最新刊期

    方嘉俊, 李丹, 姚豪, 秦蕊, 庞维新, 李爱蓉

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250354
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    摘要:CO2水合物技术在碳捕集与封存(CCS)领域具有广阔的应用前景。然而,在工业应用中该技术仍存在水合物成核与生长过程缓慢、稳定性差、易受环境温压波动影响而分解等问题。为探究纳米SiO2对CO2水合物生成的促进作用及其稳定性的影响机制,通过实验对纳米SiO2分散液和纯水体系中CO2水合物的成核诱导时间、生成速率以及分解行为等进行了研究。结果表明,加入粒径为60 nm、质量分数为0.5%的SiO2后,CO2水合物的成核诱导时间从纯水体系中的36 min显著缩短至24 min,平均生成速率则由0.198 mmol/min提高至0.288 mmol/min,增幅达45%。并且在293.15 K和101.325 kPa条件下,水合物的分解时间由39 min延长至90 min,稳定性显著增强。研究发现,纳米SiO2在一定程度上可以通过其大的比表面积和表面活性降低CO2水合物的成核能垒,促进非均相成核和反应热散逸;同时也可以在CO2水合物表面形成包裹层,减缓环境热传递,进而提高CO2水合物的生成速率与稳定性。本研究可为纳米材料强化水合物技术在CCS领域的应用提供参考。  
    关键词:CO2水合物;纳米SiO2;生成速率;稳定性   
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    更新时间:2026-05-08

    苏双月, 吴良猛, 包万明, 崔新颖, 钟栋梁

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250429
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    摘要:明确含盐沉积物中CO2水合物生成特征并建立其动力学预测模型,对发展CO2水合物法海洋封存技术具有重要意义。基于含盐石英砂体系开展了CO2水合物生成特性研究,探究了NaCl浓度(质量分数,下同)、压力和含水饱和度对水合物生成动力学参数(诱导时间和气体消耗量)的影响。结果表明,NaCl显著抑制了CO2水合物生成,随着NaCl浓度的增大,水合物生成速率降低,气体消耗量减小。提高压力可增强水合物生成驱动力并促进水合物生成。当压力升高到3.5 MPa时,诱导时间缩短至74.22 min。降低含水饱和度能促进CO2水合物生成,当含水饱和度为40%时,CO2气体消耗量最大(0.0579 mol/mol),水合物生成时间最短(800 min)。建立了含盐石英砂体系CO2水合物生成的化学亲和势模型,揭示了在3.5 MPa下NaCl浓度和含水饱和度等对模型参数的影响规律,模型预测结果与实验数据吻合良好。  
    关键词:CO2水合物;生成动力学;化学亲和势模型;海洋CO2封存;含盐石英砂   
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    更新时间:2026-05-08

    王英博, 任美慧, 王锦龙, 田颖, 蒋吉春, 花磊

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250442
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    摘要:为协调碳减排与环境污染防控,综述了胺法碳捕集过程中挥发性有机化合物(VOCs)排放控制的研究进展。系统分析了VOCs来源(胺逃逸、氧化降解和热降解)及VOCs排放关键影响因素(温度和CO2负载量、氧气与金属离子协同作用、酸性气体),总结了VOCs离线和在线监测技术以及“抑制剂-预处理-净化-吸收剂优化”综合控制策略,并指出相关措施仍面临抑制剂性能有限、末端治理针对性不足等问题。未来研究需填补关键工况区胺液蒸气压数据,研发新型吸收剂和智能调控系统,并构建在线监测预警平台,以实现提高碳捕集效率与控制VOCs排放的双重目标。  
    关键词:碳捕集;有机胺;VOCs;排放特征;影响因素;控制策略   
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    更新时间:2026-05-08

