最新刊期

    2026 51 4

      C1化学与催化转化

    • 用于逆水煤气变换的尖晶石催化剂研究进展

      康荷菲, 耿蕊, 张亮亮, 刘雅杰
      2026, 51(4): 1-10. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250392
      用于逆水煤气变换的尖晶石催化剂研究进展
      摘要:CO2加氢制高附加值含碳化合物是实现碳资源循环利用的关键路径,其中逆水煤气变换(RWGS)反应是重要的中间步骤,对促进CO2资源深度利用具有重要意义。热力学分析表明,高温有利于RWGS反应,但高温环境对催化剂的稳定性提出了严苛要求。近年来,尖晶石催化剂因具有高热稳定性、活性点位可设计以及制备工艺简单等优点在RWGS反应中展现出良好应用前景。综述了面向RWGS反应的尖晶石催化剂(Cu基尖晶石和其他金属尖晶石催化剂)研究进展,分析了尖晶石催化剂构效关系,主要包括金属阳离子、表面氧空位和碱性位点等对催化行为的影响机制,提出了RWGS反应机理,展望了该领域亟需解决的关键问题。分析表明,活性金属与氧空位对H2和CO2的活化起到主要作用,催化剂碱性位点对促进CO2吸附与活化也有重要贡献,尖晶石晶面结构对CO2和CO吸附表现出偏好性和定向调控性。尖晶石催化剂催化RWGS反应机理为氧化还原机理与中间体机理,Cu-Al尖晶石催化剂主要遵循中间体机理,其他尖晶石催化剂如AFe2O4(A = Ni、Cu或Zn)和ZnCr2O4遵循氧化还原机理。  
      关键词:逆水煤气变换;尖晶石催化剂;构效关系;反应机理   
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      更新时间:2026-04-23
    • 改性氮化碳用于光催化CO2还原的研究进展

      路心怡, 刘喆, 辛闻, 李金英, 杨春维
      2026, 51(4): 11-21. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250250
      改性氮化碳用于光催化CO<sub>2</sub>还原的研究进展
      摘要:利用太阳能驱动氮化碳(g-C3N4)光催化还原CO2生成燃料和高附加值化学品的研究备受关注,已成为助力实现“碳中和”目标的可行策略之一。但该技术存在光生载流子复合率高、CO2活化难等技术瓶颈。从g-C3N4光催化CO2还原机理出发,探究g-C3N4的制备与改性策略或成为该技术突破瓶颈的关键。目前可行且具有应用推广前景的改性策略主要包括以下3类:元素掺杂,可调控催化剂能带结构,拓宽光能利用范围;异质结构建,强化光生载流子转移,提高光生电子利用率;微纳尺度形貌设计,增大比表面积和活性位点数量,提升CO2活化和反应效率。通过调研分析和综合评估发现,催化剂多尺度协同改性、产物选择性精准调控及材料稳定性增强等策略的协同优化可有效提升g-C3N4基光催化剂的催化性能。  
      关键词:光催化;氮化碳;改性策略;CO2还原   
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      更新时间:2026-04-23
    • N含量对氮化铁催化剂CO2加氢制低碳烯烃催化性能的影响

