最新刊期

    2026 51 5

      C1化学与催化转化

    • CO2环加成用离子液体/金属有机框架催化材料研究进展

      刘爽, 兰健文, 李正鹏, 杨旭, 程杨
      2026, 51(5): 1-8. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250284
      CO<sub>2</sub>环加成用离子液体/金属有机框架催化材料研究进展
      摘要:为了应对全球气候变化挑战及实现“碳中和”目标,碳捕集、利用与封存(CCUS)技术已成为减少温室气体排放的关键途径。其中,将CO2捕集并转化为环状碳酸酯,具有显著的经济与环境优势,被认为是极具工业应用前景的碳捕集与利用技术之一。综述了CO2与环氧化物的环加成反应机理,点明了传统催化体系回收性差、缺少亲核基团等方面的局限性,重点阐述了离子液体/金属有机框架(IL/MOF)复合材料的合成方法:原位封存法、前修饰法和后修饰法,分析了IL/MOF复合材料催化性能,并指出了目前其存在的稳定性差、活性组分易流失等不足。未来研究应聚焦于构建微孔-介孔MOF载体,以充分利用多级孔的结构优势,使IL/MOF复合材料催化性能进一步提升,并开发出适用于低浓度CO2混合气体化学转化的绿色、低能耗且高效的IL/MOF复合材料,以满足实际工业化应用的需求。  
      关键词:碳捕集;金属有机框架;离子液体;复合材料;环加成反应;环状碳酸脂   
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      更新时间:2026-05-22
    • Al3+和Ga3+共掺杂CuZn催化剂催化合成气制低碳醇性能研究 wxIcon

      田敏, 田星, 李时荣, 王峰, 黄伟
      2026, 51(5): 9-18. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250261
      Al<sup>3+</sup>和Ga<sup>3+</sup>共掺杂CuZn催化剂催化合成气制低碳醇性能研究
      摘要:随着化石燃料储量的不断减少、油价的持续攀升以及环境问题的日益严重,人们对替代能源展开了深入研究。Cu基催化剂是合成气直接制低碳醇(C2~C6醇,简写为“C2+醇”)的重要催化剂之一,但存在甲醇占比较高、乙醇和C2+醇占比较低的问题。采用完全液相法制备了一系列不同n(Al):n(Ga)的CuZn催化剂(CuZnAlGa),采用XRD、N2吸/脱附和H2-TPR等方法对催化剂的物相组成、织构性质和还原性等进行了表征,并在浆态床反应器中进行了合成气加氢制C2+醇反应,分析了CuZnAlGa的催化性能。结果表明,n(Al):n(Ga) = 1:2时,催化剂表面氧空位含量最高,表现出最佳的催化性能。在553 K、4.0 MPa和n(H2):n(CO) = 2:1条件下反应168 h,CO转化率达11.54%,乙醇和C2+醇在总醇中的占比(物质的量分数)分别为71.25%和86.88%。  
      关键词:Al3+和Ga3+共掺杂;CuZn催化剂;完全液相法;乙醇;低碳醇   
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      更新时间:2026-05-22
    • 基于DFT的LaNiO3载氧体上化学链蒸汽甲烷重整反应机理研究

