最新刊期
      2024 年 第 49 卷 第 8 期

        合成气化工与催化转化

      • 王淑媛,赵东民,尹玲玲,高志华,黄伟
        2024, 49(8): 1-9. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240226
        CuZnAl-LDHs结构调控及其催化合成气制低碳醇研究
        摘要：为解决Cu基催化剂在合成气制取低碳醇过程中的Cu物种分散度较低等问题，分别采用4种插层方法（共沉淀法、离子交换法、焙烧复原法和返混沉淀法）对[Cu(EDTA)]2-插层ZnAl类水滑石催化剂的结构进行了调控。通过XRD、N2物理吸/脱附、TEM、H2-TPR和XPS等表征方法对催化剂结构进行了分析，并考察了催化剂催化CO加氢制取低碳醇的性能。结果表明，改变插层方法可以有效调控催化剂的Cu分散度、Cu比表面积和氧空位相对含量等，进而影响其催化性能。采用焙烧复原法制备的催化剂Cu分散度最高，Cu比表面积最大，氧空位相对含量最多，且Cu物种与层板上的ZnO相互作用较强，其在反应条件为温度280 ℃、压力4.0 MPa、反应空速2000 h-1和V(H2):V(CO) = 1:1时表现出最优的催化性能，总醇时空收率高达17468.7 mg/(g·h)。  
        关键词：[Cu(EDTA)]2-;类水滑石;分散度;合成气;低碳醇   
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        发布时间：2024-09-02
      • 王雨欣,刘冰,刘小浩
        2024, 49(8): 10-17. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240049
        H覆盖对费托合成催化剂CO活化影响的理论计算研究
        摘要：Fe基和Co基催化剂是最理想的费托合成催化剂，随着计算机模拟技术在催化领域快速地发展，深入理解Fe基和Co基催化剂表面的微观反应机理成为可能。采用理论计算方法，研究了不同H覆盖度的Fe基（反应条件：温度320 ℃、压力1 MPa以及n(H2):n(CO) = 1:1）、Co基（反应条件：温度240 ℃、压力1 MPa以及n(H2):n(CO) = 2:1）费托合成催化剂的表面结构以及H覆盖对CO活化与解离的影响。通过氢气化学势与氢吸附吉布斯自由能的线性关系确定了Fe基、Co基费托合成催化剂热力学最优的H覆盖表面模型，分别为H覆盖度为11/42的χ-Fe5C2(510)表面和H覆盖度为24/36的HCP Co(0001)表面。研究了洁净的催化剂表面与H覆盖的催化剂表面的CO解离机理及相关反应能垒，发现H覆盖会改变CO解离路径且增大CO解离能垒，相较于洁净的χ-Fe5C2(510)和HCP Co(0001)表面，H覆盖的χ-Fe5C2(510)和HCP Co(0001)表面的CO解离能垒分别升高了5.4%和20.3%。通过对表面态密度以及晶体轨道哈密顿布居的计算解释了H覆盖影响CO活化与解离的本质原因。  
        关键词：费托合成催化剂;CO活化;H覆盖;DFT计算   
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      • 张庆旭,王康洲,李财虎,高新华,赵天生,张建利
        2024, 49(8): 18-27. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240160
        表面改性Fe/CS调控CO加氢产物分布研究
        摘要：CO加氢经费托合成制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一，研发高效催化剂是实现产物分布定向调控、提高目标产物选择性并抑制C1副产物生成的关键。催化剂表面性质对CO的吸附活化、加氢活性和产物分布具有重要影响。以无水葡萄糖为碳源、乙二醇为溶剂，采用溶剂热法制得碳载体，经H2O2、NH3•H2O表面改性和掺氮处理后，采用浸渍法分别制备了5Fe/CS-H2O2、5Fe/CS-NH3•H2O和5Fe/CS-N催化剂，探究了表面改性对费托合成产物分布的影响。采用XRD、SEM、TEM、N2吸/脱附、TG-DTG、FT-IR、Zeta电位、XPS和拉曼光谱等对样品进行了表征。结果表明，不同表面改性方式对催化剂表面物化性质和催化性能影响显著。H2O2改性增加了催化剂表面—OH的数量，增强了表面亲水性，促进了Fe在载体上的分散，催化剂的热稳定性提高。在300 ℃、1.5 MPa、空速为1000 h-1和n(H2):n(CO) = 2的条件下进行CO加氢反应活性测试结果表明，改性后的催化剂显著抑制了CH4的生成，提高了低碳烯烃选择性，从5Fe/CS的24.39%分别提高到5Fe/CS-NH3•H2O的34.94%、5Fe/CS-N的37.63%以及5Fe/CS-H2O2的43.57%。通过表面改性和掺氮处理调控催化剂表面性质实现了对产物分布的优化。  
