最新刊期
      2024 年 第 49 卷 第 9 期

        甲烷制氢

      • 黄泽皑,周芸霄,张魁魁,刘梦颖,杨茗凯,詹俊杰,刘彤,周莹
        2024, 49(9): 1-11. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240064
        甲烷裂解制氢和碳材料工艺研究进展
        摘要：双碳背景下，化石能源的清洁高效利用已成为能源结构转型中的重要发展方向。甲烷作为最清洁的化石能源之一，对其进行清洁高效利用被视为能源转型中具备良好发展前景的关键技术之一，受到了广泛关注。甲烷裂解制氢工艺具有在制备高纯度H2和碳材料的同时不直接产生CO2的优点。总结了流化床中催化甲烷裂解、等离子体甲烷裂解和熔融介质法甲烷裂解这3类典型的甲烷裂解制氢工艺，并围绕工艺的原理、优缺点以及研究进展等方面展开了介绍。以上3类工艺中，流化床中催化甲烷裂解制氢所需能量最少，但催化剂易积碳导致反应不可持续进行，且碳材料与催化剂的分离难度大，影响下游使用。等离子体甲烷裂解制氢的转化率高，但需要大量的能量输入。熔融介质法甲烷裂解制氢的能耗较低，碳材料漂浮在熔融介质表面，不影响反应的持续进行，且易于分离和收集，但高温熔融介质对反应器材质的要求较高，纯化碳材料的成本也会影响该工艺工业化的经济性。结合可再生能源是未来实现清洁高效的甲烷裂解制氢的发展趋势，通过利用太阳能、风能等可再生能源来提供裂解过程中所需的能量，可减少对传统能源的依赖。从目前的研究和发展趋势来看，结合可再生能源的熔融介质法甲烷裂解制氢工艺有望成为甲烷裂解制氢和碳材料的关键工艺。  
        关键词：天然气;甲烷裂解;制氢;碳材料;反应工艺   
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      • 黄兴,梁家宝,马强,姚鑫,刘洋,严红燕
        2024, 49(9): 12-18. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240156
        甲烷水蒸气重整反应速率模拟与机理分析
        摘要：氢能作为清洁能源，具有巨大的发展潜力。甲烷水蒸气重整技术是一种经济且环保的制氢方式，可产出高纯度氢并减少碳排放。但在该反应的链转移过程中，由于反应速率变化较快，目前反应机理尚不明确。采用CHEMKIN模拟软件，将甲烷水蒸气重整反应动力学模型与平推流反应器（PFR）进行耦合，在温度为1200 K、水碳比（物质的量比）为3.0和气体入口质量流量为0.01 g/s的反应条件下进行模拟。通过分析CH4、H2O及中间产物CH3基元反应速率，确定了影响反应的主要物质，进而对反应机理（主要指反应路径）进行了深入分析。结果表明，水蒸气和CH4在催化剂表面发生的吸附和解吸附反应以及H2O(s)（s代表吸附态）和CH4(s)在催化剂表面发生的解离反应对甲烷水蒸气重整反应的影响较大；CH4(s)在催化剂表面的两种解离反应分别为直接解离和与O(s)发生反应解离，且与O(s)发生反应的解离速率要高于直接解离速率。CH4(s)在催化剂表面的反应路径为CH4(g) → CH4(s) → CH3(s) → CH2(s) → CH(s) → C(s)，其中CH4(g) → CH4(s) → CH3(s)对反应的影响最大。H2O(g)同样吸附在催化剂表面，其反应路径为H2O(g) → H2O(s) → OH(s) → H(s)。  
        关键词：甲烷水蒸气重整;反应速率;反应机理   
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      • 张中亮,刘吉,马宗虎,胡锶菡,冯冰,胡斌,李凯,陆强
        2024, 49(9): 19-25. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240070
        Ni/ZrO<sub>2</sub>-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>催化剂催化沼气蒸汽重整制氢性能研究
        摘要：沼气蒸汽重整是重要的制氢方式，开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此，采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO2-Al2O3复合载体的Ni基催化剂，对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N2吸/脱附、XRD等表征方法，分析了催化剂的织构性质、晶相组成等。探究了催化剂的物理结构和化学性质对沼气蒸汽重整制氢的影响机制，并探讨了焙烧温度与金属助剂Fe对催化剂催化性能的影响。结果表明，在700 °C、空速12000 h-1条件下，焙烧温度为550 °C制得的Ni/ZrO2-Al2O3表现出突出的催化性能，CH4转化率和H2产率分别稳定在89.94%和81.49%。ZrO2-Al2O3复合载体相比于Al2O3载体增大了催化剂的比表面积，促进了平均粒径较小的Ni在载体表面的高度分散，进而提高了催化剂的催化沼气蒸汽重整制氢性能。焙烧温度可以调控催化剂的比表面积和孔体积，焙烧温度为550 °C制得的Ni/ZrO2-Al2O3的比表面积和孔体积比焙烧温度为700 °C制得的Ni/ZrO2-Al2O3大。Fe与ZrO2的耦合改性提升了催化剂的还原性能，生成了更多高活性Ni0，有利于甲烷干重整制氢反应的发生，调控了气体产物中的nH2/nCO。  
        关键词：沼气;重整制氢;ZrO2-Al2O3复合载体;Ni基催化剂   
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      • 江苇,王梦颖,邓春,陈光进
        2024, 49(9): 26-32. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240087
        天然气水合物开采耦合重整制氢系统的能效和经济性评价
        摘要：为提高天然气水合物开采耦合重整制氢系统能效，对该系统进行了工艺设计及建模，并建立了能效评估和经济性分析模型。围绕重整过程中燃料供热或电重整的选择，电重整中是否集成海上风电，H2分离过程中膜分离或醇胺法的选择，对比了不同技术方案下系统的㶲效比和年度总费用。结果表明，系统C重整单元采用电重整，未集成海上风电，分离单元采用膜分离，其㶲效比最高（2.25）。系统B重整单元采用燃料供热，分离单元采用膜分离，年度总费用最低（5803.91 × 106 CNY/a）。系统F集成了海上风电，分离单元采用醇胺法，年度总费用最高（5862.09 × 106 CNY/a），比经济性最好的系统B仅高约1.0%，但系统能效更高。这说明膜分离和海上风电应用于水合物开采平台，在能效和经济性方面都具有较大潜力。  
        关键词：天然气水合物开采;重整制氢;工艺设计;能效;经济性   
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        发布时间：2024-09-29