      周浩哲, 梁志永, 方俊飞
      2026, 51(5): 19-28. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250462
      基于DFT的LaNiO<sub>3</sub>载氧体上化学链蒸汽甲烷重整反应机理研究
      摘要:化学链蒸汽甲烷重整(CL-SMR)是一种高效转化CH4制备清洁能源的技术,其中,LaNiO3因具有优异的储氧性能和催化活性而被视为潜在的载氧体。然而,CH4在LaNiO3表面的微观转化机理尚未完全明晰,限制了LaNiO3载氧体的定向优化设计。为探究在LaNiO3(110)表面CL-SMR反应机理,基于密度泛函理论(DFT),首先构建了CH4分解过程中各中间体(CHx,x = 0~4)在LaNiO3(110)表面的吸附模型,明确了稳定吸附构型。然后,从CH4连续脱氢、CO/CO2生成、H2/H2O生成和氧扩散4个过程解析了微观反应路径。结果表明,CH4在LaNiO3(110)表面的连续脱氢过程中,各中间体与载氧体表面存在较强相互作用,吸附构型稳定,且该过程在热力学上有利,反应路径稳定可行。其中,CH脱氢过程所需的能垒因显著高于其他步骤,成为整体反应的速率控制步骤。生成的CO易进一步反应转化为CO2,而H则更倾向于生成H2O。此外,反应消耗表面氧后形成的氧缺陷位可通过体相晶格氧均匀扩散得到补充。LaNiO3载氧体可有效促进CH4转化为CO2和H2O,但需通过降低限速步骤的能垒,进一步提升其催化性能。相关研究结果明确了CH4在LaNiO3(110)表面的反应机理,以期为CL-SMR工艺中高性能LaNiO3载氧体的设计提供理论参考。  
      关键词:化学链重整;密度泛函理论;LaNiO3载氧体;CH4   
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      更新时间:2026-05-22
    • 制备方法对CuZnGa催化剂CO2加氢制甲醇催化性能的影响

      张瑜, 郑元爽, 王秀林, 聂锁府, 何伦, 顾榜
      2026, 51(5): 29-35. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250280
      制备方法对CuZnGa催化剂CO<sub>2</sub>加氢制甲醇催化性能的影响
      摘要:甲醇是一种重要的基础化工原料和能量载体,利用CO2催化加氢制甲醇在一定程度上可以缓解能源短缺问题,同时也符合绿色经济发展需求。比较了3种不同制备方法(共沉淀法、水热法和溶胶凝胶法)制备的CuZnGa催化剂在CO2加氢制甲醇反应中的性能差异,并结合XRD、TEM、N2吸/脱附、XPS、CO2-TPD和H2-TPR等对催化剂的物化性质进行了系统分析。结果表明,共沉淀法制备的催化剂具有最大的比表面积(49.0 m2/g)和最高的氧空位相对含量(19.8%),可提供更多活性位点,显著促进CO2的活化与转化。在260 ℃、4 MPa和7500 mL/(g·h)条件下反应10 h,共沉淀法制备催化剂的CO2转化率可达15.8%,甲醇选择性可达56.4%,表现出最优的催化性能。  
      关键词:CuZnGa催化剂;CO2加氢;甲醇;共沉淀法;氧空位;比表面积   
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      更新时间:2026-05-22

      低碳分子转化合成

    • 高雯雯, 梁越, 王金山, 王康军
      2026, 51(5): 36-45. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250225
      老化处理促进Cu/SiO<sub>2</sub>原位还原增强糠醛加氢制糠醇反应性能
      摘要:将生物质衍生物糠醛通过选择加氢转化为糠醇是实现生物质资源转化利用的重要途径之一。Cu/SiO2催化剂是工业领域常用加氢催化剂,但其在糠醛加氢反应中仍存在催化活性不足的问题。采用共沉淀法制备了Cu/SiO2催化剂,然后分别在常温、60 ℃、80 ℃、100 ℃和120 ℃下进行老化处理,研究了老化温度对Cu/SiO2催化剂糠醛加氢制糠醇催化性能的影响,并分析了反应前后催化剂的结构变化情况。结果表明,在20 mL糠醛、催化剂用量为0.2 g、反应温度为180 ℃、反应压力为3.5 MPa和反应时间为2 h的最佳反应条件下,60 ℃下老化所得催化剂(Cu/SiO2(60))表现出良好的催化性能,其糠醛转化率为99.0%,糠醇选择性为96.2%。适宜的老化温度(60 ℃)可有效促进Cu2+物种在反应过程中原位还原为Cu0、Cu+物种,这有助于提高Cu物种分散性,减小Cu物种尺寸,从而提高催化剂催化性能。  
      关键词:Cu/SiO2催化剂;老化温度;糠醛加氢;原位还原   
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      更新时间:2026-05-22
    • MTiO3型复合催化剂催化尿素醇解制碳酸丙烯酯性能 wxIcon

