失活问题制约了其工业化应用,开发兼具高催化活性和优异抗烧结性能的催化剂是该领域的关键挑战。为阐明Pd-Pt双金属催化剂中n(Pd)/n(Pt)对活性物种尺寸和催化剂催化性能的影响规律,在固定Pd和Pt总负载量(质量分数)为0.46%的条件下,采用浸渍法制备了不同n(Pd)/n(Pt)的Pd-Pt/Al2O3双金属催化剂,并通过XRD和N2吸/脱附等表征方法研究了催化剂的物化性质。在固定床反应器上研究了催化剂的催化甲烷燃烧性能。结果表明,在n(Pd)/n(Pt) = 12.2的Pd-Pt/Al2O3双金属催化剂(Pd-Pt/Al2O3(12.2))中,Pd/Pt物种为尺寸0.5~2.0 nm的亚纳米团簇,且Pd/Pt物种通过氧桥键优先落位于五配位AlO5位点上。Pd-Pt/Al2O3(12.2)兼具良好的催化活性和稳定性,其T50(甲烷转化率达到50%时的反应温度)和失活速率分别为396 ℃和0.0082%/h。  
    关键词:甲烷催化燃烧;Pd基催化剂;双金属催化剂;Pd-Pt界面   
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    更新时间:2026-06-18

    党涛群, 马晨阳, 王兴宝

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260063
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    摘要:稠环芳烃加氢生成的部分加氢产物具有良好的供氢性能,可作为供氢溶剂用于煤直接液化过程。以煤液化组分中的1-甲基萘为模型化合物,在NiMo/γ-Al2O3上进行了1-甲基萘单组分加氢及其与萘混合加氢反应,并建立了相应的动力学模型,以考察支链结构对稠环芳烃加氢反应行为的影响。结果表明,在1-甲基萘及其部分加氢产物中,无支链侧芳环对应加氢路径的活化能更低,因此更易发生加氢反应;而在1-甲基萘部分加氢产物中,与支链相连芳环结构的吸附焓和吸附熵均较低,导致进一步加氢受限。  
    关键词:萘;1-甲基萘;加氢反应;动力学;竞争吸附   
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    更新时间:2026-06-18

    黄京濠, 吴鑫华, 王瑞琦, 汪镭

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250500
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    摘要:化学气相沉积(CVD)法制备多壁碳纳米管(MWCNTs)的效率与质量高度依赖于催化剂催化性能。传统溶胶-凝胶法因前驱体混合不均,易导致催化剂金属颗粒团聚,致使合成的多壁碳纳米管产率偏小、管径较大。将微撞击流反应器应用于Co-Mo/Al2O3-MgO催化剂的连续合成,并以乙烯为碳源,通过CVD法制备了多壁碳纳米管,系统探究了撞击流速与乙烯裂解温度对多壁碳纳米管产率、管径分布和石墨化程度的影响。结果表明,在撞击流速80 mL/min下,所制备的催化剂比表面积达135 m2/g,并展现出优异的还原性能(还原峰温度362.9 °C,耗氢量2.91 mmol/g)。以此催化剂在660 °C下催化裂解乙烯,可实现达6070%的多壁碳纳米管产率,且所获得的多壁碳纳米管具有较大的比表面积(262 m2/g)和较小的平均管径((9.79 ± 2.92) nm)。本研究将为微撞击流技术在高催化性能催化剂设计与多壁碳纳米管可控合成领域提供一定参考。  
    关键词:微撞击技术;多壁碳纳米管;化学气相沉积;乙烯裂解   
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    更新时间:2026-06-11

    裴欣雅, 宋辉, 杨江峰

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260128
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    摘要:甲烷氧化偶联(OCM)反应实现了由最简单的烷烃直接构建C—C键生成C2+烃类化合物,是甲烷高值化利用的理想路径之一。光催化反应以太阳能为驱动力,条件温和且绿色环保,为甲烷选择性活化提供了新思路。光照下,光生载流子在半导体表面生成并分离,通过界面迁移与表面反应构建特定氧化还原环境,驱动目标活性物种生成,实现C—H键定向活化与氧化程度精细调控。光生空穴与活性氧自由基协同作用,使得在传统热催化下难以实现的甲烷高选择性转化成为可能。系统梳理了当前光催化OCM反应的研究进展,重点分析了C—H键活化机理、自由基偶联路径,提出了原位表征、同位素标记和密度泛函理论计算相结合的机理研究方法,分析了本征半导体催化剂、负载型或助催化剂改性催化剂以及基于缺陷工程调控的催化剂催化性能,以期为提升目标产物产率与选择性、实现太阳能驱动甲烷高效转化提供理论依据与设计思路。  
    关键词:光催化;甲烷转化;氧化偶联;C—H键活化;机理   
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    更新时间:2026-06-11

