最新刊期
      2025 年 第 50 卷 第 4 期

        C1化学与催化转化

      • 烷烃/烷基芳烃与一氧化碳的自由基羰基化研究进展

        孙巧, 殷爱华, 徐元, 随山红, 董岩, 王昌盛, 张东顺, 郭凯
        2025, 50(4): 1-18. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240312
        烷烃/烷基芳烃与一氧化碳的自由基羰基化研究进展
        摘要：羰基官能团广泛存在于天然产物、医药、农药和高分子材料结构中，开发新颖、高效以及绿色的羰基化方法是合成化学领域最热门的研究课题之一。烷烃和烷基芳烃作为重要的能源和化工原料，广泛存在于石油和天然气中。从简单烷烃（如环戊烷、环己烷）或烷基芳烃（如甲苯、乙苯）出发，通过C—H键的直接羰基化高选择性地制备高附加值羰基衍生物是一个充满挑战且富有前景的研究领域。在众多羰基供体中，一氧化碳（CO）因具有原子效率100%和价格低廉的优点，是使用最为广泛的羰基化试剂。基于过去近15年来烷烃、烷基芳烃与CO的自由基羰基化领域取得的重要成果，综述了以过氧类化合物或光催化剂作为引发剂，H2O、H2O2、醇、芳基亚磺酸酯、偶氮二羧酸酯、胺、亚胺、酰胺和烯烃等作为反应试剂，制备羧酸、酯、酰胺类（包括酰肼、酰胺、α-酮酰胺、β-内酰胺和酰亚胺）和酮类（包括手性胺基酮）高附加值羰基衍生物的研究进展。然后，根据羰基化反应的产物类型进行了分类阐述，并对反应的底物适用范围以及典型的反应机理进行了讨论。最后，对烷烃和烷基芳烃自由基羰基化领域所面临的挑战和机遇进行了分析和展望。  
        关键词：烷烃;烷基芳烃;一氧化碳;自由基羰基化;高附加值羰基衍生物   
        247
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 77785527 false
        更新时间：2025-04-27