      孙浩淳, 廖兵兵, 党闪闪, 涂维峰, 张振洲
      2026, 51(4): 22-30. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250194
      N含量对氮化铁催化剂CO<sub>2</sub>加氢制低碳烯烃催化性能的影响
      摘要:通过逆水煤气反应将CO2加氢制备低碳烯烃是实现CO2转化的有效途径之一。铁基催化剂因具有适宜的加氢活性、碳链生长能力以及较低的成本,被视为候选催化剂。氮化铁催化剂作为铁基催化剂,是具有广阔前景的CO2加氢制备高价值产物的催化剂,但不同N含量的氮化铁催化剂作用下CO2加氢含碳产物分布规律依然不清晰。通过精确调控煅烧条件,成功制备了3种具有不同N含量的铁基催化剂(Na/Fe2O3、Na/Fe2N和Na/Fe4N),并深入研究了以上3种催化剂的CO2加氢制低碳烯烃催化性能。结果表明,在320 ℃、1.5 MPa、CO2/H2/Ar(体积比1:3:3)混合气和空速10000 mL/(g·h)条件下反应14 h后,Na/Fe4N的低碳烯烃选择性(49.4%)高于Na/Fe2N(32.6%)和Na/Fe2O3(33.7%),并且Na/Fe4N的 CO选择性、碳原子数大于等于5的重质烃(C5+)选择性和碳原子数为2~4的烯烃与烷烃选择性之比(O/P值)均高于Na/Fe2N,但CO2转化率低于Na/Fe2N。通过XPS表征发现反应后Na/Fe2N中,Fe物种与Fe5C2的电子云密度减小,不利于低碳烯烃生成。  
      关键词:CO2加氢;低碳烯烃;氮化铁催化剂;CO2转化率   
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      更新时间:2026-04-23
    • P改性Pt/CeO2单原子催化剂的CO低温氧化催化性能研究

      翟晓珊, 王骞, 王梓林, 吕岩, 郭延文, 丁传敏
      2026, 51(4): 31-37. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250125
      P改性Pt/CeO<sub>2</sub>单原子催化剂的CO低温氧化催化性能研究
      摘要:CO是一种分布广泛的空气污染物,对环境和人体健康构成重大威胁。目前,CO热催化氧化被认为是最节能、最高效的转化方法,而采用传统浸渍法制备的Pt/CeO2催化剂已接近其催化性能的极限。对于负载型Pt/CeO2单原子催化剂而言,载体的表面性质以及金属单原子的局部配位环境对其催化性能有重要影响。通过浸渍法引入磷酸制备了P改性单原子催化剂Pt/CeO2-yPOx,利用XRD、CO-DRIFTS和FT-IR等方法对催化剂的结构进行了表征,并对其催化性能进行了研究。结果表明,当m(磷酸)/m(CeO2) ≤ 0.0850时,Pt以单原子的形式存在于催化剂中。Pt/CeO2-yPOx中,形成了P—O—Pt 配位,并且其Lewis酸量增大,也产生了微量的Brønsted酸,有利于CO吸附。同时,Pt/CeO2-yPOx的还原性能提高,所以其CO低温氧化催化性能明显提升。其中,Pt/CeO2-0.085POx催化性能最优,使得CO转化温度降低为40 ℃,CO转化率达到100%的温度降低为110 ℃。  
      关键词:Pt/CeO2;CO低温氧化;P改性;单原子催化剂   
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      更新时间:2026-04-23

      低碳分子转化合成

    • 沸石分子筛路易斯酸位点的构建、失活及稳定化研究进展

      贾伯阳, 柳蒙蒙, 岳宣宇, 崔燕冉, 陈亚松
      2026, 51(4): 38-48. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250208
      沸石分子筛路易斯酸位点的构建、失活及稳定化研究进展
      摘要:精准构建沸石分子筛中的路易斯酸位点(Lewis acid sites,LAS)是提升其催化活性的重要策略之一。然而,在实际反应中,水诱导、中毒、积炭和骨架坍塌等问题会导致LAS被破坏从而催化剂失活。系统综述了LAS的构建方法、失活机制及稳定化策略。通过骨架脱铝(水热、酸碱处理)、金属离子掺杂和缺陷工程可有效构建LAS,其催化活性源于配位不饱和金属中心的缺电子特性。然而,LAS在反应过程中易与水分子配位饱和、发生高温羟基缩合、被积炭覆盖及溶出阳离子等,引起酸强度衰减及结构坍塌从而失活。当前LAS稳定化策略聚焦于:(1)疏水改性(增大硅铝比(物质的量比)、表面功能化)抑制水解反应;(2)结构强化(金属离子掺杂、物理防护层制备和高熵合金构建等)延缓铝物种迁移;(3)多级孔构建提升抗积炭性能;(4)LAS再生。以上策略对于稳定LAS发挥着重要作用。今后,随着表征技术和催化剂制备技术的不断发展,研究人员可精准解析LAS失活机制并构建原子层面抗失活位点。  
      关键词:沸石分子筛;路易斯酸位点;疏水改性;结构强化;多级孔构建   
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      更新时间:2026-04-23
    • 丙烯氧酰化合成醋酸烯丙酯催化剂研究进展

