最新刊期
      2024 年 第 49 卷 7 期

        二氧化碳捕集

      • 宋锦博,屈婷,荆洁颖,李文英
        2024, 49(7): 1-12. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230390
        MgO基CO<sub>2</sub>吸附剂成型技术研究进展
        摘要：碳捕集、利用与封存（CCUS）技术是缓解温室效应的有效途径。使用固体吸附剂捕集CO2是减少CO2排放的可靠途径之一。在各种固体吸附剂中，MgO基吸附剂由于具有来源广泛、再生温度低以及理论吸附容量高的特点备受关注。但成型后的MgO基吸附剂颗粒面临着机械强度低、稳定性差和极易逸出反应器等问题，难以在工业中被广泛应用。重点总结了不同成型方法以及成型工艺条件对MgO基吸附剂的CO2吸附性能的影响。在MgO基吸附剂成型时，颗粒尺寸较小的吸附剂的碳酸化速率较快，磨耗率较低。添加适量成型助剂和蒸汽可以改善吸附剂颗粒的化学性能和机械强度，但较高的煅烧温度会加剧吸附剂颗粒的烧结和磨损。今后，MgO基CO2吸附剂成型技术的研究重点应以简单的工艺、低成本和良好的循环稳定性为立足点，制备既具有良好CO2吸附性能，又具有良好机械性能的吸附剂颗粒应用于工业化CO2捕集。  
        关键词：MgO基吸附剂;CO2捕集;成型方法;成型技术   
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      • 陆诗建,王风,刘玲,康国俊,贡玉萍,张娟娟,刘苗苗,王宁
        2024, 49(7): 13-22. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230347
        烟道气CO<sub>2</sub>捕集用醇胺溶液降解研究进展
        摘要：目前在多种CO2吸收捕集技术中，醇胺法是吸收量最大、经济效益最好和研究最广泛的方法。然而，醇胺法中使用的醇胺溶液吸收剂面临的降解问题是该方法的主要缺陷。针对醇胺溶液吸收剂的降解问题，首先综述了热降解和氧化降解的产物、机理和控制研究进展，然后综述了金属离子催化降解的降解机理、规律和控制研究进展，最后对醇胺溶液吸收剂的降解问题进行了总结，并对未来的抗降解研究方向进行了展望。  
        关键词：CO2捕集;热降解;氧化降解;金属离子催化降解;抗降解   
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      • 张威,张瑞娜,葛春亮,李来,范雯阳,卢晗锋,陈瑶姬,崔国凯
        2024, 49(7): 23-33. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240183
        功能化离子液体活性位点强化CO<sub>2</sub>捕集
        摘要：碳捕集、利用与封存（CCUS）技术已经成为我国碳中和技术体系的重要组成部分。与工业领域常用的有机胺吸收剂相比，具有低挥发性、高稳定性和位点可设计等优点的功能化离子液体在化学吸收法捕集CO2方面表现出独特的优势。综述了近年来功能化离子液体在CO2捕集领域的研究进展，简述了功能化离子液体的结构分类和合成策略，详细阐述了功能化离子液体与CO2发生化学反应的3类活性位点（氮位点、氧位点和碳位点）及相应捕集机理，并对将来功能化离子液体CO2捕集技术的研究方向进行了展望。  
        关键词：功能化离子液体;CO2捕集;活性位点   
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      • 赵兴雷,李璐蕊,叶舣,孙伟,吕建辉
        2024, 49(7): 34-41. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230294
        CO<sub>2</sub>捕集中有机胺吸收剂的金属腐蚀研究进展
        摘要：通过溶剂法进行CO2捕集具有技术成熟、成本低的优点，被广泛使用。有机胺作为常用的吸收剂，具有吸收速率快、吸收容量大等优点，但是由于有机胺与CO2发生化学反应后，溶液具有腐蚀性，导致设备管线被腐蚀。综述了有机胺溶液的腐蚀机理，其中氢化胺离子、碳酸氢根离子以及水分子是主要的氧化剂，为腐蚀的发生提供条件。探讨了有机胺溶液的种类和浓度、CO2负载量、温度、O2含量以及降解产物等因素对溶液腐蚀性的影响，其中CO2负载量和温度是影响溶液腐蚀性的主要因素。归纳了采用无机和有机类缓蚀剂、调节溶液pH值和使用不锈钢材料等缓蚀方法，针对胺溶液的有机类缓蚀剂更值得关注。提出了未来缓蚀技术的发展方向，需开发新型缓蚀剂并与耐腐蚀材料相结合，可为深入研究及解决有机胺溶液的腐蚀问题提供参考。  