      • CO2加氢制CH4/CO的负载型金属催化剂界面调控研究进展

        何悦, 李瑞英
        2025, 50(4): 19-28. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240494
        CO<sub>2</sub>加氢制CH<sub>4</sub>/CO的负载型金属催化剂界面调控研究进展
        摘要：为实现“双碳”目标以及缓解环境污染问题，CO2利用成为了当前研究的热点之一。由于受到CO2分子结构以及复杂的加氢路线限制，开发高活性、高选择性的催化剂是CO2高值化利用的关键。负载型金属催化剂因具有大比表面积和高分散度等优势，在CO2加氢制CH4/CO反应中应用广泛。为提高催化剂的催化活性和产物选择性，需要了解负载型金属催化剂在CO2加氢制CH4/CO反应过程中的界面调控作用。其中，影响界面结构的因素包括金属结构、载体性质和金属-载体相互作用，这些因素共同决定了催化剂催化性能。总结了CO2加氢制CH4/CO反应的热力学和机理，重点综述了负载型金属催化剂的研究进展，并讨论了负载型金属催化剂在CO2加氢制CH4/CO反应中的界面调控作用和催化剂未来的发展方向。  
        关键词：CO2加氢;界面调控;反应机理;负载型金属催化剂   
        16
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 88038036 false
        更新时间：2025-04-27
      • 刘婷婷, 白慧, 白冰, 徐慧凯, 刘勇军, 黄伟
        2025, 50(4): 29-37. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240232
        阶梯Cu(221)面催化还原CO制甲醇反应机理及其电子效应的理论研究
        摘要：Cu基催化剂是一种高效还原CO制甲醇的绿色催化剂，其不同晶面的甲醇合成性能不同，因此明确其反应机理对催化剂设计及开发具有重要意义。目前稳定性最高的阶梯Cu(221)面的CO加氢制甲醇反应机理尚不明确。基于密度泛函理论，通过对比阶梯Cu(221)面CO加氢制甲醇过程中相关基元反应的活化能和反应热，明确了甲醇合成的最优路径。系统对比了活性Cu位点配位数较高的露台Cu(100)、Cu(111)面与活性Cu位点配位数较低的阶梯Cu(110)、Cu(211)、Cu(611)和Cu(221)面上CO加氢制甲醇最优反应路径中的决速步能垒（Cu(221)：0.77 eV、Cu(611)：0.88 eV、Cu(211)：0.99 eV、Cu(110)：1.04 eV、Cu(100)：1.05 eV和Cu(111)：1.21 eV），证实了阶梯Cu(221)面具有最优的甲醇合成性能。结合Bader电荷、态密度、差分电荷密度和晶体轨道哈密顿布居分析，从微观电子层面进一步揭示了CO活化转化过程，发现电负性更强的台阶边缘位点与关键物种之间的强静电相互作用是阶梯Cu(221)面具有较高催化活性的本质原因。  
        关键词：密度泛函理论;阶梯Cu(221)面;CO活化;甲醇;反应机理   
        115
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 68393888 false
        更新时间：2025-04-27
      • 王文玉, 王馨艺, 王康军, 刘蝈蝈
        2025, 50(4): 38-45. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240357
        Mg掺杂Cu/SiO<sub>2</sub>催化剂制备及其甲醇和乙醇合成异丁醛催化性能研究
        摘要：异丁醛作为重要的有机化工原料，可由甲醇和乙醇一步合成。目前异丁醛合成催化剂还不能实现甲醇和乙醇高效转化，且催化剂异丁醛选择性偏低，严重限制了甲醇和乙醇一步合成异丁醛工业化的发展，亟需开发高效稳定的异丁醛合成催化剂。采用蒸氨法制备了Cu/SiO2和xCuMg/SiO2催化剂，通过N2吸/脱附、H2-TPR、CO2-TPD、XRD、XPS和TEM等对催化剂物化性质进行了表征，考察了不同Mg掺杂量对xCuMg/SiO2催化剂一步合成异丁醛催化性能的影响。结果表明，Mg的掺杂不仅增大了催化剂表面碱性位点及Cu颗粒活性位点数量，还提高了活性组分Cu颗粒分散度，进而提高了乙醇转化率和异丁醛选择性。在常压、还原温度为320 °C、反应温度为360 °C、液时空速为1.42 h-1和V(甲醇):V(乙醇)为10:1的条件下，1CuMg/SiO2催化剂性能较好，乙醇转化率可达97.26%，异丁醛选择性为89.03%，且连续反应200 h后未见明显失活，具有较高的稳定性。  
        关键词：CuMg/SiO2催化剂;甲醇;乙醇;异丁醛;Mg掺杂   
        109
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 79310581 false
        更新时间：2025-04-27

        低碳分子转化合成

      • 烷烃催化裂解制低碳烯烃催化剂研究进展

        杨卫红, 赖颖峰, 段金娣, 周林, 丁浩源, 朱赟, 丰米宁
        2025, 50(4): 46-54. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240331
        烷烃催化裂解制低碳烯烃催化剂研究进展
        摘要：低碳烯烃作为重要的基础化工原料，其需求日益增长。烷烃催化裂解是制备低碳烯烃的主要途径之一。对烷烃催化裂解制备低碳烯烃的反应机理（碳正离子机理和自由基机理）进行了总结，对该反应使用的催化剂（分子筛、金属氧化物和双功能催化剂）的研究进展进行了分析，并对烷烃催化裂解制低碳烯烃催化剂未来发展和优化方向进行了展望。  
        关键词：烷烃催化裂解;低碳烯烃;裂解机理;分子筛;双功能催化剂   
        209
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 77760406 false
        更新时间：2025-04-27