      张荣凡, 孙浩洋, 邱鹏远, 刘军晓, 张丽斌, 杨运信
      2026, 51(4): 49-58. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250221
      丙烯氧酰化合成醋酸烯丙酯催化剂研究进展
      摘要:醋酸烯丙酯(AAc)是一种重要的有机化工原料,其下游衍生物在多领域应用广泛。丙烯氧酰化是合成醋酸烯丙酯的重要途径,而催化剂是影响该过程的核心。对醋酸烯丙酯催化剂(主要是Pd-Cu催化剂)的研究进展进行了综述,首先介绍了催化合成AAc的两种主要反应机理,然后总结了载体改性、活性组分优化、助催化剂筛选及制备工艺改进对催化剂催化性能的影响,最后对醋酸烯丙酯催化剂的未来研究方向进行了展望。  
      关键词:醋酸烯丙酯;丙烯;氧酰化;Pd-Cu催化剂   
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      更新时间:2026-04-23
    • 张雨, 张旭妍, 邵旭浩, 艾培培, 黄伟
      2026, 51(4): 59-69. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250174
      形貌调控TiO<sub>2</sub>负载Cu催化剂对草酸二甲酯选择性加氢制乙醇酸甲酯的影响
      摘要:乙醇酸甲酯(MG)作为重要的化工中间体,在医药及精细化学品等领域应用广泛。以合成气为原料,经草酸二甲酯(DMO)加氢制备MG的路线,契合绿色发展理念,具有较高的发展潜力。Cu基催化剂在DMO加氢反应中表现出良好的催化性能,但容易导致深度加氢。为实现DMO高效转化与MG定向合成的协同优化,首先制备了具有不同形貌的TiO2作为载体,然后采用超声浸渍法制备了一系列Cu基催化剂(Cu/TO-Nx)。通过SEM、N2物理吸/脱附和XRD等对所得载体、催化剂进行了表征,并研究了Cu/TO-Nx在DMO加氢制MG反应中的催化性能。结果表明,具有纳米片结构的载体(TO-NF)的缺陷程度最高、酸性位点最少,有利于Cu物种均匀分散并抑制副反应。Cu/TO-NF的Cu0物种占比(n(Cu0)/n(Cu0 + Cu+))最高(74.80%),其Cu物种尺寸为5.45 nm,且Cu物种与TO-NF之间存在电子相互作用。在温度为230 ℃、压力为2.5 MPa、质量空速为0.7 h-1和n(H2)/n(DMO) = 30的反应条件下,Cu/TO-NF的DMO转化率、MG选择性和MG产率分别可达到87.73%、82.38%和72.27%。在该反应条件下连续反应550 h,Cu/TO-NF的催化性能可基本保持稳定。  
      关键词:Cu基催化剂;二氧化钛;草酸二甲酯加氢;乙醇酸甲酯;电子相互作用   
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      更新时间:2026-04-23