        关键词：CO2捕集;有机胺吸收剂;腐蚀机理;缓蚀技术   
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      • 庞薇,秦身钧,郝龙龙,门长全,侯佳佳,李神勇
        2024, 49(7): 42-54. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240010
        粉煤灰基硅铝酸盐材料的合成及其捕集CO<sub>2</sub>的研究进展
        摘要：CO2大量排放导致全球变暖加剧，碳捕集可减缓CO2排放对气候变化的影响，但吸附剂高昂的成本阻碍了碳捕集技术的发展。同时煤炭燃烧量持续增加使粉煤灰产量不断增加，而粉煤灰的高值化利用率较低。将粉煤灰用于合成粉煤灰基硅铝酸盐材料，并应用于碳捕集技术可实现工业固体废物的高值化利用和碳减排的双重目标。介绍了粉煤灰合成硅铝酸盐材料前的预处理步骤，系统讨论了粉煤灰基沸石、Li4SiO4吸附剂和SiO2介孔材料的合成和其捕集CO2的研究，然后对粉煤灰基硅铝酸盐材料吸附CO2的动力学进行了总结。粉煤灰基硅铝酸盐材料制备前的物理和化学预处理步骤可优化材料的孔隙结构及表面化学性质，胺功能化或金属离子掺杂等方式可实现对材料结构和CO2吸附性能的调控。粉煤灰基硅铝酸盐材料的CO2吸附动力学拟合因产物及吸附条件不同而存在差异。深入理论研究，推动规模化工程应用，对促进碳捕集技术发展具有重要的指导意义。  
        关键词：粉煤灰;CO2捕集;硅铝酸盐材料;吸附动力学   
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      • 张家伟,左莉莉,王淇,徐怡翎,夏凯,孙德帅
        2024, 49(7): 55-61. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240133
        金属有机骨架/碳气凝胶复合吸附剂对模拟烟气中CO<sub>2</sub>的吸附性能
        摘要：金属有机骨架是重要的CO2吸附材料。为提升吸附剂的CO2吸附性能，改善吸附剂的耐水稳定性，将金属有机骨架与碳气凝胶复合形成复合吸附剂，用于模拟烟气中CO2的分离研究。以海藻酸钠/κ型卡拉胶/壳聚糖混合物为前驱体，通过湿法纺丝技术制备了碳气凝胶；在碳气凝胶表面，以天冬氨酸为有机配体，铜为金属中心，通过共沉淀方式制备了复合吸附剂（AspCu-CCA）。通过傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱和扫描电子显微镜等方法对吸附剂进行了表征，通过循环固定床吸附法考察了复合吸附剂对模拟烟气中CO2的吸附性能。结果表明，AspCu-CCA具有良好的CO2吸附性能和耐水稳定性。在298 K、0.1 MPa下，AspCu-CCA对纯CO2的饱和吸附量为323 mg/g，拟一级动力学速率常数为0.083 min-1，对体积分数为15%的CO2的饱和吸附量为274 mg/g。烟气中水汽的存在有利于AspCu-CCA CO2吸附量的提升，而SO2的存在则会导致AspCu-CCA CO2吸附量略有降低。复合吸附剂在20次循环吸附中保持了稳定的CO2吸附量，因此具有良好的烟气CO2分离应用潜力。  
        关键词：复合吸附剂;金属有机骨架;碳气凝胶;CO2吸附;烟气   
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      • 邱正秋,皇甫林,杨强,段晓东,鄢攀邻
        2024, 49(7): 62-68. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240108
        石灰回转窑真实烟气条件下有机胺法CO<sub>2</sub>捕集试验