        甲醇制氢

      • 徐青文,柯举仓,李蕊,李鹏,王凤霞,马清祥,赵天生
        2024, 49(9): 33-40. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240135
        制备方法对Cu/Ce<sub>0.8</sub>Zr<sub>0.2</sub>O<sub>2</sub>催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢性能的影响
        摘要：制备方法会影响催化剂中Cu物种种类、分散性及其与载体之间的相互作用。分别采用沉积沉淀法、氨蒸法、浸渍法和共沉淀法制备了以Ce0.8Zr0.2O2固溶体为载体、Cu负载量（质量分数）为15%的Cu/Ce0.8Zr0.2O2催化剂。采用XRD、N2物理吸/脱附、N2O滴定和SEM等对催化剂的物相组成、织构性质、Cu分散度和微观结构等进行了表征，并采用固定床反应器评价了催化剂的甲醇水蒸气重整制氢催化性能。结果表明，与其他3种方法制备的Cu/Ce0.8Zr0.2O2催化剂相比，采用沉积沉淀法制备的Cu/Ce0.8Zr0.2O2催化剂（Cu/Ce0.8Zr0.2O2-DP）具有相对最大的比表面积（82.5 m2/g）和Cu比表面积（206.0 m2/g），以及相对最高的Cu分散度（30.5%）。在温度为250 ℃、常压、n(去离子水):n(甲醇)为1.3:1.0和液时空速为6 mL/(g·h)的条件下反应24 h，Cu/Ce0.8Zr0.2O2-DP表现出相对最优的催化性能，其甲醇转化率为95.2%，产氢速率为286.8 mmol/(g·h)，CO选择性为0.86%。  
        关键词：甲醇水蒸气重整;Cu基催化剂;制备方法;铈锆固溶体;Cu分散度   
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        发布时间：2024-09-29