      碳资源转化利用

    • 重油浆态床加氢裂化催化剂及其原子尺度调控研究进展

      孙广洵, 薛鹏, 田丰宇, 柳云骐, 潘原
      2026, 51(4): 70-80. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250371
      重油浆态床加氢裂化催化剂及其原子尺度调控研究进展
      摘要:浆态床加氢裂化催化剂的设计和开发是重油高效转化的关键。传统过渡金属硫化物催化剂在加氢反应过程中易团聚,导致金属原子利用率低和加氢性能下降。单原子催化剂具有最大的金属原子利用率和可调的活性中心结构,表现出优异的加氢性能,为重油浆态床加氢裂化催化剂设计提供了新思路。综述了近年来重油浆态床加氢裂化催化剂的研究进展,重点介绍了纳米催化剂和单原子催化剂的结构特性与催化性能差异,进而从原子尺度提出了配位结构调控、双原子位点协同调控和单原子-硫化物耦合调控的浆态床加氢裂化催化剂的设计策略,并对单原子催化剂在重油浆态床加氢裂化反应体系中存在的问题与挑战进行了展望。  
      关键词:重油;浆态床加氢裂化;单原子催化剂;原子尺度调控;活性位点   
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      更新时间:2026-04-23
    • 高博, 王志伟, 李学琴, 张焱鹏, 郭娜, 刘海岩, 陈高峰, 张宏勋, 雷廷宙
      2026, 51(4): 81-93. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250339
      生物质前驱体与热解条件对多孔炭材料结构及性能的影响与调控研究进展
      摘要:生物质热解制多孔炭材料因具有可持续性、大比表面积、良好的化学稳定性和可调节的孔径结构,在能源、环境等领域展现出广阔的应用前景,成为了研究热点。综述了生物质热解制多孔炭材料的最新研究进展,归纳了植物、动物、微生物及工业副产物与废弃物四类前驱体合成多孔炭材料的结构、性能与主要应用领域,系统分析了热解温度、热解停留时间及升温速率对多孔炭材料孔隙结构和表面化学性质的影响,总结了活化处理和掺杂改性在增大比表面积、调控孔径分布及引入活性位点方面的策略与原理,阐述了生物质热解多孔炭材料的产业化现状及存在的问题,其中“原料优选-工艺优化-性能定向调控”一体化设计是制备具有特定孔隙结构和优异性能功能化多孔炭材料的研究方向之一。  
      关键词:生物质热解;多孔炭材料;热解条件;活化;掺杂   
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      更新时间:2026-04-23
    • 高嘉诚, 杨磊, 苏敏, 蒲语凡, 贺嘉熙, 袁立, 王大军, 欧阳李科
      2026, 51(4): 94-106. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250186
      过渡金属氧化物材料催化聚对苯二甲酸乙二醇酯甲醇解回收性能研究
      摘要:聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料大规模废弃引发的环境污染与资源浪费问题亟待解决,PET甲醇解技术因其低成本、高效闭环回收特性成为重要突破口。针对目前PET甲醇解催化剂存在的分离困难、稳定性不足及成本高昂等问题,聚焦结构简单稳定、成本低和易于回收的过渡金属氧化物(ZnO、MnO等)材料,进行了催化剂筛选、反应条件优化、循环稳定测试、构效关系和催化反应机制分析等研究。结果表明,在温度为180 ℃、ZnO用量(相对PET的质量分数)为10.0%、甲醇投料比为40 mL/g和反应时间为2 h的最优条件下,针对商业PET颗粒和消费后PET瓶片,PET解聚率均为100%,对苯二甲酸二甲酯产率分别为89.1%和91.0%。在10次循环反应中,ZnO可保持结构及催化性能稳定。在催化过程中,ZnO具有双活性位点(Zn2+位点+缺陷氧位点)协同催化机制,ZnO良好的催化性能和稳定性与其丰富的双活性位点和本征稳定性有关。  
      关键词:聚对苯二甲酸乙二醇酯;甲醇解;对苯二甲酸二甲酯;过渡金属氧化物;氧化锌   
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      更新时间:2026-04-23
    • 韩彬, 刘梦杰, 白进, 王学涛, 邢利利, 李浩杰, 黄宇, 李文
      2026, 51(4): 107-117. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250199
      烘焙生物质-聚乙烯塑料混合物与烟煤共热解特性及其动力学研究
      摘要:利用有机固废替代化石燃料的共热解技术,在降低煤炭消耗和资源高效利用方面具有双重价值。为将传统生物质/塑料-煤二元混合体系拓展至生物质-塑料-煤三元混合体系,借助TG-MS联用仪研究了烘焙生物质(稻壳、玉米秸秆)和聚乙烯塑料(PE)与烟煤(BC)的共热解特性及动力学。结果表明,烘焙可显著提高生物质的碳含量,改善其热解特性。在BC与固废组成的二元混合物共热解中,引入烘焙玉米秸秆(HC)或PE都能促进BC热解,也可增大可燃气体(H2、CH4和CO)释放量,而添加烘焙稻壳(HR)则抑制了可燃气体生成。对于三元混合物,BC-HC-P(P代表烘焙后PE)共热解产生的协同效应远强于BC-HR-P,其协同指数最大值为4.73%,并且BC-HC-P共热解可释放更多H2。通过Coats-Redfern法发现BC-HC和BC-HC-P在共热解第二阶段的活化能和平均活化能分别为91.07 kJ/mol和111.23 kJ/mol。  
      关键词:烟煤;热解;烘焙生物质;废塑料;协同效应;动力学分析   
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      更新时间:2026-04-23