        摘要：为推动有机胺法CO2捕集工艺在钢铁行业的应用，在石灰石回转窑炉真实烟气条件下开展了有机胺法CO2捕集侧线试验，考察了有机胺溶液质量分数、烟气流量、溶液喷淋量、吸收温度、油浴温度和再生压力等关键参数对捕集系统CO2捕集性能的影响。结果表明，在最优试验条件（有机胺溶液质量分数为25.0%、烟气流量为20 m3/h、溶液喷淋量为70 L/h、吸收温度为30 ℃、油浴温度为115 ℃以及再生压力为10 kPa）下，捕集系统CO2捕集率和解吸酸气量分别为94%和1.22 m3/h。在最优试验条件下进行的480 h连续试验结果显示，捕集系统CO2捕集率平均值为94%，解吸酸气量平均值为1.22 m3/h，CO2捕集系统表现出良好的稳定性，证明有机胺法应用于石灰回转窑烟气CO2捕集技术可行。  
        关键词：石灰回转窑;烟气;CO2捕集;有机胺吸收法   
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      • 常栋渊,唐思扬,钟山,鲁厚芳,梁斌
        2024, 49(7): 69-75. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240141
        不同烟气CO<sub>2</sub>含量下近等温相变捕集工艺调节策略模拟分析
        摘要：CO2相变捕集工艺具有较低的再生能耗，但在实际生产中，上游工艺产生的烟气中CO2含量（物质的量分数，下同）不稳定，可导致工艺的整体能耗发生变化，因此需研究不同烟气CO2含量下该工艺参数的调节策略。通过Python语言调用Aspen Plus对近等温CO2相变捕集工艺进行了模拟计算，分析了不同CO2含量下吸收塔温度（ta）、解吸塔温度（td）、液/气比（v）、胺浓度（c）、解吸液循环比（s）对再生能耗和CO2捕集率的影响以及相应的调节策略。结果表明，td对CO2捕集率的影响最显著，当CO2含量为5.00%时，其相关性系数最高（74.78%）；ta对再生能耗的影响最显著，当CO2含量为20.00%时，其相关性系数最高（-55.26%）。在维持CO2捕集率大于等于90.00%的条件下，随着CO2含量从5.00%升高至20.00%，再生能耗从2.35 GJ/t降低至2.13 GJ/t。此外，应根据CO2含量对ta、td、c和v进行相应调节，以确保CO2捕集率大于等于90.00%并且再生能耗最低。  
        关键词：CO2捕集工艺;过程模拟;CO2含量;热泵系统;参数调节   
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      • 马国光,王金阳,张涛
        2024, 49(7): 76-83. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230428
        二氧化碳捕集耦合工艺设计与优化
        摘要：采用醇胺法工艺对高含碳天然气进行脱碳处理时，其能耗随着碳含量的增加而提高。为降低高含碳天然气的脱碳能耗，提出了一种醇胺法工艺（N-甲基二乙醇胺作吸收剂）与级间冷却、富液分流解吸、酸气再压缩热泵和蒸汽机械再压缩技术（MVR）热泵工艺耦合的二氧化碳（CO2）捕集耦合工艺流程（简称“耦合工艺”）。采用Aspen Hysys软件对影响耦合工艺节能效果的关键参数（级间物流冷却温度、贫液节流后压力、酸气再压缩压力和再生塔底重沸器温度）进行了分析，并通过响应面分析与遗传算法结合的方式对关键参数进行了优化。结果表明，优化后耦合工艺的级间物流冷却温度为58 ℃，贫液节流后压力为0.084 MPa，酸气再压缩压力为0.195 MPa，再生塔底重沸器温度为92 ℃。与联合工艺（膜分离+醇胺法）相比，耦合工艺的能耗明显降低，脱碳单位能耗（脱除1 t CO2需要消耗的能量）由1.338 GJ/t下降至1.110 GJ/t。与优化前相比，耦合工艺优化后的净化气中CO2含量（体积分数）由2.533%下降至2.326%，脱碳单位能耗由1.110 GJ/t下降至1.074 GJ/t。  
        关键词：CO2捕集;耦合工艺;参数优化;响应面法;遗传算法   
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        二氧化碳利用

      • 王燕霞,付娜,胡修德
        2024, 49(7): 84-95. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240146
        烟气CO<sub>2</sub>化学吸收与加氢转化催化剂研究进展