        光催化水分解制氢

      • 王庭伟,端木传嵩,孟新宇,邹家富,潘云翔
        2024, 49(9): 41-50. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240140
        过渡金属硫化物催化剂性能优化与光催化水分解制氢研究进展
        摘要：过渡金属硫化物催化剂展现出较高的光催化水分解制氢性能，且储量丰富、价格低廉，是替代贵金属铂催化剂的理想选择。综述了过渡金属硫化物催化剂的制备方法、结构形貌和产氢速率，讨论了提升过渡金属硫化物催化剂及其复合催化剂的光催化水分解制氢催化效率的策略：扩展光吸收范围、增强光生电子-空穴对分离和促进催化剂表面反应，以制备更为高效的、达到商业要求的过渡金属硫化物催化剂。最后，对未来有关过渡金属硫化物催化剂的光催化水分解制氢领域的研究进行了展望。  
        关键词：氢气;过渡金属硫化物;光催化;水分解;太阳能   
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      • 李野,和家佳,朱传伟,张海晶,苏通明
        2024, 49(9): 51-61. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240145
        自组装超分子前驱体制备g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>及其光催化分解水产氢的研究
        摘要：光催化剂的结构调控对提高光催化效率有重要意义。以三聚氰胺为原料制备了g-C3N4，并以三聚氰胺-三聚氰酸超分子为前驱体，制备了一系列MCx-g-C3N4（x为三聚氰胺与三聚氰酸的物质的量比，x =1、2、3或4）。采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、N2吸/脱附和XPS等对g-C3N4和MCx-g-C3N4进行了表征，发现g-C3N4和MCx-g-C3N4具有不同的形貌、结构、组成和比表面积。其中，MC3-g-C3N4为多孔的纳米片结构，n(C元素):n(N元素)为1.23，比表面积为45.63 m2/g，是g-C3N4比表面积的4.5倍。以Pt为助催化剂，三乙醇胺为牺牲剂，在可见光下（≥ 400 nm）考察了催化剂的光催化分解水产氢性能。结果表明，MC3-g-C3N4表现出最佳的光催化分解水产氢性能，其产氢速率达到1127.83 μmol/(h·g)，是g-C3N4的35倍。MC3-g-C3N4较大的比表面积和多孔结构为反应提供了更多的活性位点，且纳米片结构缩短了光生电子迁移到催化剂表面的距离，促进了光生电子和空穴的分离，从而显著提高了其光催化分解水产氢性能。  
        关键词：光催化;可见光;产氢;超分子前驱体;氮化碳   
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        发布时间：2024-09-29