        关键词：CO加氢;Fe/CS催化剂;表面改性;低碳烯烃   
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      • 高梦迪,武璐瑶,郝家荣,黄伟
        2024, 49(8): 28-37. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240101
        Al组分含量对CuZnAl催化剂CO加氢制乙醇和高级醇性能影响
        摘要：随着原油储量的减少和环境问题的加剧，迫切需要寻找生产燃料和化学品的新技术。Cu基催化剂是合成气直接制乙醇和高级醇（C2+醇）的重要催化剂之一，但存在目标产物选择性低的问题。采用完全液相法制备了一系列不同Al组分含量（n(Al)/n(Zn)计）的CuZnAl催化剂（Cat-Alx），结合X射线衍射、N2吸/脱附和H2-程序升温还原等对催化剂的物相组成、织构性质和还原性能等进行了表征。在模拟浆态床反应器中研究了Cat-Alx对CO加氢制乙醇和C2+醇反应的催化性能。结果表明，Cat-Al0.8表面具有最丰富的Cu+物种以及较多的氧空位，表现出相对最优的催化性能。在280 ℃、4 MPa和V(H2)/V(CO) = 2/1的条件下反应24 h，Cat-Al0.8的CO转化率为18.45%，总醇选择性为30.34%，乙醇在总醇中的占比为30.19%，C2+醇在总醇中的占比为48.08%。  
        关键词：Al组分含量;CuZnAl催化剂;完全液相法;乙醇;高级醇   
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      • 伊程程,韦春洪,徐冰,刘岳峰
        2024, 49(8): 38-45. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240044
        纳米金刚石改性钴基催化剂的费托合成性能研究‬‬‬‬‬‬‬‬‬‬‬‬
        摘要：Co基催化剂在费托合成反应中具有优异的反应活性以及碳链增长能力，其催化性能与金属Co纳米颗粒的还原度和粒径紧密相关，通过添加助剂调控金属Co的还原度和分散度是提高其催化费托合成反应性能的重要手段。以具有化学惰性以及良好导热性的SiC为载体，加入少量具有丰富表面官能团的纳米金刚石（NDs）作为结构调节剂，有效提高了催化剂中Co物种的分散度和还原度，提升了其催化费托合成反应性能。N2物理吸/脱附结果表明，NDs的加入对催化剂的比表面积、孔径等参数影响较小。CO化学吸附结果表明，适量NDs的加入促进了催化剂中活性金属Co的分散，增加了金属Co的表面积，为费托合成反应提供了更多的活性位点。透射电镜（TEM）结果表明，在Co/SiC（w(Co) = 10%）中加入NDs后，催化剂中金属Co的粒径减小，且NDs在催化剂表面均匀分散。H2程序升温还原（H2-TPR）和CO预吸附的H2程序升温表面反应（CO-H2-TPSR）结果表明，NDs的加入降低了Co3O4还原为金属Co的还原温度，促进了Co3O4的还原以及CO的活化。调节剂修饰的Co/1.0NDs-SiC（w(Co) = 10%，m(NDs):m(SiC) = 1.0%）与Co/SiC催化剂相比，CO转化率从15.6%提升至29.0%，产物中C5+烃类选择性仍可保持在75%以上，且稳定运行70 h未见明显失活。以上结果可为研发纳米碳材料改性的高效费托合成反应的催化剂提供新的研究思路。  
        关键词：Co基催化剂;费托合成;纳米金刚石;碳调节剂   
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        发布时间：2024-09-02

        甲烷化工与催化转化

      • 王迎霄,张春来,郝英东,孙楠楠,魏伟
        2024, 49(8): 46-56. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240082
        AgCl/ZnO上CH<sub>4</sub>光催化部分氧化制HCHO性能研究