    贾菲, 李海鹏, 王家琪, 熊瑞佳, 何英洛, 田幸, 李坪, 高新华

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250450
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    摘要:甲醇制烯烃(MTO)反应作为一条非石油路线生产低碳烯烃(C2=~C4=)备受关注。具有CHA拓扑结构的SSZ-13分子筛因其孔道结构有序和Brønsted酸位点丰富,在MTO反应中展现出优异的催化潜力。然而,强Brønsted酸位点导致SSZ-13分子筛在反应过程中易积炭失活。采用脱铝改性策略,制备了不同浓度HNO3改性SSZ-13分子筛,通过XRD、SEM和N2物理吸/脱附等技术对HNO3改性前后SSZ-13分子筛进行了表征,并在固定床反应器上对其进行了MTO催化性能评价。结果表明,在350 °C、0.1 MPa下,改性前后SSZ-13分子筛的甲醇初始转化率接近100%,低碳烯烃选择性超过91.0%。随着HNO3溶液浓度从0.5 mol/L升高至5.0 mol/L,SSZ-13分子筛的硅铝比(n(SiO2)/n(Al2O3))从16(SSZ-13-0.5H)升高至21(SSZ-13-5.0H)。在MTO反应中,改性后的SSZ-13-5.0H的催化寿命延长至8.0 h。本研究可为延长SSZ-13分子筛在MTO反应中的催化寿命提供理论支撑。  
    关键词:SSZ-13分子筛;硅铝比;HNO3改性;甲醇制烯烃   
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    更新时间:2026-05-08

    曹振兴, 齐国金, 王硕, 杨永琪, 任美熹, 赵永华

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250438
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    摘要:CO2甲烷化技术能够将温室气体CO2转化为具有高附加值的CH4,是实现碳循环利用的重要路径,其中Ni基催化剂因具有成本低廉和催化活性良好的优点而成为CO2甲烷化的研究热点。然而,Ni基催化剂通常面临活性金属易烧结及CH4选择性低等问题。针对上述问题,采用水热-焙烧法制备了一系列不同Ni含量(10%、30%、50%和60%,质量分数)的水滑石基NiAl复合氧化物催化剂(NiAl-m),利用XRD、XPS和SEM等方法对催化剂进行了系统表征,调控了Ni物种的化学状态与催化剂表面碱性。结果表明,随着Ni含量升高,催化剂的比表面积减小,Ni物种由NiAl2O4尖晶石相逐渐转变为NiO相,同时表面碱性位点数量先增大后减小。其中,NiAl-50(Ni含量50%)在400 ℃、0.1 MPa和空速6400 mL/(g·h)反应条件下表现出最优催化性能,CO2转化率达到约80%,CH4选择性为99.8%。活性Ni物种与碱性位点的协同作用是决定催化剂CO2甲烷化催化性能的关键,且NiAl-m催化下反应遵循甲酸盐路径。本研究可为设计高性能Ni基CO2甲烷化催化剂提供重要的理论依据。  
    关键词:CO2;CH4;甲烷化;NiAl复合氧化物;碱性位   
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    更新时间:2026-05-08

    佟一博, 凌江华, 张海港, 程玉祥, 孙闻, 多依丽, 王硕, 王勇俊, 刘海峰

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250501
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    摘要:废塑料的污染治理与资源化循环利用问题已成为全球性挑战,热解是实现废塑料化学回收与高值转化的重要技术路径。从技术发展和产业化视角,综述了废塑料热解技术在基础研究、工艺开发和应用推广等方面的主要进展与挑战。分析了不同类型塑料的热解机理和不同热解技术,归纳了主要热解工艺操作参数对目标产物分布特性的影响。总结了采用废塑料热解技术在制备液态燃料、富氢气体和低碳烯烃方面的成果,并对热解技术产业化示范案例和未来发展进行了探讨。  
    关键词:废塑料;热解技术;热解机理;高值转化;产业化   
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    更新时间:2026-05-07