        电解水制氢

      • 易宇楠,倪雨茜,张嘉宁,袁英,刘悦,王琳,阳耀月
        2024, 49(9): 62-71. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240074
        高熵合金催化剂在电解水制氢和氢燃料电池应用中的研究进展
        摘要：发展绿色氢能和氢燃料电池被视为实现我国双碳目标的重要抓手，需要开发高活性、高稳定性且廉价的电催化剂。高熵合金（HEA）因其表面复杂性和成分可调性，为构建高性能的催化活性位点提供了可能。通过组分选择及调控，有望实现针对不同电化学反应的表面活性位点的优化，进而大幅度提升HEA催化剂性能。近年来，HEA材料在电催化领域受到了广泛关注，有望成为理想的新型电催化剂。介绍了HEA催化剂的主要合成方法，总结了HEA催化剂在电解水制氢和氢燃料电池中的最新应用，展望了HEA催化剂的发展趋势及面临的问题，以期为HEA催化剂的设计和制备提供参考。  
        关键词：高熵合金催化剂;电解水制氢;氢燃料电池   
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      • 徐京辉,王宇超,殷雨田,尹永利,霍耿磊
        2024, 49(9): 72-81. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230310
        工业电解海水制氢技术及电极材料研究进展
        摘要：电解海水制氢原料来源广泛，可与海洋新能源有效耦合降低远海电力成本，已成为工业制氢行业的热点。然而，电解海水制氢过程中，Mg2+和Ca2+等沉积以及氯化物对电解槽的腐蚀阻碍了电解海水制氢技术的规模化应用。因此，改进制氢技术和开发新电极材料，以降低海水中杂质的影响成为了电解海水制氢技术的研发重点。首先，分析了海水主要成分及其对电解海水系统性能和寿命的影响，讨论了不同电解海水制氢技术的优劣势和研究进展，认为电解海水制氢技术尚以海水纯化后制氢为主。然后，总结了电解海水电极材料，包括贵金属材料、过渡金属化合物催化材料和新结构材料，其中过渡金属化合物催化材料具有良好的发展前景。最后，讨论了电解海水制氢技术工业化应用面临的挑战和前景，指出结合高效长寿命过渡金属化合物催化材料研究成果以及海水纯化后制氢技术，是未来一段时期电解海水的发展方向。  
        关键词：电解海水;氢能;制氢技术;电极材料   
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      • 张安然,李黎明,马颖,肖文涛,李非凡,张玉广
        2024, 49(9): 82-87. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230431
        交联型聚(联苯-哌啶)阴离子交换膜制备与电解槽性能研究
        摘要：为制备出同时具备高电导率和高稳定性的阴离子交换膜（AEM），以1,6-二溴己烷为交联剂，采用浇铸法制备了不同交联度的交联型聚(联苯-哌啶)AEM（PBP-Pip-x%膜，x代表交联度，取值分别为5、10和15）。分别采用1H NMR和AFM对PBP-Pip-x%膜的结构和形貌等进行了表征，并以未交联的聚(联苯-哌啶)AEM（PBP-Pip膜）作为对照组，研究了PBP-Pip-x%膜的性能。结果表明，PBP-Pip-15%膜具有更好的微相分离结构，其电导率（99.14 mS/cm）较PBP-Pip膜的电导率（49.89 mS/cm）明显提高。PBP-Pip-15%膜表现出较好的碱稳定性，在1 mol/L KOH溶液中于80 ℃浸泡300 h后，其电导率为37.50 mS/cm，电导率保留率为79.73%。在设定条件（温度为80 ℃、1 mol/L KOH溶液中和小室电压为2.0 V）下，PBP-Pip-15%膜的电流密度为0.5 A/cm2，并且在100 h内稳定性未发生明显改变。  
        关键词：交联结构;聚(联苯-哌啶);阴离子交换膜;水电解技术   
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        有机液态储氢

      • 党志东,李洪旭,吕新春,庞书阳,蔡嘉斌,蔡哲超,孙毅飞
        2024, 49(9): 88-96. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240102
        基于甲酸的储制氢技术现状与发展趋势
        摘要：甲酸具有高达53 g/L的体积储氢量，毒性和可燃性相对较低，便于储存及运输，是一种颇具应用前景的氢能载体。以甲酸作为储氢介质，可有效避免氢气液化和压缩等繁琐过程，从而实现氢能的高效利用。阐述了甲酸制氢原理，综述了该领域催化剂研究的最新进展，包括负载型异相催化剂体系，以及贵金属、非贵金属均相催化剂体系。总结了撬装式甲酸制氢系统、撬装式甲酸制氢-燃料电池发电系统的发展现状，讨论了其潜在的应用方向，并对基于绿色甲酸制氢的零碳循环进行了展望。  
        关键词：甲酸制氢;催化剂;撬装式制氢;撬装式发电;绿色甲酸   
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      • 邹家富,闫晓亮,刘鹏,赵毅毅,王庭伟,潘云翔,杨艳
        2024, 49(9): 97-105. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240174
        萘-十氢萘有机液体储氢技术研究进展
        摘要：氢气未被高效存储是制约绿色氢能大规模应用的瓶颈。相比现有储氢技术，萘-十氢萘有机液体储氢作为一种极具应用前景的储氢技术，有望为未来能源储存和利用提供一种全新、高效的解决方案。萘-十氢萘储氢体系可提升有机液体储氢量、完善加氢/脱氢循环以及提高经济性。综述了萘-十氢萘有机液体储氢技术研究进展，分析了萘加氢和十氢萘脱氢机理，讨论了萘加氢与十氢萘脱氢的催化剂结构、工艺过程和技术经济性等，总结了萘-十氢萘有机液体储氢技术面临的主要挑战。从需求关键点出发，通过深入探究十氢萘脱氢反应机理，从原子角度设计高效催化剂，构筑催化剂表面结构，提高十氢萘脱氢效率，以推动萘-十氢萘有机液体储氢技术的商业化。  
        关键词：萘;十氢萘;加氢;脱氢   
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        氢气液化