      • xZnO-CaO催化乙酸甲酯和丙二醇甲醚合成丙二醇甲醚醋酸酯

        吴志鹏, 李宇斌, 刘相洋, 闫晓亮
        2025, 50(4): 55-63. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240222
        <italic style="font-style: italic">x</italic>ZnO-CaO催化乙酸甲酯和丙二醇甲醚合成丙二醇甲醚醋酸酯
        摘要：调控碱性强度是提高CaO基催化剂酯交换反应催化性能的重要方法之一。采用等体积浸渍法制备了不同ZnO质量分数的ZnO-CaO催化剂（xZnO-CaO），并应用于乙酸甲酯与丙二醇甲醚酯交换反应。通过XRD和SEM等表征了xZnO-CaO的物相组成和微观形貌等，利用CO2-TPD研究了ZnO质量分数对xZnO-CaO碱性强度的影响，采用单因素分析法优化了酯交换反应条件。结果表明，ZnO质量分数为5%的ZnO-CaO催化剂（5ZnO-CaO）具有适宜的碱性强度并表现出较好的催化性能，在V(乙酸甲酯)/V(丙二醇甲醚)为10、反应温度为160 ℃和催化剂用量为0.100 g的条件下反应2 h，其丙二醇甲醚转化率和丙二醇甲醚醋酸酯选择性分别为70.0%和大于98.0%。活性相CaO转化为非活性相Ca(AC)2或Ca(AC)2·0.5H2O是导致催化剂失活的主要原因。失活5ZnO-CaO可通过焙烧获得再生，再生5ZnO-CaO在前述反应条件下的丙二醇甲醚转化率为69.5%。  
        关键词：ZnO-CaO催化剂;酯交换反应;丙二醇甲醚醋酸酯;碱性强度;催化剂再生   
        129
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 72850564 false
        更新时间：2025-04-27
      • 彭洁, 于杨, 王伟, 祝东红, 李婷婷
        2025, 50(4): 64-70. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240334
        老化时间对铜硅环己醇脱氢催化剂副产物苯酚选择性的影响
        摘要：铜硅催化剂在催化环己醇脱氢制环己酮时表现良好，而降低副产物苯酚选择性是工业环己醇脱氢催化剂的研究重点。采用沉淀法制备了不同老化时间的铜硅催化剂（C-1（老化时间0 min）、C-2（老化时间30 min）和C-3（老化时间1 h）），考察了老化时间对催化剂催化性能的影响。采用XRD、TEM、H2-TPR、FT-IR和N2物理吸/脱附等分析了催化剂的物化性质，并考察了其催化性能。选取苯酚选择性最低的催化剂（C-2）进行了工业化生产和应用分析。结果表明，随着老化时间延长，催化剂比表面积和活性组分CuO晶粒度逐渐增大，孔容和平均孔径先增大后减小。老化时间为30 min时，CuO与载体SiO2之间形成较强相互作用。3种催化剂的环己醇转化率均超51.00%，环己酮选择性超98.00%。其中，C-2的苯酚选择性最低（0.70%），且该催化剂在水合法环己酮装置中的工业应用结果也证实了其具有良好的抑制苯酚生成的性能。相同制备条件下，调节老化时间可以改变催化剂活性组分的堆积形态及金属-载体相互作用，进而影响特定副产物选择性。  
        关键词：铜硅催化剂;老化时间;物化性质;环己醇脱氢性能;苯酚选择性   
        48
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 84198825 false
        更新时间：2025-04-27