      分离材料与净化技术

    • ZIF-8/DMAC浆液分离H2/CO2:相平衡实验与流程模拟

      曹潘, 杨明科, 邓春, 陈光进
      2026, 51(4): 118-125. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250415
      ZIF-8/DMAC浆液分离H<sub>2</sub>/CO<sub>2</sub>:相平衡实验与流程模拟
      摘要:多孔浆液融合了液体吸收剂的优良流动性与传质传热性能,兼具多孔固体吸附剂的大比表面积和发达孔隙特性,有望成为新一代CO2捕集介质。为了探究ZIF-8/DMAC浆液脱碳过程的工艺指标与能量消耗,在气-浆液相平衡实验基础上,利用Aspen Plus建立了ZIF-8/DMAC浆液处理300000 m3/h变换气(H2/CO2)的全流程工艺模型,分析了操作条件对工艺指标及处理单位原料气能耗的影响,并与传统碳酸丙烯酯(PC)脱碳工艺进行了对比。结果表明,H2、CO2在浆液中溶解度模拟计算值与实验值平均相对误差小于5.00%,模型准确度良好。对于CO2物质的量分数为40%的变换气,在吸收压力1.8 MPa、吸收温度30 ℃、气体与浆液体积之比90和解吸压力0.01 MPa条件下,ZIF-8/DMAC浆液工艺的H2回收率为98.73%,CO2捕集率达99.11%,净化气CO2物质的量分数为0.60%,能耗为0.026 (kW·h)/m3。相同脱碳任务情况下,与PC工艺对比,ZIF-8/DMAC浆液工艺溶剂循环量减小50.10%,能耗下降38.10%,具有明显的节能优势。  
      关键词:多孔浆液;CO2捕集;相平衡;流程模拟;工艺对比   
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      更新时间:2026-04-23
    • 成型压力对钛铝基COS水解催化剂催化性能的影响机理