    隋文宽, 王子涵, 刘相洋, 李莎, 于峰, 闫晓亮

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260101
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    摘要:甲烷干重整(DRM)反应是将CH4和CO2转化为合成气的重要途径。然而,Ni基催化剂在反应过程中易发生积碳和烧结,从而失活。三维有序大孔(3DOM)材料具有孔径可调、孔道周期性排列且相互贯通的特点,在促进活性组分分散、强化传质和稳定金属颗粒等方面表现出明显优势,为提升Ni基催化剂抗失活性提供了可行思路。首先,概述了3DOM材料的可控制备,重点探究了胶体晶体模板法中模板微球制备、模板组装、前驱体填充和模板去除对3DOM材料孔径尺寸、有序性与骨架完整性的影响。然后,总结了3DOM材料通过强化传质、构筑氧空位与碱性位促进碳前驱体转化的抗积碳机制,以及通过孔道限域和增强金属-载体相互作用的抗烧结机制。最后,展望了3DOM材料的可控制备、结构分析和工程化应用的研究方向。  
    关键词:三维有序大孔材料;Ni基催化剂;胶体晶体模板法;甲烷干重整;抗积碳;抗烧结   
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    更新时间:2026-06-11

    严海杰, 张海涛, 马宏方, 钱炜鑫, 应卫勇

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    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260109
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    摘要:将二氧化碳(CO2)催化转化为高附加值的C2+混合醇,是实现碳资源循环利用及缓解能源危机的有效途径。CuFe催化剂因其独特的CuFe位点协同作用在CO2加氢制C2+混合醇反应中备受关注。分别采用尿素水解法和共沉淀法制备了不同n(Cu):n(Fe)的CuFe催化剂,结合XRD和N2吸/脱附等对催化剂结构进行了表征,并研究了催化剂在CO2加氢制C2+混合醇反应中的催化性能。结果表明,相对于共沉淀法,尿素水解法能促进催化剂形成片层状结构,该结构有利于避免活性组分的团聚与烧结,并可增大催化剂的比表面积,暴露更多活性位点。在温度为300 ℃、压力为3.0 MPa和空速为3600 mL/(g·h)的条件下,采用尿素水解法制备的UH-3Cu1Fe(n(Cu):n(Fe) = 3:1)表现出最高的催化活性,其CO2转化率、CO选择性、总醇(MeOH + C2+混合醇)选择性和C2+混合醇分布(C2+混合醇与总醇摩尔流量比)分别为26.01%、30.13%、25.44%和19.26%。  
    关键词:尿素水解法;共沉淀法;CuFe催化剂;CO2加氢;C2+混合醇   
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    更新时间:2026-06-08

    赵祖锋, 杨明, 吴坤云, 韩蛟, 刘道胜, 张财顺, 张磊, 高志贤

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260084
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    摘要:为探究Cu-Al尖晶石催化剂在甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中的缓释催化行为,以还原-氧化→酸洗→焙烧的方法对Cu-Al尖晶石催化剂进行了分级处理。通过XRD、H2-TPR和XPS等表征方法分析了催化剂物化性质,并评价了其MSR反应催化性能。结果表明,分级处理可实现催化剂中Cu物种(非尖晶石相、尖晶石相)的可控调变。还原-氧化使尖晶石相Cu含量降低,非尖晶石相CuO分散度提升;酸洗可高效脱除非尖晶石相CuO;焙烧则诱导部分尖晶石相Cu逆向转化为非尖晶石相CuO。同时,分级处理改变了催化剂织构性质,处理后催化剂缓释特征显著增强。反应50 h后,未处理的CA作用下甲醇转化率升高了5.7%,反应68 h后,甲醇转化率稳定在90.5%。CA-300R-300O、CA-HNO3和CA-HNO3-500作用下初始甲醇转化率分别为57.3%、38.8%和42.8%,反应50 h后甲醇转化率分别升高了28.0%、39.2%和35.2%,并依次在90 h、55 h和60 h后稳定在87.5%、82.2%和83.6%左右。本研究可为高稳定性Cu-Al尖晶石缓释催化剂的结构设计与性能优化提供重要的实验数据与理论依据。  
    关键词:Cu-Al尖晶石;Cu物种;甲醇水蒸气重整制氢;缓释行为   
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    更新时间:2026-06-08