        分离材料与净化技术

      • 李姣姣, 秦志峰, 李晓红, 杜朕屹, 于峰, 翟志强, 吴琼笑
        2025, 50(4): 71-79. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240231
        NiO含量对NiMo/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>催化剂在焦炉煤气中噻吩加氢脱硫性能的影响
        摘要：焦炉煤气作为气体资源，常被用作化工原料，然而其中噻吩（C4H4S）等硫化物杂质的存在对催化剂具有较强毒害作用，工业上常通过二级镍钼加氢脱硫对噻吩进行深度脱除。为探究金属负载量对催化剂性能的影响，采用浸渍法制备了不同NiO含量（5%、10%、15%和20%，质量分数）的NiMo/Al2O3催化剂；在反应温度250~390 ℃、压力1 MPa和原料空速4500 h-1条件下，对催化剂焦炉煤气噻吩加氢脱硫性能进行了测试；并通过N2吸/脱附、XRD、H2-TPR和XPS等表征手段，探究了NiO含量对NiMo/Al2O3催化剂性能的影响。结果表明，在270~370 ℃区间内，催化剂的C4H4S转化率从大到小依次为Ni5Mo15/Al2O3、Ni10Mo15/Al2O3、Ni15Mo15/Al2O3和Ni20Mo15/Al2O3。其中，Ni5Mo15/Al2O3催化剂，290 ℃时C4H4S转化率达到70%，330 ℃时达到90%，明显高于其他3种催化剂。这归因于该催化剂在预硫化过程中，生成了更多活性物种MoS2，硫化程度较高。但随着NiO含量增大，可能发生NiO包覆MoO3的现象，导致催化剂硫化程度下降，催化性能减弱。  
        关键词：NiO含量;焦炉煤气;噻吩;加氢脱硫;NiMo/Al2O3   
        59
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 79397604 false
        更新时间：2025-04-27

      • 不同铁基生物炭的制备及其对Sb(Ⅲ)吸附特性研究

        王琴, 黄兆琴, 吉栋梁, 张宇峰
        2025, 50(4): 80-89. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240376
        不同铁基生物炭的制备及其对Sb(Ⅲ)吸附特性研究
        摘要：锑（Sb）污染问题日益严重，探寻一种高效可行的含Sb废水治理方法至关重要。以互花米草和梧桐树皮为原材料，筛选得到优选生物炭（FSC300和FMC400），运用EA、N2吸/脱附、SEM、FT-IR和XRD等技术对不同生物炭的理化性质进行了表征，并对优选生物炭及相应热解温度制备所得初始生物炭的Sb(Ⅲ)吸附动力学和等温吸附特征进行了研究。结果表明，FSC300表面含氧量高且极性强，FMC400含碳量高且芳香性强。相较于初始生物炭，FSC300、FMC400比表面积分别增大了1.35倍、1.10倍，且FSC300和FMC400均成功负载了Fe3O4及FeOOH。当含锑废水pH值为5、生物炭投加量为2.5 g/L时，FSC300和FMC400的Sb(Ⅲ)吸附容量分别提高至20.81 mg/g和22.06 mg/g，相较初始生物炭分别提高了1.63倍和1.78倍。生物炭Sb(Ⅲ)吸附过程与Langmuir模型和准二级动力学模型相符，主要为单层化学吸附，其吸附机理包括物理吸附、表面络合和离子交换。  
        关键词：锑污染;铁基生物炭;Sb吸附;吸附机理   
        105
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 79310357 false
        更新时间：2025-04-27

      • 吲哚基多孔有机聚合物对碘蒸气的吸附性能

        于静文, 李忠, 武蒙蒙, 冯宇, 米杰
        2025, 50(4): 90-97. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240315
        吲哚基多孔有机聚合物对碘蒸气的吸附性能
        摘要：研发高效放射性碘吸附材料对核废料处理及核能安全利用具有重要意义。分别以2-苯基吲哚（2-PhIn）和1-甲基-2-苯基吲哚（1-Me-2-PhIn）为构筑单元，甲缩醛（FDA）为外交联剂，在无水FeCl3催化作用下通过Friedel-Crafts烷基化反应合成了两种多孔有机聚合物，研究了聚合物的碘蒸气吸附性能及构效关系。结果表明，甲基空间位阻效应对聚合过程产生了不利影响，导致聚合物孔结构较差。聚合物碘吸附性能受吸附位点和孔结构双重影响。1-Me-2-PhIn-P碘吸附量更高（2.99 g/g），优于商业活性炭。在首次碘蒸气吸附过程中，主要以化学吸附作用为主，I2与富π电子聚合物骨架通过路易斯酸/碱相互作用转变为聚碘阴离子（I3-和I5-），且较大的平均孔径有助于客体碘物种富集。此外，吸附碘蒸气后的1-Me-2-PhIn-P可在125 ℃下再生，经5次循环后碘吸附量和吸附效率仍可分别保持在1.81 g/g和60.5%，物理吸附在多次循环实验中发挥主导作用。本研究可为气态放射性碘吸附材料开发提供新借鉴。  
        关键词：吲哚;多孔有机聚合物;碘蒸气;吸附性能   
        200
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 77984046 false
        更新时间：2025-04-27