    王苛宇, 梁全胜, 李琦, 刘瑛, 蔡博峰, 沈振振, 王宏, 庞凌云, 王贺谊

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260055
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    摘要:在“双碳”目标下,碳捕集、利用与封存(CCUS)是实现能源行业深度减排的关键技术,其中二氧化碳驱油(CCUS-EOR)因其兼具碳减排和增产效益而成为研究重点。然而,针对CCUS-EOR全流程项目,目前尚缺乏统一、可操作的全生命周期碳核算方法学,导致碳减排效益评估的科学性不足。以延长石油5 × 104 t/a CCUS-EOR示范项目为研究对象,构建了一套覆盖“筹建-建设-运营-闭场”全过程的碳减排核算与评价方法。该方法基于排放因子法,系统界定了捕集、运输、驱油封存、伴生气回收和安全监测的核算边界与基准线情景。采用2023年陕西省电力二氧化碳排放因子(0.6335 kg/(kW·h))等数据,对该示范项目在全生命周期各阶段的碳排放情况进行了核算。结果表明,示范项目年基准线排放量为50065.9 t,全生命周期年均排放量为8520.5 t,年净减排量为41545.4 t,全生命周期平均减排效率为83.0%。该方法不仅验证了CCUS-EOR项目显著的碳减排效益,还为构建可核查、可推广的CCUS项目碳核算方法学提供了参考。  
    关键词:CCUS-EOR;全生命周期评价;碳减排;排放因子法   
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    更新时间:2026-04-30

    王克超, 李柏良, 冯艳春, 徐绍平, 边伟, 刘郢, 汪宗太

    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260071
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    摘要:针对我国现有煤热解工艺存在原料利用率低、煤气品质不佳等问题,本文聚焦提出的兰炭制备新工艺中活性组分与兰炭相互作用这一核心科学问题,以神木低阶煤为原料,通过固定床反应器和滴管炉耦合固定床反应器分别探究CO2、H2O单一活性组分及煤热解挥发分在不同温度下与兰炭的相互作用规律,分析其对产物分布及兰炭性能的影响。结果表明,550~700 ℃为神木煤制备兰炭的适宜温度范围。随热解温度升高,兰炭产率降低,灰分与固定碳升高,挥发分与比电阻呈降低的趋势。受限于较大的粒径尺寸,H2O和CO2在650~750 ℃ 可与兰炭发生微弱的气化反应,对灰分和固定碳的影响较小,但显著影响比电阻。此外,煤热解挥发分可抑制兰炭的进一步热解,造成兰炭产率的上升,相较于550 ℃,650 ℃时兰炭产率增加较少,且由于活性组分与兰炭表面的反应导致比电阻下降。本研究明确了活性组分对中低温煤热解兰炭性能的影响规律,为提高原煤利用率、改善煤气品质、煤热解制备兰炭工艺的优化设计及反应器开发提供了理论支撑。  
    关键词:煤热解;兰炭;活性组分;热解温度;相互作用   
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    更新时间:2026-04-27

    王超, 隋建才, 闫梦霞, 徐丹, 吴宝山, 姜晓枫, 谢翔宇

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250446
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    摘要:负载型金属催化剂是多相催化领域的重要分支,其结构的精准设计和调控可显著改善催化性能。与传统原子层沉积(ALD)不同,区域选择性原子层沉积(AS-ALD)可利用前驱体在基底表面不同区域成核行为的差异,实现前驱体在目标区域的选择性沉积,从而为高效稳定的负载型金属催化剂的制备提供新机遇。综述了AS-ALD在负载型金属催化剂微观结构调控方面的研究进展,主要包括核壳或纳米碗状结构催化剂构筑、金属纳米颗粒空间分布调控和金属纳米颗粒表面修饰等。目前,AS-ALD仍面临载体、抑制剂和沉积设备等方面的挑战,未来可重点在新型前驱体分子和抑制剂体系开发等方面寻求突破。  
    关键词:区域选择性原子层沉积;负载型金属催化剂;核壳结构;纳米碗状结构;空间分布;抑制剂   
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    更新时间:2026-04-27