        摘要：CH4光催化部分氧化为CH3OH、HCHO等产物是一种潜在的低能耗CH4转化路径，该转化路径存在CH4活化难度高和产物选择性低等问题，高性能催化剂的设计和制备对解决这一系列问题至关重要。使用不同Zn前驱体，通过水热法分别制备了具有块状颗粒、纳米花、纳米片和团聚纳米颗粒等不同形貌特征的ZnO-x光催化剂，发现形貌特征对ZnO-x的CH4光催化部分氧化制HCHO性能（简称“CH4光催化氧化性能”）有显著影响。采用CH4光催化氧化性能最好的ZnO-Cl为基底，进一步制备了nAgCl/ZnO-Cl光催化剂（n为AgNO3物质的量分数）。采用X射线衍射、N2吸/脱附和扫描电子显微镜等对光催化剂进行了表征，并研究了nAgCl/ZnO-Cl的CH4光催化氧化性能。结果表明，2.0%AgCl/ZnO-Cl表现出了最优的CH4光催化氧化性能。在5 mg 2.0%AgCl/ZnO-Cl作用下，当反应条件为25 ℃、0.1 MPa O2、2.9 MPa CH4、75 mL H2O、光照强度450 mW/cm2和光照2 h时，含氧液相产物（CH3OH + CH3OOH + HCHO）总产率达到10409 μmol/(g·h)，含氧液相产物总选择性为91.4%，其中主产物HCHO产率为6271 μmol/(g·h)，HCHO选择性为60.2%。自由基捕获实验结果表明，•O2-和空穴是CH4活化为•CH3的关键，并且•O2-与•CH3的相互作用成为了反应的主要路径，该路径得到的初级产物（CH3OOH）能够较为容易的被氧化为HCHO，从而显著提升了nAgCl/ZnO-Cl的HCHO选择性。  
        关键词：CH4;光催化部分氧化;ZnO;HCHO   
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        发布时间：2024-09-02
      • 李真薇,李玉峰,陈杰,胥月兵,刘冰,刘小浩
        2024, 49(8): 57-65. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240078
        载体形貌调控Ni基催化剂甲烷干重整反应性能的研究
        摘要：甲烷干重整（DRM）反应对于温室气体CO2和CH4的共转化利用具有重要的研究意义。然而，该反应在实际应用中面临着催化剂容易积碳而失活的问题。通过制备花状、颗粒状以及片状MgO负载的Ni基催化剂，考察了载体形貌对催化剂DRM反应性能的影响，并结合XRD、SEM、H2-TPR、CO2-TPD和TG等表征手段对其影响机制进行了阐述。结果表明，在温度为800 ℃、空速为54000 mL/(g·h)下，经过50 h反应后，花状MgO负载的Ni基催化剂的CO2和CH4的平均转化率分别达到了90.2%和82.3%，n(H2)/n(CO)的平均值为0.93，与颗粒状和片状MgO负载的催化剂相比，具有较高的活性、稳定性和抗积碳性能。这是由于花状MgO负载的Ni基催化剂具有较高的比表面积，有利于活性金属的分散。同时，花状MgO表面存在更多的碱性位点，有利于CO2的吸附活化，增强催化剂抗积碳性能，提高DRM反应活性与稳定性。  
        关键词：甲烷干重整;载体形貌;Ni基催化剂;积碳;催化性能   
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        发布时间：2024-09-02
      • 邵景玲,李杰,费兆阳,李雷
        2024, 49(8): 66-73. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240008
        Al、Ti或Zr改性对包埋式Ni@SiO<sub>2</sub>催化剂甲烷部分氧化制合成气性能的影响
        摘要：包埋式结构催化剂能够有效地阻止活性组分的高温烧结，实现甲烷部分氧化（POM）反应高效制合成气。采用Stöber法制备了包埋式Ni@SiO2催化剂，并引入Al、Ti或Zr对其进行改性制得相应的改性催化剂。采用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）和N2吸/脱附等对催化剂的晶相结构、形貌和织构性质等进行了表征，并研究了改性对催化剂在POM反应制合成气（原料气组成：V(CH4):V(O2):V(N2)为2:1:3、流量为60 mL/min、压力为0.1 MPa、空速为7.2 L/(g·h)和反应时间为22 h）中催化性能的影响。结果表明，与Ni@SiO2相比，Ni@Al-SiO2可促进甲烷的活化，其催化性能明显提升，Ni@Ti-SiO2和Ni@Zr-SiO2因活性位点的阻碍而催化性能降低。在700 ℃下，反应稳定后，Ni@SiO2和Ni@Al-SiO2的CH4转化率分别为86%和80%，CO选择性均为90%左右，H2选择性分别为93%和88%。经8 h稳定性测试后，与Ni@SiO2相比，Ni@Ti-SiO2和Ni@Zr-SiO2的CH4转化率、CO选择性和H2选择性均明显降低。活性位点的减少和积炭是导致催化剂失活的主要原因，积炭未造成活性位点的完全覆盖，催化剂仍能保持稳定的POM催化性能。  