        绿色低碳化工技术

      • 二氧化碳加氢合成甲醇膜反应器研究进展

        范宗良, 马腾飞, 杨勇, 王东亮, 周怀荣, 李贵贤
        2025, 50(4): 98-106. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240363
        二氧化碳加氢合成甲醇膜反应器研究进展
        摘要：可再生能源替代化石能源对实现“碳达峰、碳中和”目标至关重要。甲醇是重要的化工原料，也是理想的氢能载体和储能介质。二氧化碳（CO2）加氢合成甲醇技术为基于化石燃料的传统甲醇生产路线提供了一种可行的替代方案，也为CO2的资源化利用提供了途径，有望缓解化石燃料短缺和环境污染问题。反应器是CO2加氢合成甲醇技术的核心之一，其中膜反应器具有CO2转化率高、产物选择性高等优点，在该领域具有广阔的应用前景。综述了CO2加氢合成甲醇膜反应器的研究现状，总结了甲醇合成膜反应器的结构特点，分析了甲醇合成膜反应器工业化应用过程中存在的问题以及进一步的研究方向。本研究可为甲醇合成膜反应器的工业化应用提供参考。  
        关键词：CO2加氢;甲醇合成;膜反应器   
        19
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 87802467 false
        更新时间：2025-04-27

      • 绿氢耦合煤制甲醇碳减排量核算及竞争力分析

        杨国庆, 杨桔材, 律严励, 刘明奇, 胡阿古达木, 王海燕, 霍耀强, 刘建国
        2025, 50(4): 107-112. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240288
        绿氢耦合煤制甲醇碳减排量核算及竞争力分析
        摘要：煤制甲醇生产过程伴随着大量二氧化碳排放，绿氢耦合煤化工技术可以有效降低煤化工过程碳排放，但其中存在的技术问题和经济效益未经有效评估。基于调研数据，构建了绿氢耦合煤制甲醇工艺二氧化碳排放的核算体系，并分析了绿氢耦合技术在低碳排放背景下的技术竞争力。结果表明，绿氢耦合煤制甲醇工艺通过再生能源制氢、制氧，可省去原有CO变换、空气分离工序。以某60 × 104 t/a煤制甲醇项目为例，采用传统煤制甲醇工艺二氧化碳排放量为205.94 × 104 t/a，采用绿氢耦合煤制甲醇工艺二氧化碳排放量为60.94 × 104 t/a，二氧化碳排放量相较减少了约70%。随着国家对新能源产业的大力支持，以及能源转型战略的快速推进，当绿电价格下降到0.15 CNY/(kW·h)，绿氢耦合煤制甲醇产品成本约为2883.33 CNY/t，与传统工艺产品成本相当。若未来电价持续走低并辅以碳税征收，绿氢耦合煤制甲醇工艺的经济优势将逐步体现。本研究可为“双碳”目标下煤化工行业实现净零碳排放提供参考。  
        关键词：绿氢;煤制甲醇;碳减排;二氧化碳   
        253
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 69866874 false
        更新时间：2025-04-27