      余结贞, 陶长元, 杜军
      2026, 51(5): 46-53. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250228
      MTiO<sub>3</sub>型复合催化剂催化尿素醇解制碳酸丙烯酯性能
      摘要:碳酸丙烯酯(PC)在电池、化工领域应用广泛。尿素醇解法制PC具有原料廉价易得、反应条件温和等特点,具有广阔的工业应用前景。然而,常用的金属氧化物催化剂存在活性组分流失严重、重复使用性能差等问题,严重限制了尿素醇解法的工业化发展,亟需开发兼具高活性与稳定性的催化剂。制备了MTiO3型复合催化剂,通过TGA-DSC、XRD和SEM等多种表征手段,研究了制备条件对催化剂结构和催化尿素醇解制PC性能的影响,并优化了反应条件。结果表明,经750 ℃焙烧制备的MgTiO3-750催化活性最佳,在反应温度170 ℃、反应时间3 h、n(1,2-丙二醇):n(尿素) = 1.5:1.0和催化剂质量分数1%条件下,PC产率达91.2%。该条件下MgTiO3-750重复使用5次,其PC产率可维持在80.0%~90.0%。进一步构建了复合催化剂MgTiO3 + ZnO,发现通过MgTiO3 + ZnO中的中强碱位点协同作用,在相同反应条件下PC产率提升至95.7%,重复使用多次MgTiO3 + ZnO,其PC产率仍超91.0%,且通过补充ZnO进行再生处理可恢复催化剂催化活性。  
      关键词:溶胶凝胶法;MTiO3型复合催化剂;尿素醇解;碳酸丙烯酯   
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      更新时间:2026-05-22
    • 草酸二甲酯加氢过程中Cu/SiO2催化剂失活机制研究

      杜佳奇, 李文龙, 王佳杰, 宋元江, 王小莉, 赵安民, 李扬, 胡志彪
      2026, 51(5): 54-60. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250177
      草酸二甲酯加氢过程中Cu/SiO<sub>2</sub>催化剂失活机制研究
      摘要:草酸二甲酯加氢制乙二醇是煤炭高效清洁利用的代表性技术路线,在“碳中和”背景下受到了广泛关注。尽管该路线已实现工业化,但在目前的工业装置中仍存在催化剂易失活的问题。为研究催化剂失活机制,选取Cu/SiO2催化剂为模型催化剂,通过稳定性评价测试,结合XRD、TEM、N2吸/脱附、TGA及XPS等表征方法,分析了煅烧、还原和失活Cu/SiO2催化剂催化性能和结构的变化。结果表明,导致Cu/SiO2催化剂失活的主要原因是Cu颗粒团聚、积炭及活性组分Cu的价态变化。其中,Cu颗粒团聚会导致暴露催化剂表面的活性位点数量减小,催化活性降低;中间产物发生一系列副反应产生的积炭会覆盖催化剂的部分活性位点,导致催化活性降低;反应过程中Cu的价态变化会导致Cu+和Cu0在催化加氢过程中的协同作用被破坏,导致催化剂失活。  
      关键词:草酸二甲酯;加氢;乙二醇;Cu/SiO2催化剂;失活   
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      更新时间:2026-05-22
    • 共沉淀法制备Ag-ZrO2-SiO2催化剂及其乙醇制丁二烯性能研究

      柳蒙蒙, 余淦, 贾伯阳, 黄明真, 崔燕冉, 陈亚松
      2026, 51(5): 61-67. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250224
      共沉淀法制备Ag-ZrO<sub>2</sub>-SiO<sub>2</sub>催化剂及其乙醇制丁二烯性能研究
      摘要:开发新型乙醇制丁二烯催化剂是实现传统丁二烯生产路线替代的关键。采用共沉淀法,通过调控Zr前驱体浓度,制备了系列Ag-ZrO2-SiO2催化剂。利用XRD、SEM、N2吸/脱附、ICP-OES和Py-IR等手段,对催化剂进行了表征,并利用固定床反应器评价了催化剂乙醇制丁二烯催化性能,探究了酸性调控对催化剂催化性能的影响。结果表明,通过调控Zr前驱体浓度,优化催化剂Lewis酸量及其强度分布,可以促进乙醛C—C耦合主反应,同时抑制乙醇脱水生成乙烯等副反应。在温度为420 ℃、重时空速为0.3 h-1的反应条件下,AZS-2催化剂(制备过程ZrO(NO3)2溶液质量分数为10%)具有最佳催化性能,其乙醇转化率为80.0%,丁二烯选择性为47.3%,乙烯选择性显著低于其他催化剂。  
      关键词:Ag-ZrO2-SiO2催化剂;共沉淀法;乙醇制丁二烯;Lewis酸调控   
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      更新时间:2026-05-22