    宋文静, 季伟捷

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250478
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    摘要:甲酸是一种温和的氢能载体,其分解制氢可有效解决氢能储运难题。使用贵金属负载型催化剂是提高甲酸分解制氢反应活性与选择性的有效策略。采用水热法合成了系列Zn掺杂并具有规整形貌(六角片(HP)、堆叠片(SHP))的Al2O3载体,然后通过沉淀沉积法负载Pt,制备了低Pt含量(w(Pt) = 1.0%)的Pt/ZnxAl2-xOy催化剂。利用XRD、SEM和N2物理吸/脱附等方法系统表征了载体及催化剂的晶相结构、微观形貌和织构性质等。通过“形貌-组分”双轨调控策略,探究了催化剂催化甲酸分解制氢性能。结果表明,在200 ℃下,Zn物质的量分数(n(Zn)/n(Al + Zn))为3%的两种形貌催化剂均表现出最优催化性能,甲酸转化率与H2产率均接近100%。适量Zn掺杂增强了Pt与载体间的电子相互作用,优化了Pt的电子结构;过量Zn则会覆盖活性位点,促进甲酸脱水副反应生成CO。此外,相同条件下,富含(110)晶面的HP形貌催化剂具有更高的H2选择性。本文将为设计低贵金属含量、高选择性的甲酸分解制氢催化剂的设计提供新思路。  
    关键词:规整形貌;氢能;甲酸分解;金属掺杂   
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    更新时间:2026-04-27

    郭富江, 王凯, 苑世宁, 毛港涛, 丁垚

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260002
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    摘要:超临界CO2管道在泄放过程中受节流效应影响易出现显著温降,可能诱发材料冷脆和冻堵等安全风险。因此,在工程实践中亟需在保障管道完整性前提下提升泄放效率和可控性。基于OLGA软件构建了超临界CO2管道模型,分别在单端泄放和两端同时泄放工况下,分析了泄放口径对温压演化特征和泄放时间的影响。在此基础上,提出了一种融合分级降压与分区协同思想的“两端交替泄放”策略,并评估了不同泄放口径组合下,该策略在抑制极端温降和提升泄放效率方面的综合调控效果。结果表明,在单端泄放和两端同时泄放工况下,增大泄放口径虽可显著提升泄放速率,但最低温度显著降低,部分工况降至-70 ℃,冷脆失效风险较大,因此难以兼顾安全性与泄放效率。相比之下,两端交替泄放策略通过阶梯式释放压力和非泄放侧换热回温,有效削弱了单次节流强度,抑制了极端温降,使最低温度高于-30 ℃,总泄放时间控制在8.0 h以内。其中,“75 mm + 25 mm”口径组合在保证结构安全的同时,在设定工况下将总泄放时间缩短至约5.0 h,较好平衡了泄放过程的安全性与效率。本文提出的交替泄放思路可为超临界CO2管道泄放过程的低温风险防控和放空工艺优化提供参考。  
    关键词:超临界CO2;放空模拟;交替泄放;泄放口径;泄放效率   
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    更新时间:2026-04-27

    靳留勇, 齐晓宾, 董建宏, 朱治平

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250456
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    摘要:热解是实现低阶煤高值化利用的关键途径,其核心在于开发高效热解反应器。优化多段变径循环流化床热解反应器的提升管结构,可强化反应器内颗粒的返混和掺混效果。采用冷态实验方法,以粉煤和半焦为原料,研究了扩径结构和给煤喷口布置方式(切向、斜切和斜插)对颗粒流动特性的影响。结果表明,扩径结构可有效抑制颗粒浓度沿轴向的衰减。当扩径比为1.16和1.27时,热解区颗粒体积分数可提升15%~40%(与等径结构相比),进而促使该区域形成局部浓相区。当给煤喷口采用斜切布置时,煤粉与半焦的掺混效果最佳,固相中煤粉质量分数沿提升管轴向可维持在0.2左右,离散系数小于0.05。  
    关键词:变径结构提升管;煤粉;半焦;返混;掺混;热解   
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    更新时间:2026-04-27