        二氧化碳捕集与利用

      • 醇胺法捕集CO2中的胺逃逸控制研究进展

        黄显著, 陈曦, 王慧珺, 申长俊, 陆诗建, 刘玲, 康国俊
        2025, 50(4): 113-121. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240318
        醇胺法捕集CO<sub>2</sub>中的胺逃逸控制研究进展
        摘要：醇胺法捕集CO2技术因技术成熟被广泛应用于工业碳捕集。然而，吸收剂（如有机胺）及其降解产物的排放，会影响CO2捕集效率并增加环境和健康风险。因此，有必要对醇胺法捕集CO2系统的胺逃逸进行控制。总结了胺逃逸的主要方式（物理夹带、气态排放和气溶胶排放），并分析了各主要胺逃逸方式的产生原因和控制难点。对比了多种胺逃逸控制技术（多级水洗、酸洗、干床、湿式电除尘、蒸汽注入及除雾器等）的原理、优缺点及效果，并对未来胺逃逸控制研究方向进行了展望。  
        关键词：醇胺法捕集CO2技术;气溶胶;胺逃逸;控制技术   
        274
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 77219079 false
        更新时间：2025-04-27
      • 顾永正, 李晓辉, 高歌, 李小姗, 熊卓
        2025, 50(4): 122-130. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240348
        高效低能耗氨基酸盐水溶液固-液相变吸收剂捕集CO<sub>2</sub>性能探究
        摘要：利用传统有机胺水溶液捕集CO2的再生能耗较高，制约了其在CO2捕集领域的广泛应用。为降低吸收剂的再生能耗，提出了一种高效低能耗氨基酸盐水溶液固-液相变吸收剂。制备了不同浓度的L-苏氨酸钾溶液（PL-T）作为固-液相变吸收剂，研究了其CO2吸收、解吸过程，并对吸收、解吸速率，以及反应热、显热等进行了评价。结果表明，在吸收、解吸温度分别为313 K、363 K下，当PL-T浓度为4 mol/L时，吸收、解吸速率均达到最大值，分别为2.20 × 10-5 mol/s、1.43 × 10-4 mol/s。在313 K下，5 mol/L PL-T与CO2的反应热为-80.94 kJ/mol，其绝对值小于5 mol/L单乙醇胺溶液对应值（-88.22 kJ/mol），因此解吸能耗更低；当只解吸5 mol/L PL-T的固相沉淀物时，其显热可较5 mol/L MEA降低51.4%。  
        关键词：CO2捕集;固-液相变吸收剂;氨基酸盐;再生能耗;反应热;显热   
        119
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 79390502 false
        更新时间：2025-04-27
      • 侯大伟
        2025, 50(4): 131-139. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240343
        二乙二醇二甲醚对胺类少水吸收剂CO<sub>2</sub>捕集性能及分相机理影响的研究
        摘要：化学吸收法是重要的CO2捕集技术，其中少水吸收剂因具有捕集速率较快、CO2吸收负荷较高和再生能耗较低等优点而被广泛研究。以1,3-丙二胺（DAP）/四甲基乙二胺（TMEDA）/H2O为基础的化学吸收剂具有良好的CO2捕集性能，而利用物理溶剂替换部分H2O所得胺类少水吸收剂可进一步降低再生能耗。在DAP/TEMEA/H2O中加入二乙二醇二甲醚（DMEDEG），制得胺类少水吸收剂DAP/TEMEA/DMEDEG/H2O。研究了m(DMEDEG):m(H2O)对DAP/TEMEA/DMEDEG/H2O CO2吸收、解吸性能的影响，采用核磁共振技术和量子化学计算分析了DAP/TMEDA/DMEDEG/H2O的反应和分相机理，并研究了DAP/TMEDA/DMEDEG/H2O的腐蚀性和再生能耗。结果表明，将DAP/TMEDA/DMEDEG/H2O中DAP + TMEDA质量分数固定为50%，当m(DMEDEG):m(H2O)为1:9时，DAP/TMEDA/DMEDEG/H2O具有最大CO2循环负荷（3.549 mol/kg）；DAP与CO2反应主要生成氨基甲酸酯（DAPCOO-），并且中间产物（DAP+COO-）更容易使TMEDA质子化；一定条件下腐蚀20#碳钢试片7 d，DAP/TMEDA/DMEDEG/H2O的缓蚀率为-1.035；相同条件下，DAP/TMEDA/DMEDEG/H2O的再生能耗（4.13 GJ/t左右）略低于质量分数为30%的单乙醇胺的再生能耗（4.20 GJ/t左右）。  
        关键词：胺类少水吸收剂;CO2捕集;二乙二醇二甲醚;分相机理;再生能耗   
        161
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 77760380 false
        更新时间：2025-04-27