    祖金轩, 乔文杨, 徐瑞年, 王宁, 陈标华, 代成娜, 徐玉兵

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250495
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    摘要:为实现“双碳”目标,油田高含碳采出气的高效低能耗捕碳至关重要。选取6种醇胺:乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)、N-甲基二乙醇胺(MDEA)、二乙氨基乙醇(DEEA)和三乙醇胺(TEA),通过1H NMR、13C NMR和FT-IR表征以及密度泛函理论(DFT)计算,系统研究了醇胺分子结构与CO2吸收性能、反应机理的关系。结果表明,在40 ℃、醇胺质量分数30%条件下,MEA与AMP的CO2饱和吸收容量较高(分别为2.72与2.58 mol/kg)。吸收CO2后醇胺液粘度增幅与胺种类密切相关,其中AMP富液粘度最大(20 °C时达8.11 mPa·s)。伯胺和仲胺与CO2反应遵循两性离子机理,而叔胺遵循碱催化水合机理。MEA与CO2两步反应(两性离子生成和质子转移步骤)的吉布斯自由能垒均最低(6.21 kJ/mol和5.03 kJ/mol),DEA与AMP因空间位阻影响,其速控步骤分别为质子转移(15.67 kJ/mol)和两性离子生成(8.70 kJ/mol)。MDEA、TEA和DEEA与CO2反应的吉布斯自由能垒分别为39.77 kJ/mol、42.04 kJ/mol和44.47 kJ/mol,显著高于伯仲胺。本研究可为后续高性能、低能耗混合胺吸收CO2体系的定向设计与开发提供可靠的理论依据。  
    关键词:CO2捕集;醇胺溶液;吸收机制;密度泛函理论   
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    更新时间:2026-06-08

    海雪琴, 马利, 吕鹏, 宋旭东, 苏暐光, 王焦飞, 白永辉, 于广锁

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260149
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    摘要:作为典型的煤化工固体废弃物,煤气化细渣大量堆积会引发严重的生态问题。然而,煤气化细渣也是制备多孔碳的重要原料。为实现煤气化细渣资源化利用,以气流床煤气化细渣分选后的富碳组分(FC)为前驱体,采用KOH/NaOH混合碱一步活化法制备了多孔碳,并研究了m(KOH):m(NaOH)对多孔碳织构性质、表面化学状态和CO2吸附性能等的影响。结果表明,在活化过程中,KOH与NaOH表现出协同作用,可优化FC的孔隙结构。其中,m(KOH):m(NaOH) = 3:1时所得多孔碳(3(K)/1(Na))的比表面积和总孔体积分别为534 m2/g和0.461 cm3/g。3(K)/1(Na)具有介孔-微孔的分级多孔结构,表面粗糙且骨架规整,可为CO2吸附提供充足位点和扩散通道。3(K)/1(Na)的CO2吸附量为16.8 mg/g,较FC(6.5 mg/g)显著提高。  
    关键词:煤气化细渣;碱活化;多孔碳;CO2吸附性能   
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    更新时间:2026-06-05