    李超群, 杨佳文, 易浩凯, 高怡然, 王乐萌, 袁世通, 张盼

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250423
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    摘要:在全球积极应对气候变化的背景下,发展高效的碳捕集技术对于实现“碳中和”目标至关重要。为研究利用介质阻挡放电(DBD)技术优化粉煤灰基催化剂结构的可行性,进而提高其对单乙醇胺溶液CO2解吸的催化性能,采用响应面法分析了电压、处理时间和N2流量对粉煤灰基催化剂催化性能的影响。结果表明,DBD处理能显著优化催化剂的织构性质并优化活性位点。在电压27 kV、处理时间646 s和N2流量111 mL/min的最优条件下制备的Ni/FA-a-DBD(FA和a分别代表粉煤灰和碱改性)表现出较好的催化性能,其平均CO2解吸量提升率为16.53%(与Ni/FA-a相比)。  
    关键词:介质阻挡放电;粉煤灰基催化剂;CO2解吸;单乙醇胺溶液;响应曲面法   
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    更新时间:2026-04-27

    胡亦工, 刘强, 刘炳昱, 王奕皓, 李文慧, 郭新闻

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250417
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    摘要:随着化石能源枯竭和碳减排压力日益增大,可持续航空煤油在航空业实现2050年净零排放目标中的作用越发显著。目前,可持续航空煤油制备技术多样,具有原料来源广泛和反应机制复杂等特点。对油脂加氢、生物质气化等可持续航空煤油制备技术进行了综述,重点分析了不同技术的原料可持续性、反应机理和工艺流程等,并从经济性、原料类型和二氧化碳减排贡献等维度对各技术进行了评估,以期为可持续航空煤油制备技术选择和产业战略布局提供参考。  
    关键词:可持续航空煤油;碳减排;生物质;二氧化碳   
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    更新时间:2026-04-27

    张思琦, 孟令臣, 吴慧玲, 李浩东, 刘博帆, 王德辰, 袁胜华

    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260086
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    摘要:针对铜基催化剂在1,4-丁二醇(BDO)脱氢制γ-丁内酯(GBL)反应中,不同制备方法所得催化剂缺乏系统性对比、构效关系不明确及反应网络不完善等关键科学问题,本文采用分步沉淀法制备了一系列CuZnAl催化剂(记作CZx-ZA),并与共沉淀法制备的CZA进行对比。系统考察了工艺条件对BDO脱氢制备GBL催化性能的影响,筛选出最优催化剂CZ1-ZA及其最佳工艺条件:220 °C、空速1.0 h-1、气体/醇摩尔比5.0,N2氛围中BDO转化率达99.94%,GBL产率达99.00%,且240 h长周期测试中稳定性优异。通过XRD、TEM、N2物理吸附、N2O滴定、XPS、H2-TPR及NH3-TPD等多维度表征手段,系统研究了催化剂结构、织构性质、电子态、还原行为及表面酸性与催化性能之间的构效关系。实验结果表明,分步沉淀法有效优化了催化剂的织构性质与电子结构,使CZ1-ZA具有适中的比表面积、最小的孔径和最高的铜分散度,增强了Cu-ZnO相互作用与铜物种可还原性;分步沉淀法实现了对催化剂酸强度分布的精准调控,使酸中心集中于弱酸和中强酸区域,有效避免了强酸位点过多引发的脱水副反应。构建的BDO脱氢反应网络明确了主副反应之间的路径竞争机制。本研究为高性能BDO脱氢制GBL催化剂的设计开发提供了理论依据。  
    关键词:1,4-丁二醇;γ-丁内酯;分步沉淀法;CuZnAl催化剂;反应网络   
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    更新时间:2026-04-27