      碳资源转化利用

    • 生物质基缓释尿素的制备及其缓释性能研究 wxIcon

      王洁, 倪杰, 赵章有, 吴可荆, 鲁厚芳
      2026, 51(5): 68-76. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250203
      生物质基缓释尿素的制备及其缓释性能研究
      摘要:现有缓释尿素产品普遍存在生产成本较高及降解产物污染环境等问题,限制了其在农业生产中的应用,因此开发具有环境友好特性的高效低成本缓释尿素是缓释肥料发展的方向。以4种生长形态不同的生物质作为原料,通过物理混合制备了生物质基缓释尿素(Biomass-based slow-release urea,B-SRU),系统比较分析了不同B-SRU缓释性能差异。结果表明,由于生物质原料的结构和组分存在差异,制备温度对不同B-SRU缓释性能有较大影响。随着制备温度升高,草本类B-SRU缓释性能逐渐提高,尿素释放率可降低33.01%,木本类B-SRU缓释性能则呈逐渐降低趋势,藤本类和麻类B-SRU缓释性能分别呈现“V”型和倒“V”型变化规律。SEM和FTIR表征结果证实生物质与尿素之间的结合机制主要为物理致密包裹和氢键网络双重作用。释放动力学分析表明,B-SRU中尿素释放主要受经典Fick扩散主导,尿素分子主要通过生物质基质物理孔隙进行扩散迁移。  
      关键词:生物质;缓释尿素;缓释性能;释放动力学   
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      更新时间:2026-05-22
    • 袁思佳, 耿李涛, 周海云, 徐振佳, 赵培涛
      2026, 51(5): 77-86. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250420
      FeCl<sub>3</sub>或CaO与生物质协同调理对深度脱水污泥燃烧特性的影响
      摘要:城市污水处理过程中产生了大量剩余污泥,这些污泥具有含水率高、灰分含量高和热值低等特征,严重制约其焚烧减量与能量回收效果。污泥深度脱水常需引入化学调理剂与生物质骨架构建剂,但上述试剂对脱水污泥后续燃烧行为的影响尚缺乏系统认识。以FeCl3、CaO为典型化学调理剂,以稻秆、玉米秸秆和竹子为生物质骨架构建剂,调理后获得脱水污泥,并利用热重分析研究了脱水污泥燃烧特性。结果表明,FeCl3调理后,污泥的着火温度和表观活化能降低,燃烧特性指数增大,脱水污泥的燃烧反应活性显著提升;而CaO调理后,污泥的着火温度和表观活化能上升,燃烧失重率和燃烧特性指数减小,不利于燃烧。生物质调理时,脱水污泥总失重率和最大失重速率显著增大,着火温度随生物质添加量增大而上升,表观活化能由原污泥的26.60 kJ/mol增大至29.87~41.16 kJ/mol,燃烧活性整体趋于“生物质化”。与添加生物质相比,FeCl3-生物质协同调理后,污泥在保持较大总失重率的同时,表观活化能减小,CaO-生物质协同调理则使污泥的表观活化能增大,表明FeCl3-生物质具有更显著的协同促进作用。  
      关键词:脱水污泥;协同调理;燃烧特性;燃烧动力学;生物质骨架   
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      更新时间:2026-05-22