    张依燃, 张海涛, 马宏方, 钱炜鑫, 应卫勇

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260059
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    摘要:绿氢驱动的CO2加氢制甲醇技术是构建可持续碳循环体系的关键环节,然而其大规模应用仍受到催化剂催化活性不足和微观反应机理认识不清的限制。针对传统Cu基催化剂催化活性较低的挑战,通过Pd掺杂构建Pd-Cu双金属催化剂可显著提升催化性能,但其微观调控机制尚不明确。采用密度泛函理论(DFT)分析了CuPd(111)表面甲酸盐(HCOO*)与逆水煤气变换(RWGS)加氢路径的竞争机理。动力学分析结果表明,RWGS加氢路径为最佳反应路径,其限速步(生成trans-COOH*)能垒为1.34 eV,显著低于HCOO*路径的限速步(CO2活化生成HCOO*)能垒(1.52 eV)。与Cu(111)表面相比, Pd掺杂使催化剂中形成了高催化活性的Cu-Pd协同位点,该位点可通过电子效应稳定RWGS加氢路径限速步的过渡态,使该步能垒由1.97 eV降至1.34 eV,并将cis-COOH*解离为CO*的能垒由0.68 eV降至0.24 eV。相比之下,HCOO*路径中不仅限速步能垒高达1.52 eV,其生成H2COO*的竞争分支更因H*迁移距离过长(3.98 Å,1 Å = 0.1 nm)及表面畸变,导致能垒升高至2.57 eV而被完全阻断。该研究可为CO2加氢制甲醇的催化剂设计及反应工艺优化提供借鉴。  
    关键词:CO2加氢制甲醇;Pd掺杂;密度泛函理论;逆水煤气变换加氢路径;甲酸盐路径   
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    更新时间:2026-06-05

    林青山, 温馨, 郑青榕, 苏璟昱, 郭奕帆

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250503
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    摘要:为提高船舶LNG的安全性和经济性,提出了对LNG蒸发气(BOG)进行吸附并将其作为船舶推进系统燃料供应主路的技术方案。选择内河运输的LNG船舶,就其配装的燃料供应系统及容量为5 m3的 C型储罐,运用HYSYS软件建立燃料供应系统模型,计算储罐充装率为20%~90%时BOG的温度和压力的变化曲线。选择AX-21活性炭、由溶剂热法制备的MIL-101(Cr)和HKUST-1试样,测试了77.15 K氮在试样上的吸/脱附等温线,并在与BOG对应的温度区间和压力范围内,测试了甲烷在试样上的吸附等温线。结合试样主要织构参数表征与XRD、SEM分析,并通过吸附模型预测精度分析,甲烷在试样上的极限吸附热、等量吸附热及可利用容量(UC)计算,比较了甲烷在试样上的吸附性能。结果表明,储罐内BOG温度和压力的变化趋势与充装率有关,充装率由20%增大至90%时,储罐内BOG的安全存储时间延长了1.8倍;罐内BOG温度和压力的变化范围为160~163 K和0~1.1 MPa;对于BOG中甲烷在试样上的吸附平衡,相比D-A方程,Toth方程对吸附平衡数据的预测精度提高了约2.49倍;甲烷在MIL-101(Cr)上具有最大的吸附热和UC。对于船舶LNG中BOG的吸附储存,选择MIL-101(Cr)具有合理性。  
    关键词:船舶;LNG;蒸发气;吸附   
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    更新时间:2026-06-05

    杜宇峰, 黄晔, 郑化安, 师铜墙, 陈景润, 张旭, 张磊, 吴磊

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250451
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    摘要:在可持续发展和全球能源转型的背景下,绿氨作为一种关键的“零碳”化工原料和能源载体,其战略地位日益凸显。首先基于国内外认证标准厘清了绿氨定义,然后综述了绿氨在制备、储运和应用三大环节的技术路线及研究进展,以期为后续技术研发和工程示范提供参考。在制备方面,重点剖析了在热化学哈伯-博世(H-B)工艺合成氨中的绿氢原料替代路径、温和条件热催化路径、柔性/小型化系统路径,并探讨了电化学合成氨、光催化合成氨等新兴技术的机理、优势和挑战。在储运方面,对比分析了道路、管道和海洋运输的技术特点和适用场景。在应用方面,深入探究了绿氨作为含氢载体(直接氨燃料电池、氨分解制氢)、零碳燃料(氨氢/氨煤/氨与高活性燃料混合燃烧)和化工原料(氨法碳捕集)的多场景应用潜力、技术瓶颈和成本趋势。最后,总结并展望了绿氨在构建零碳工业体系中的关键作用及其政策需求。  
    关键词:绿氨合成;可再生能源;低碳发展;氨储运技术;氨能应用   
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    更新时间:2026-06-05
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