        关键词：Ni@SiO2催化剂;包埋式结构;催化剂改性;甲烷部分氧化;积炭   
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        发布时间：2024-09-02

        二氧化碳化工与催化转化

      • 胡译之,彭揚,张义焕,张荣斌,冯刚,叶闰平
        2024, 49(8): 74-88. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240175
        Ni/CeO<sub>2</sub>基催化剂构筑及其CO<sub>2</sub>甲烷化催化性能研究进展
        摘要：CO2加氢制甲烷（即“CO2甲烷化”）是实现碳中和目标的重要途径。CeO2由于具有丰富的表面氧空位和优异的储氧性能被认为是重要的催化剂载体之一，过渡金属Ni也因为具有优异的催化性能和低廉的价格被广泛应用于催化剂的研究，CeO2和金属Ni结合形成的Ni/CeO2基催化剂在CO2甲烷化反应中展现了良好的应用前景。阐述了Ni/CeO2基催化剂催化CO2甲烷化的机理，介绍了Ni/CeO2基催化剂制备方法，重点总结了活性中心特征、载体性质、助剂类型和金属-载体相互作用等影响Ni/CeO2基催化CO2甲烷化催化性能的因素，并总结了改性Ni/CeO2基催化剂的催化性能。分析发现，通过对Ni/CeO2基催化剂进行改性，可以调控Ni/CeO2基催化剂的CO2甲烷化催化性能与产物选择性，可为提升其CO2甲烷化催化性能提供新的思路。  
        关键词：Ni/CeO2基催化剂;CO2甲烷化;金属-载体相互作用;制备方法   
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      • 吴彬,姚如伟,牛琴琴,李聪明
        2024, 49(8): 89-99. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240003
        二氧化碳催化加氢制高级醇催化剂研究进展
        摘要：二氧化碳（CO2）催化加氢制高级醇是实现CO2高价值利用及缓解温室效应的重要途径之一。综述了近年来CO2催化加氢制高级醇的研究进展。首先从热力学角度分析了CO2催化加氢制高级醇的有利反应条件及催化剂要求。然后重点介绍了适用于该领域的不同类型的催化剂（贵金属基、铜基、钴基和钼基催化剂）的研究情况。最后基于关键中间体及主反应路径，总结了CO2催化加氢制C2+醇合成机理。通过总结与分析，指出了目前CO2催化加氢制高级醇研究面临的主要挑战，并对该领域未来的研究方向进行了展望。  
        关键词：二氧化碳;催化加氢;高级醇;催化剂;合成机理   
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      • 张兰,陈标华,王宁
        2024, 49(8): 100-106. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240205
        CuZn/CeO<sub>2</sub>催化剂在CO<sub>2</sub>加氢制甲醇中的应用研究
        摘要：CO2加氢制甲醇反应过程中产生的大量副产物水会加速催化剂中CuZn物种的聚集和烧结，导致催化剂严重失活。而CeO2亲水性较弱，具有较高的水热稳定性，可以增强CuZn物种的分散。因此，通过水热合成法制备了一系列CeO2载体晶面可调控的CuZn基催化剂，并在其中引入了适当浓度的氧空位。采用TEM、XRD和H2-TPR等表征手段研究了合成的CeO2载体及CuZn/CeO2-y催化剂（y为rod、cube 或otca）的形貌、结构和还原性能等物理化学性质，并考察了CuZn/CeO2-y催化剂在CO2加氢制甲醇反应中的催化性能。结果表明，暴露(110)晶面的纳米棒结构的CeO2载体（CeO2-rod）更有利于CuZn基物种的分散，并且CeO2-rod与Cu物种形成了Cu—O—Ce界面，增强了催化剂同时吸附和活化CO2和H2的性能。因此，CuZn/CeO2-rod表现出较高的CO2转化率和甲醇选择性，在260 ℃、3 MPa的条件下，甲醇时空收率为433.4 g/(kg·h)，甲醇选择性高达68.5%。同时，利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱对CO2加氢制甲醇的反应路径和重要中间物种的演变进行了详细研究，发现在CuZn/CeO2催化剂的作用下，反应主要遵循甲酸盐路径，载体的晶面效应没有改变反应路径，但是提高了重要中间物种达到平衡的速率。  