    刘佳星, 张茹, 花儿

    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20260118
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    摘要:为应对工业过程排放的酸性废气污染危机,制备了一种新型低共熔溶剂(DES),以1,2-丙二醇(PG)为氢键供体、己基乙二胺(Hexen)为氢键受体按1:1摩尔比构成。通过熔点证明了PG-Hexen成功合成,其室温黏度仅为27.85 mPa·s,表现出良好的流动性与吸收潜力。通过密度泛函理论(DFT)和分子动力学(MD)模拟,从分子层面分析了PG-Hexen的氢键作用、热力学行为及对三种酸性气体(CO2、SO2、H2S)的吸收能力与微观机制。结果表明,PG与Hexen之间主要形成O—H···N型氢键(EHB为30 kJ·mol-1),形成过程热力学自发(ΔG = -26.71 kJ·mol-1)。PG-Hexen对酸性气体的吸收能力(mol/mol)顺序为SO2(0.49)> CO2(0.37)> H2S(0.33),能量分析显示,PG-Hexen与SO2的作用强度(-3471 kJ·mol-1)远高于CO2(-1187 kJ·mol-1)和H2S(-777 kJ·mol-1),且以范德华相互作用为主导。空间分布表明,SO2均匀分布于PG-Hexen液相内部,而CO2和H2S主要富集在气液界面。本研究从微观层面探究了PG-Hexen的结构特征与气体吸收能力,为设计多组分废气协同处理体系及绿色溶剂的应用提供理论依据。  
    关键词:低共熔溶剂;密度泛函理论;分子动力学;模拟;气体吸收   
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    更新时间:2026-04-27

    金媛缘, 柯天, 张伟, 陈川, 张治国, 鲍宗必, 任其龙, 杨启炜

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250474
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    摘要:在聚合级乙烯生产中,深度脱除微量乙炔是保障下游工艺安全与催化剂稳定性的关键环节。相较于能耗高且脱除性能有限的传统技术,吸附分离法因具有绿色节能潜力而备受关注,其核心在于开发可精准辨识乙炔的高分离性能吸附剂。由于乙炔与乙烯在分子尺寸等物理性质上高度接近,开发精准辨识乙炔分子的吸附剂极具挑战。金属有机框架(MOFs)材料凭借可调控的孔道结构与表面化学性质,在此领域展现出巨大应用潜力。系统综述了用于乙炔/乙烯吸附分离的MOFs材料研究进展,重点归纳了氢键识别与柔性响应等核心设计思路及配体功能化、孔径/形状调控与孔空间分割等构筑策略对分离性能的提升作用,并总结了绿色放大合成与颗粒成型的关键技术进展。未来研究需由“本征选择性”迈向“工程可用性”,聚焦复杂工况稳定性、传质动力学、成型强化、工艺集成与经济性评估,加速高性能MOFs材料的工业化应用进程。  
    关键词:乙炔;乙烯;吸附分离;金属有机框架   
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    更新时间:2026-04-22

    刘锦伟, 吕品, 安振武, 毛港涛, 王凯

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250398
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    摘要:随着绿色能源体系的快速发展,海底管道正面临着如非混溶体系顺序输送等日益复杂的运行工况,批次间掺混风险显著增大。为了明确此类体系在输送过程中的界面演化及掺混特性,创新性地利用全可视化轮式环路和565  m长距离缩尺多相流环路,并选取白油-水非混溶体系开展实验,系统研究了非混溶体系顺序输送过程中的混油行为,揭示其掺混机理和主控因素,并提出可参考的优化输送策略。结果表明,非混溶体系的掺混行为受流体剪切、湍流及重力不稳定性的共同控制。低流速时,流型以稳定的分层流为主,掺混段长但含油率低。高流速时,分层流转为分散流,湍流促进油滴细化和壁膜剥离,掺混现象集中于水段塞两端。实验条件下,分散流中含油段长度最低可降至分层流的28.56%,而出口平均含油率为分层流的2.68倍。基于上述结果,建议在能耗可控的前提下采用较短的初始油塞,在较高流速下维持分散流输送,并采用低黏度相先行、高黏度油相后行的输送策略,以缩短掺混段、抑制壁膜拖尾,从而提升输送稳定性。研究结果可为非混溶体系顺序输送中的掺混风险管控与操作参数优化提供参考,助力多元能源安全高效输送。  
    关键词:海底管道;非混溶体系;顺序输送;界面演变;掺混机理   
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    更新时间:2026-04-22