      二氧化碳捕集与利用

    • 壁面粗糙度对超音速喷管内部CO2非平衡凝结的影响 wxIcon

      陈佳男, 高媛媛, 黄柱
      2026, 51(5): 87-94. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250285
      壁面粗糙度对超音速喷管内部CO<sub>2</sub>非平衡凝结的影响
      摘要:超音速分离在清洁能源处理和碳捕集技术等方面具有较大的应用价值,对构建清洁能源体系具有重要作用。为了分析壁面粗糙度对CO2非平衡凝结和超音速分离性能的影响,通过数学模型对CO2在非平衡态中的传质传热现象进行了预测,并通过修正壁面函数考虑了壁面粗糙度的影响。结果表明,壁面粗糙度会阻碍喷管内部的膨胀进程,进而对CO2在喷管中的膨胀性能产生负面影响。此外,膨胀过程受阻会减缓粗糙喷管内部热力学系统向非平衡态移动的进程,进而推迟了凝结核心的形成,导致峰值成核率与液相质量分数均减小。其中,当喷管壁面粗糙度从0.00 mm增大至0.20 mm时,峰值成核率从8.04 × 1019 m-3/s减小至5.73 × 1019 m-3/s,减小幅度为28.7%,同时成核空间减小了10.2%;液相质量分数从0.047减小至0.042,峰值成核率减小幅度为10.6%,同时液相空间减小了13.4%。  
      关键词:清洁能源技术;CO2非平衡凝结;传质传热;壁面粗糙度   
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      更新时间:2026-05-22
    • 减压蒸馏法回收变质胺液及CO2捕集性能研究 wxIcon

      刘欣甜, 美合日阿依· 穆太力普, 孟瑞红, 杜庶铭, 徐冬
      2026, 51(5): 95-103. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250181
      减压蒸馏法回收变质胺液及CO<sub>2</sub>捕集性能研究
      摘要:醇胺溶液在CO2捕集循环再生过程中易发生降解变质,导致有效胺浓度降低,进而影响CO2捕集性能。针对质量分数为26.71%的乙醇胺(MEA)变质胺液、总胺质量分数为20.63%的MEA-N-甲基二乙醇胺(MDEA)变质胺液(20.63%-D),采用减压蒸馏法对其进行了回收,并对回收胺液的CO2捕集性能进行了研究。结果表明,MEA变质胺液的胺回收率为94.42%,高于20.63%-D的胺回收率(75.49%)。总胺质量分数为40%的MEA-MDEA回收胺液(40%-R)的CO2解吸容量(1.71 mol/kg)为20.63%-D(0.86 mol/kg)的1.99倍,可基本满足燃煤电厂的CO2捕集需求。向40%-R中补加质量分数为5%的MEA可改善胺液的CO2捕集性能,所得胺液(40%-Ropt)的CO2吸收容量为1.95 mol/kg,比40%-R提高了0.14 mol/kg。  
      关键词:MEA;变质胺液;减压蒸馏;CO2捕集   
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      更新时间:2026-05-22
    • CO2捕集相变溶液对304不锈钢及碳钢的腐蚀行为研究

      鄞铃, 王焕君, 郜时旺, 牛红伟, 郭东方, 刘昶, 孙北奇, 魏精萱, 苑旭明, 刘练波
      2026, 51(5): 104-117. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250383
      CO<sub>2</sub>捕集相变溶液对304不锈钢及碳钢的腐蚀行为研究
      摘要:碳钢广泛应用于燃煤电厂燃烧后CO2捕集工程,但运行过程中其容易被有机胺吸收剂腐蚀,这对CO2捕集设备的稳定性有较大威胁。采用N-(2-羟乙基)乙二胺(AEEA)相变溶液作为研究对象,分析了110 ℃下304不锈钢(SS304)挂片和碳钢挂片在不同CO2负载量(质量分数)和胺质量分数AEEA相变溶液中的腐蚀行为。结果表明,在不同CO2负载量、胺质量分数为40%的AEEA相变溶液中,SS304挂片的腐蚀速率随CO2负载量变化呈现复杂的变化趋势,其中SS304挂片在CO2负载量75%和CO2负载量25%的AEEA相变溶液中腐蚀速率最高(均为0.0331 mm/a),在CO2负载量100%(贫相)AEEA相变溶液中腐蚀速率最低(0.0158 mm/a)。在CO2负载量为100%、不同胺质量分数的AEEA相变溶液中,SS304挂片的腐蚀速率与胺质量分数变化呈正相关,其中SS304挂片在胺质量分数为60%的AEEA相变溶液中腐蚀速率最高(0.0327 mm/a),在胺质量分数为20%的AEEA相变溶液中腐蚀速率最低(0.0115 mm/a)。与碳钢挂片相比,SS304挂片在相同条件下腐蚀速率更低,因此SS304更适合作为大型CO2捕集工程的塔器、管道等设备的主体材料。  
      关键词:相变溶液;N-(2-羟乙基)乙二胺;腐蚀行为;SS304挂片;CO2捕集   
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      更新时间:2026-05-22