        关键词：CuZn/CeO2催化剂;CO2加氢;甲醇选择性;氧空位   
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      • 刘伟,俎浩楠,吴华帅,王明义,丁传敏,王俊文
        2024, 49(8): 107-114. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240019
        助剂Na和Zn对Fe基催化剂催化CO<sub>2</sub>加氢制低碳烯烃反应性能的影响
        摘要：通过Fe基催化剂催化CO2加氢直接合成低碳烯烃是实现CO2资源化利用的重要途径之一。目前Fe基催化剂的CO2加氢反应催化活性和低碳烯烃选择性仍然较低。通过模板剂-等体积浸渍两步法制备了一系列Fe基催化剂，研究了碱金属助剂Na和过渡金属助剂Zn对Fe基催化剂催化CO2加氢制低碳烯烃反应性能的影响及其作用机制。结果表明，在CO2加氢反应中（反应条件：t = 320 ℃，p = 2.0 MPa，V(H2):V(CO2) = 3:1，空速为8000 mL/(g·h)），经助剂Zn和Na改性的Fe2Zn1-Na催化剂（n(Fe):n(Zn) = 2:1，Na的负载量（质量分数）为2%）显示出最优的催化性能（CO2转化率为36.5%，CO选择性为13.6%，C2~C4烯烷比为6.5）。并且在线反应80 h后，该催化剂的催化活性和产物选择性仍保持相对稳定。采用N2吸/脱附、XRD、H2-TPR、CO-TPR、CO2-TPD和XPS等对反应前后的催化剂进行了表征。表征结果显示，助剂Na可以促进Fe基催化剂在反应过程中Fe5C2相的形成和稳定存在；助剂Zn的引入使Fe基催化剂上形成了ZnFe2O4物相，同时在Na的作用下，大大提高了Fe2Zn1-Na催化剂的稳定性。与Fe-Na催化剂相比，Fe2Zn1-Na催化剂中Fe物种周围的电子云密度更强，低碳烯烃选择性更高，但诱导期略微变长。Na和Zn的添加不仅能够促进Fe基催化剂的碳化过程，还能增强催化剂的表面碱性，促进CO2在其表面的吸附，从而提高CO2转化率。  
        关键词：CO2加氢;低碳烯烃;ZnFe2O4;助剂;稳定性   
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      • 朱怡澄,马宏方,钱炜鑫,张海涛,应卫勇
        2024, 49(8): 115-122. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240110
        钴、锆共掺杂对铟基催化剂二氧化碳加氢制甲醇性能的影响
        摘要：CO2加氢制甲醇是CO2综合利用的重要途径之一。In基催化剂常用于CO2加氢合成甲醇反应，其甲醇选择性较高，但CO2转化率普遍较低。为研究添加不同比例的Co、Zr对In基催化剂性能的影响，在保持In总物质的量分数不变的情况下，采用共沉淀法制备了不同n(Zr):n(Co)的In基催化剂，通过Ar低温物理吸附、X射线衍射（XRD）、高分辨率透射电镜（HRTEM）、X射线光电子能谱（XPS）和H2程序升温还原（H2-TPR）对催化剂进行了表征，并在温度为240~300 ℃、压力为3.0 MPa和气体空速为7200 mL/(h·g)的条件下对各催化剂的催化性能进行了测试。结果表明，在一定n(Zr):n(Co)范围内，Co、Zr同时添加的催化剂相对于单独添加Co或Zr的催化剂具有更高的CO2转化率和甲醇时空产率。n(Zr):n(Co)不同会产生不同程度的金属间相互作用，影响催化剂的比表面积、颗粒尺寸和还原性能。当n(Zr):n(Co)为1:3时，催化剂具有最优的甲醇合成性能，甲醇时空产率可达178 mg/(g·h)。催化剂的CO2转化率由高至低依次为Zr5Co15In、Zr2.5Co17.5In、Zr7.5Co12.5In、Co20In、Zr10Co10In、Zr20In和In100，与氧空位占比变化的趋势一致。Zr5Co15In催化剂具有更小的颗粒尺寸与更大的比表面积，可以暴露更多的有效活性位点，因此具有更高的还原性和更强的金属间相互作用，其CO2转化率可达到13.63%，相比Co20In提升了19.9%，相比Zr20In提升了64.7%。  
        关键词：甲醇;In基催化剂;二氧化碳加氢;共沉淀   
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        发布时间：2024-09-02
      • 范志辉,岳燕燕,张笑楠,李新立,张少康,张振洲,涂维峰,韩一帆