    吴子波, 李俊英, 郭继奎, 郑珩, 吴路平, 王雪峰, 胡志彪, 邓晋

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250376
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    摘要:二氧化碳(CO2)加氢制甲醇技术可以实现对CO2的资源化利用,有望从根本上消除其对气候的不利影响。该技术与CO2捕集、风-光电制氢集成后,可以切实推动能源结构向低碳清洁能源方向转型。鉴于CO2稳定的化学性质,开发高效稳定的催化剂对于实现CO2加氢制甲醇技术的工业化突破至关重要。首先,通过对比CO2加氢制甲醇技术中不同催化剂的特点,明确了铜基催化剂良好的工业应用前景。然后,以反应机理、活性中心、载体和助剂为切入点,系统综述了国内外铜基催化剂的研究进展,并在此基础上总结了铜基催化剂催化性能的优化方向。最后,基于相关技术的中试及工业化进展,从工艺及技术经济性角度指出了铜基催化剂工业化过程中的技术瓶颈及其应对策略。铜基催化剂研究已进入机理指导下的催化剂设计阶段,尽管多数成果仍处于实验室阶段,但随着理论研究的深入、催化剂制备技术的发展,以及工业化手段的升级,在新的催化体系出现之前,铜基催化剂仍有望作为CO2加氢制甲醇技术实现大规模工业化所使用的主要催化剂。  
    关键词:CO2加氢;甲醇;多相催化;铜基催化剂;工业化   
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    更新时间:2026-04-17

    冯芳蕊, 黄俊虎, 李旭飞, 徐文龙, 程家华, 郑泳茵, 黄维秋

    当前状态: 二校优先
    DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20250410
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    摘要:丙烯(C3H6)是石油化工行业重要的烯烃原料,其生产过程中会产生丙烷(C3H8)等杂质,降低产品纯度,因此需对C3H8/C3H6进行精细化分离。沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)作为金属有机框架材料(MOFs)的一个分支,因孔结构可调、稳定性优异等特性成为气体分离领域的候选材料之一。ZIFs多样的拓扑结构对气体吸附分离具有显著影响。选择不同拓扑结构的ZIFs(ZIF-2、ZIF-3、ZIF-6、ZIF-8和ZIF-10),基于巨正则蒙特卡洛(GCMC)分子模拟方法,分析了拓扑结构对其C3H8/C3H6(50/50,体积比)吸附分离性能的影响。结果表明,拓扑结构影响ZIFs孔结构,进而影响孔环境、亲和力和流固相互作用,导致吸附量、吸附热、阈值压力和C3H8/C3H6分离选择性等产生变化。BCT型ZIF-2的超微孔导致气体分子与孔壁的相互作用较强,低压(< 50 kPa)下C3H8/C3H6分离选择性最高(50 kPa时为≤1.40),适用于低压下小规模分离。MER型ZIF-10的大孔径和三维通道导致高压(≥ 100 kPa)下形成多层吸附,气体分子间相互作用力和气体分子与孔壁间相互作用力产生协同作用,C3H8吸附量和C3H8/C3H6分离选择性均最高(100 kPa时分别为8.33 mmol/g和1.34),适用于高压下大规模分离。SOD型ZIF-8受孔结构和吸附亲和力的双重限制,C3H8/C3H6分离选择性最低。本研究可为ZIFs定向设计及C3H8/C3H6分离优化提供参考。  
    关键词:ZIFs;拓扑结构;C3H8/C3H6;孔结构;分子模拟   
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    更新时间:2026-04-17
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