      王震, 梁丽彤, 杨超, 樊惠玲, 陈兆辉
      2026, 51(4): 126-136. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250195
      成型压力对钛铝基COS水解催化剂催化性能的影响机理
      摘要:脱除高炉煤气中COS是钢铁行业满足超低排放要求的必要条件。目前开发的COS水解催化剂容易氧中毒失活,使用寿命短,难以满足工业应用要求。采用干混法,分别使用10 MPa、19 MPa和43 MPa 3种成型压力挤条,制备了钛铝(TiO2-Al2O3)基COS水解催化剂。在反应温度60 ℃、COS质量浓度300 mg/m3、O2体积分数12%和空速1000 h-1的条件下,对催化剂进行了催化性能测试;并采用N2吸/脱附、MIP、SEM和XPS等手段,探究了成型压力对催化剂催化性能的影响机理。结果表明,催化水解过程中,COS从催化剂外部通过孔扩散到达内部,吸附于催化剂内表面,与—OH或H2O发生水解反应生成H2S和CO2,随后H2S和CO2通过孔扩散转移至催化剂外表面。随着成型压力增大,催化剂颗粒逐渐致密化,微观上使得部分100~1000 nm大孔压缩坍塌,形成宏观上的10~360 μm超大孔,显著阻碍了COS吸附和H2S扩散;H2S吸附增多,被氧化并沉积在催化剂表面。氧空位的存在可以促进氧迁移,并在一定程度促进了COS吸附和H2S扩散,也在一定程度抑制了硫沉积。本研究可为实验室相关成果工业化转化提供参考。  
      关键词:成型压力;高炉煤气;钛铝基催化剂;COS;催化水解   
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      更新时间:2026-04-23
    • 张永先, 刘佳星, 花儿
      2026, 51(4): 137-144. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250239
      乳酸-异辛基乙二胺型低共熔溶剂吸收CO<sub>2</sub>/SO<sub>2</sub>/H<sub>2</sub>S混合气体的MD模拟
      摘要:CO2、SO2和H2S等酸性气体大量排放会对环境造成不利影响,因此开发高效且环保的气体吸收剂成为研究热点。以乳酸(LAC)为氢键供体,异辛基乙二胺(EtHexen)为氢键受体,采用混合加热法制备了一种低共熔溶剂(DES),并探究了LAC-EtHexen型DES对CO2/SO2/H2S混合气体的吸收性能。首先,通过FT-IR和1H NMR等手段验证了制备过程是否成功;然后,采用GROMACS软件对DES吸收SO2/CO2/H2S混合气体进行分子动力学(MD)模拟,并对气体吸收率、相互作用能和数密度分布等进行分析。结果表明,DES对气体的吸收率分别为95%(SO2)、63%(CO2)和50%(H2S)。MD模拟进一步揭示,DES与SO2之间存在较强的相互作用能(-2700.6 kJ/mol),显著高于CO2(-1051.53 kJ/mol)和H2S(-618.53 kJ/mol)。这使被吸收的SO2主要聚集于液相DES内部,而CO2和H2S则主要分布于气液相界面处。本文可为该类型DES吸收及分离气体的研究提供参考。  
      关键词:低共熔溶剂;气体吸收;分子动力学   
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      更新时间:2026-04-23

      天然气开发利用

    • LNG冷能驱动的轻烃回收与空气分离集成工艺设计与优化

      屈乐, 刘元杰, 潘杰, 唐斐然, 李冉
      2026, 51(4): 145-154. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250083
      LNG冷能驱动的轻烃回收与空气分离集成工艺设计与优化
      摘要:为提升轻烃回收工艺中乙烷回收率、冷能利用率和㶲效率,并提升液化天然气(LNG)冷能综合利用效能,提出了一种基于LNG冷能驱动的轻烃回收与空气分离集成工艺。以乙烷回收率、系统功耗、冷能利用率、㶲效率和净现值为评价指标,研究了关键参数对系统性能的影响,并开展了多目标优化、㶲分析和经济性(净现值)综合评价。结果表明,脱甲烷塔入口压力和温度、蒸馏塔1入口温度,以及空气质量流量对系统性能具有显著影响;多目标优化后,工艺乙烷回收率为94.79%,系统功耗为4.27 × 104 kW,冷能利用率为88.20%,㶲效率为84.66%,净现值为294.8 × 108 CNY。设备㶲分析表明,压缩机、精馏塔和换热器的㶲损失合计占总损失的85%以上,是提升系统能效的关键环节。新工艺在冷能梯级利用、乙烷回收率和㶲效率方面表现出显著优势,兼具技术可行性与经济竞争力,可为LNG冷能耦合化工分离工艺提供新思路。  
      关键词:LNG冷能驱动;轻烃回收;冷能利用率;多目标优化;㶲分析;净现值   
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      更新时间:2026-04-23
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