        2024, 49(8): 123-130. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240104
        Ni/CeO<sub>2</sub>催化剂上CO<sub>2</sub>甲烷化反应本征动力学研究
        摘要：CO2加氢合成CH4（CO2甲烷化）是CO2高效、清洁转化的重要途径之一。尽管CO2甲烷化的催化体系研究已较深入，但特定条件下CO2甲烷化本征动力学的研究较少。采用燃烧法制备了Ni/CeO2催化剂（Ni质量分数为10%），并通过加入内稀释剂（α-Al2O3）制备了不同m(α-Al2O3):m(Ni/CeO2)的样品。考察了在温度为300 ℃、压力为1 MPa和空速为3 × 106 mL/(g·h)的条件下，m(α-Al2O3):m(Ni/CeO2) = 25:1样品（样品A）的CO2甲烷化本征动力学。结合本征动力学测试、漫反射红外光谱、H2-程序升温还原和H2-程序升温脱附等对CO2甲烷化本征反应动力学方程进行了深入分析。结果表明，样品A作用下的CH4生成速率最高可达41.4 mmol/(g·h)（H2分压为400 kPa，CO2分压为120 kPa）。当CO2分压为30~120 kPa时，CH4生成速率随H2分压的增大线性增长，并且不受CO2分压或CO分压变化的影响。在该CO2分压范围内，富氢环境可以显著提高催化剂的CO2甲烷化催化活性。  
        关键词：CO2甲烷化;Ni/CeO2催化剂;本征动力学   
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        发布时间：2024-09-02

        甲醇合成与催化转化

      • 丁佳佳,申学峰,刘红星
        2024, 49(8): 131-137. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240207
        失活甲醇制烯烃催化剂用于导向剂法制备SAPO-34分子筛及其应用
        摘要：以失活甲醇制烯烃（MTO）催化剂为部分铝源、磷源和全部硅源，以三乙胺为模板剂，在低温（160 ℃）条件下制备了导向剂，并采用导向剂法绿色合成了S-SAPO-34分子筛，以及不加入导向剂直接合成了C-SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、N2吸/脱附、NH3-TPD、固体MAS-NMR以及TGA等方法对合成的两种分子筛的晶体结构、形貌、孔隙结构、酸性特征、配位状态以及热稳定性等进行了表征。结果表明，通过导向剂法可以在有机模板剂的用量缩减2/3的条件下合成出高结晶度SAPO-34分子筛。在固定床反应器上对S-SAPO-34和C-SAPO-34分子筛进行了催化MTO反应性能评价，反应条件为温度460 ℃、常压、甲醇质量空速6.0 h-1以及原料为纯甲醇。结果表明，相较于C-SAPO-34，S-SAPO-34分子筛的结晶性能更好，相对结晶度达136%，且晶体形貌更加完整。在MTO反应中，S-SAPO-34和C-SAPO-34分子筛均能满足甲醇转化，双烯（乙烯+丙烯）选择性最高分别为82.1%和82.3%。该方法可为低模板剂用量条件下SAPO-34分子筛的绿色合成提供新的思路。  
        关键词：SAPO-34;失活催化剂;导向剂法;低模板剂;MTO反应   
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        发布时间：2024-09-02
      • 惠武卫,郑珩,杜勇,张祥剑,苏敏
        2024, 49(8): 138-142. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240031
        摘要：甲醇是连接现代煤化工和传统煤化工的平台产品。工业上通常采用合成气在催化剂作用下反应制备甲醇。甲醇合成催化剂的使用寿命通常在3~4年，保障甲醇合成催化剂的正常使用寿命对甲醇企业具有重要意义。对工业中甲醇合成催化剂硫中毒和铁中毒的典型案例进行了剖析，结合文献资料对中毒机理进行了阐述，指出铁中毒和硫中毒等是导致甲醇合成催化剂失活的主要原因，同时提出了相应的应对措施，可为保障甲醇合成催化剂的正常使用寿命提供指导。  
        关键词：甲醇;催化剂;失活;铁中毒;硫中毒   
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        发布时间：2024-09-02
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