      制氢与氢能开发利用

    • CoFe-PCz/NF电催化剂制备及其析氧性能研究

      崔露, 郭延文, 张彦然, 赵煜, 丁传敏
      2026, 51(5): 118-126. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250180
      CoFe-PCz/NF电催化剂制备及其析氧性能研究
      摘要:电解水制氢技术因其低碳环保、产氢纯度高等优势,被视为未来氢能发展的关键技术方向之一,因此开发高效稳定的催化剂至关重要。通过电化学沉积法将煤焦油衍生物咔唑(Cz)转化为聚咔唑(PCz)导电聚合物,并通过三维多孔泡沫镍(NF)基底构建了具有孔道结构的复合电极体系。在此基础上,引入钴铁双金属离子(Co2+/Fe3+),成功制备了Co4Fe1-PCz/NF复合电极材料。结果表明,在1 mol/L KOH电解液中,Co4Fe1-PCz/NF催化剂在10 mA/cm2电流密度下仅需175 mV的过电位即可驱动析氧反应(OER),同时在1.41 V电压下可稳定运行40 h,Co2+和Fe3+与PCz中的吡啶氮形成的配位键以及NF基底有效增大了电极与电解液的接触面积,提高了催化剂催化OER性能。这种通过廉价芳香杂环单体与过渡金属协同构建的复合催化体系,既实现了煤焦油资源的高附加值转化,又为开发高性能、低成本的工业电解水催化剂提供了新思路。  
      关键词:电解水;析氧反应;配位键;聚咔唑   
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      更新时间:2026-05-22
    • 钛锰系储氢合金吸放氢及纯化性能仿真研究

      赵堃, 李建立, 赵峰, 李敬法, 邱丽娟
      2026, 51(5): 127-138. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250242
      钛锰系储氢合金吸放氢及纯化性能仿真研究
      摘要:金属氢化物(MH)储氢条件较温和、体积储氢密度高,且能纯化氢气,在高密度储氢与高效氢气纯化集成应用方面具有独特优势。基于圆柱形储罐、外部循环水控温和中心贯通式网管吸放氢的基本设置,建立了钛锰系储氢合金吸放氢及纯化性能仿真三维模型。通过调节换热流体温度、吸放氢压力和对流换热系数等参数,开展了针对吸放氢及纯化性能的3因素5水平仿真研究。结果表明,换热流体温度对吸放氢及纯化性能影响最大,其次是吸放氢压力,再次是对流换热系数。当换热流体温度、吸氢压力和对流换热系数分别在283~303 K、0.8~1.2 MPa和500~1000 W/(m2·K)区间时,可获得较佳的吸氢及纯化性能。当换热流体温度、放氢压力和对流换热系数分别在313~333 K、0.08~0.12 MPa和1000~1652 W/(m2·K)区间时,可获得较佳的放氢性能。对于床层半径为20 cm且无内部换热部件的固态储氢罐,吸氢和放氢时间能分别控制在110 min和200 min左右,吸氢和放氢过程中床层最大温差分别在50 K和30 K以内,纯化后放氢过程的氢气回收率可达88%以上。  
      关键词:金属氢化物;吸放氢过程;氢气纯化;仿真研究   
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      更新时间:2026-05-22
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