      • 陈志强,汪丽,丁明伟,孙海云,方涛,蒋榕培
        2024, 49(9): 106-112. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240248
        封装型<italic style="font-style: italic">α</italic>-Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>@SiO<sub>2</sub>催化剂的制备及其催化正仲氢转化性能评价
        摘要：正氢和仲氢（以下简称“正仲氢”）转化反应影响氢气的低温液化过程，是液氢贮存和运输过程中的关键步骤。传统铁基催化剂面临活性物种聚集长大、耐水性不足和高温耐受性差等问题。为解决以上问题，通过将α-Fe2O3封装于具有丰富孔道结构的无定形二氧化硅中，制备了催化正仲氢转化的高性能封装型α-Fe2O3@SiO2催化剂。利用 SEM、XRD和H2-TPR等表征手段探究了封装型结构对催化剂表面形貌、晶体结构以及还原性能等的影响，利用性能测试装置评价了催化剂催化性能，分析并总结了封装型结构与催化剂催化性能之间的关系。结果表明，封装型结构可优化催化剂孔道结构，调控活性位点电子性质，提升催化剂结构稳定性和高温耐受性，进而提升催化剂催化性能。当体积空速为600 min-1时，在α-Fe2O3@SiO2和α-Fe2O3/SiO2（不具备封装型结构）的作用下，装置出口处仲氢体积分数分别为41.8%和37.6%，正氢转化率分别为22.4%和16.8%，表明封装型铁基催化剂在正仲氢转化领域具备较高的应用潜力。  
        关键词：正仲氢转化;封装;催化剂;电子性质   
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      • 李光让,马倩倩,魏瑾,董常龙
        2024, 49(9): 113-122. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240293
        基于LNG接收站的氢气液化流程设计与优化
        摘要：针对氢气液化存在的高能耗、低效率问题，提出了基于液化天然气（LNG）接收站的氢气液化流程。该流程利用LNG冷能预冷、混合制冷剂制冷，将25 ℃、2.1 MPa和仲氢浓度（物质的量分数，下同）25.00%的氢气转化为-252.4 ℃、130 kPa和仲氢浓度98.01%的液氢，50 t/d处理量可供5 × 104~10 × 104辆氢能源汽车使用。该流程在保证天然气入网压力不变的条件下，通过天然气压力能膨胀做功，降低了氢气液化能耗。采用Aspen HYSYS软件对该流程进行了模拟，以比能耗最低为目标函数，结合MATLAB软件，对流程关键参数进行了优化；以㶲效率、品质因数和制冷性能系数作为评价指标，对系统进行了能量分析。结果表明，优化后流程的比能耗（5.257 kW·h/kg）降低了28.09%，相比欧洲IDEALHY项目降低了17.86%，低于文献报道的同类型流程；㶲效率、品质因数和制冷性能系数分别为45.73%、0.4573和0.2346，相较优化前分别提高了39.04%、39.04%和39.06%，其中㶲效率高于多数文献报道的同类型流程；氢气液化压力低，对设备制造和安全运行更为友好。本流程较为合理、性能较高，可为LNG接收站开展氢气液化提供参考。  
        关键词：LNG冷能;压力能;氢气液化;流程优化   
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        发布时间：2024-09-29