        制氢与氢能开发利用

      • 甲酸液相脱氢用Pd基多相催化体系的研究进展

        王雨, 李恒杰, 张琰图, 李雪礼
        2025, 50(4): 140-148. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240332
        甲酸液相脱氢用Pd基多相催化体系的研究进展
        摘要：甲酸无色低毒、便于储运，可由CO2加氢或生物质转化制得，是理想氢载体之一。Pd作为活性金属在甲酸脱氢反应中具有较高催化活性，但Pd基多相催化剂依然面临着催化活性和选择性不高、稳定性差以及价格昂贵等问题，无法满足工业化需求。针对这些问题，综述了近年来Pd基催化体系用于甲酸液相脱氢反应的研究进展，讨论了甲酸液相脱氢的反应机理以及甲酸液相脱氢反应的关键因素（Pd纳米颗粒（Pd NPs）尺寸/微结构、载体结构/表面性质以及反应添加剂）对催化剂的催化活性和稳定性的影响。分析发现，通过合金化、核壳结构、多孔材料孔道限域、载体表面氨基化/氮掺杂改性及金属氧化物缺陷效应等都可以获得较小颗粒尺寸的Pd NPs，进而提高Pd NPs的分散性和稳定性以及减少Pd用量，同时调节优化Pd NPs的微结构，从而提高甲酸脱氢催化剂的催化活性和稳定性，以期为开发新型甲酸高效脱氢Pd基多相催化体系提供借鉴。  
        关键词：氢气;甲酸脱氢;Pd基催化剂;多相催化剂;反应机理   
        30
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 87939871 false
        更新时间：2025-04-27

      • 外部控温圆柱形固态储氢罐吸放氢性能实验研究

        应强, 李建立, 李敬法, 闫东雷, 段秉言, 赵堃
        2025, 50(4): 149-156. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240294
        外部控温圆柱形固态储氢罐吸放氢性能实验研究
        摘要：外部控温圆柱形固态储氢罐具有结构简单、成本低、易于批量生产和可串并联组合应用等优势。利用自主设计的固态储放氢性能测试装置，对两个具有不同长径比的圆柱形储氢罐的吸放氢性能进行了测试分析，旨在评估其理论储氢性能的实际利用程度，并考察吸放氢温度和压力等参数对其吸放氢性能的影响。结果表明，在不同吸放氢工况下，两实验储罐的吸放氢速率均呈现“短时陡升-短时陡降-缓慢趋零”的3阶段特征，累计吸放氢量随时间均呈现“短时陡升-缓慢爬升”的两阶段特征，其中“短时陡升”阶段吸氢时长占吸氢总时长的不足2%，该阶段吸氢速率最高为6.545 L/s，“缓慢趋零”阶段的吸氢速率不足0.5 L/s；由于合金床层活化不完全、芯部换热不充分等原因，两储氢罐吸氢饱和度均小于60%，但可逆放氢率可达90%以上。在初始床层温度不变时，吸放氢总时长和累计吸放氢量均随初始压力升高而增大；在初始吸放氢压力不变时，吸氢总时长、累计吸氢量和吸氢饱和度均与合金初始床层温度负相关，而放氢总时长、累计放氢量和可逆放氢率均与初始床层温度正相关；适当增大储氢罐长径比，可提高综合换热效果，从而改善吸放氢性能。  
        关键词：固态储氢;吸放氢性能;吸氢饱和度;可逆放氢率   
        49
        |
        0
        |
        0
        <HTML>
        <网络PDF><XML><Meta-XML>
        <引用本文> <批量引用> 84199442 false
        更新时间：2025-04-27
      0