        氢气输送与利用

      • 袁巧玲,周诗岽,吴文景,吕孝飞
        2024, 49(9): 123-132. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240134
        隧道内埋地掺氢天然气管道泄漏扩散研究
        摘要：氢能作为一种理想的清洁能源备受青睐，将氢气掺入到天然气管道中是实现氢能大规模输送的有效途径。在输送过程中，管道一旦发生泄漏便会严重影响管道的安全运行，目前隧道内埋地掺氢天然气管道的泄漏扩散规律尚不明确。建立了隧道内埋地掺氢天然气管道泄漏扩散数值模型，探究了掺氢比（体积分数）、泄漏孔径和来流风速对混合气体泄漏扩散特性的影响。结果表明，掺氢天然气泄漏后在隧道顶部大量积聚，呈现出中心区域浓度高、边缘区域浓度低的现象。随着掺氢比增大，混合气体爆炸下限降低，相同时间内的泄漏量增多。因隧道空间密闭，混合气体在短时间内不能充分扩散，因此掺氢比越大，爆炸危险区域越大，达到爆炸极限的时间越短。当掺氢比由5%增加到20%时，爆炸危险区域增加了3.18%，混合气体达到爆炸极限的时间缩短了3.7%。泄漏孔径越大，混合气体泄漏量越大，爆炸危险区域越大，混合气体达到爆炸极限的时间越短。当泄漏孔径由20 mm增大至100 mm时，沿隧道径向的爆炸危险区域由距地面1.49 m减小至0.30 m，轴向爆炸危险区域由13.4 m增大至91.9 m，达到爆炸极限的时间由95.2 s缩短至11.3 s。来流风速的平流输送作用促进了混合气体沿隧道轴向的扩散，缩小了隧道顶部的高浓度区域，爆炸危险区域显著缩小。当来流风速由0.5 m/s增大至2.0 m/s时，爆炸危险区域缩小了81.7%。因此，隧道内气体发生泄漏时应及时通风，避免燃烧爆炸等事故的发生。该研究结果可为隧道内埋地掺氢天然气管道的安全运行提供理论依据。  
        关键词：数值模拟;埋地掺氢天然气管道;泄漏扩散;掺氢比;爆炸极限   
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        发布时间：2024-09-29
      • 贾红蕊,陈俊文,王春辉,王武昌,李天雷,李科,韩辉,李玉星
        2024, 49(9): 133-140. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240163
        基于FLACS的氢气站场泄漏扩散模拟研究
        摘要：氢能作为一种清洁能源将被大规模开发利用，氢气长输管道和沿线站场建设也随之增加。为研究不同条件下氢气泄漏扩散规律，建立了氢气站场FLACS三维模型。在障碍物存在下，对不同泄漏压力、泄漏孔径和泄漏温度下氢气的泄漏扩散进行了模拟，对比了可燃气云的扩散范围，分析了不同因素的影响规律。结果表明，障碍物使氢气泄漏方向发生改变，可燃气云的扩散范围快速增大，工况7中，7 s内（8~15 s）可燃气云面积快速增加至整个站场面积的73.3%。泄漏压力和泄漏孔径增加均可使可燃气云的扩散范围增加：对于4 MPa低压泄漏，泄漏孔径变化影响更加显著；对于100 mm大孔泄漏，泄漏压力变化影响更加显著。泄漏温度从293 K增加到353 K，氢气分子热运动加快，但泄漏温度变化对气云扩散范围的影响并不明显。本研究可为氢气站场泄漏事故的防治提供参考。  
        关键词：氢气站场;泄漏扩散;模拟;障碍物;可燃气云;扩散范围   
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        发布时间：2024-09-29
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