        摘要：燃煤电厂燃烧发电过程排放大量CO2，烟气中CO2高效捕集和资源化利用对于实现碳减排而言尤为重要。燃烧后烟气CO2化学吸收是目前最成熟的分离方法，目前已有相关CO2捕集项目成功运行，但仍存在高成本、高能耗的缺点。新型高效CO2吸收剂开发、工艺优化成为当前研究的热点。烟气中CO2化学吸收串联加氢催化合成化学品、燃料是燃煤电厂进行碳减排的有效途径。随着CO2催化转化研究的不断深入，国内外学者在CO2催化加氢制化学品领域取得了一定进展。首先，介绍了单胺吸收剂碳捕集原理和再生能耗，进一步综述了新型吸收剂（混合胺溶液、两相吸收剂和功能化离子液体）的CO2吸收性能、节能降耗原理及碳捕集流程，探讨了CO2解吸催化剂、工艺参数优化在降低再生能耗方面的研究现状。其次，从不同类型的CO2加氢转化产物（甲醇、低碳烯烃和高碳烃）出发，对CO2催化加氢催化剂的研究进展进行了阐述。最后，展望了燃烧后烟气CO2化学吸收法及CO2加氢催化剂的发展方向。  
        关键词：CO2捕集;化学吸收;催化加氢;甲醇;烯烃;高碳烃   
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      • 夏瑶靓,边凯,刘思蕊,王志群,张光辉,郭新闻
        2024, 49(7): 96-103. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240096
        PtSn@S-1&amp;<italic style="font-style: italic">β</italic>-Mo<sub>2</sub>C串联催化剂CO<sub>2</sub>氧化丙烷脱氢制丙烯性能研究
        摘要：PtSn双金属催化剂因具有高活性和高选择性被广泛应用于丙烷脱氢制丙烯反应中。然而在高温下，催化剂易产生积炭从而导致稳定性降低。二氧化碳氧化丙烷脱氢（CO2-PDH）因其有望在转化丙烷的同时兼具消除积炭和推动脱氢反应正向移动的特点，已成为新的研究热点。将逆水煤气催化剂β-Mo2C与丙烷脱氢催化剂PtSn@S-1串联用于CO2-PDH反应中，开发高活性、高选择性和高稳定性的催化剂，并结合XRD、CO2-TPD、C3H6-TPD及热重等方法对催化剂进行了表征。结果表明，在CO2-PDH反应中，PtSn@S-1串联加入β-Mo2C后，粉末混合的串联催化剂PtSn@S-1&β-Mo2C的稳定性明显提升，并在连续运转1440 min内未出现失活现象，催化剂的高稳定性归因于反应过程中CO2消除了部分积炭。对反应条件进行了优化，发现在n(CO2):n(C3H8)为1.0、m(PtSn@S-1):m(β-Mo2C)为1.0:0.4时，粉末混合的串联催化剂PtSn@S-1&β-Mo2C在CO2-PDH反应中表现出最佳性能，丙烷转化率在反应500 min后稳定在43.0%以上，丙烯选择性超过99%。  
        关键词：PtSn@S-1;β-Mo2C;串联催化剂;二氧化碳氧化丙烷脱氢   
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      • 范长帅,丁传敏,宋清文,石子兴,刘平,张侃,王俊文
        2024, 49(7): 104-110. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230391
        焙烧气氛对棒状CeO<sub>2</sub>催化CO<sub>2</sub>和甲醇直接合成DMC的影响
        摘要：二氧化碳（CO2）和甲醇（MeOH）直接合成碳酸二甲酯（DMC）是一条符合绿色化学要求的DMC制备路线，并可实现CO2资源化利用。氧化铈（CeO2）基催化剂被广泛应用于该反应，目前研究主要集中在形貌调控与杂原子掺杂对催化剂催化性能的影响。采用水热合成法制备了棒状CeO2前驱体，然后在不同的焙烧气氛（分别为H2、N2、air和O2）中处理前驱体得到相应催化剂，然后将催化剂应用于2-氰基吡啶（2-cp）作脱水剂的CO2和MeOH直接合成DMC（加入0.10 mol MeOH、0.05 mol 2-cp和0.32 g催化剂，在120 ℃、5 MPa的条件下反应2 h）中，研究了焙烧气氛对催化剂催化性能的影响。采用XRD、N2吸/脱附和SEM等对催化剂的晶相结构、织构性质和形貌等进行了表征。结果表明，4种催化剂在结构性质和形貌方面没有表现出明显差异，而催化剂表面的Ce价态与酸碱位点密切相关。催化剂表面存在的丰富缺陷位点使其具有较大的比表面积和平均孔径（CeO2-air的比表面积和平均孔径分别为65.44 m2/g和30.06 nm），催化剂主要暴露的CeO2(111)晶面能促进DMC的生成。与其他3种催化剂相比，CeO2-air因表面含有最丰富的中强酸碱位点和总的酸碱位点，以及较强的弱酸酸性而表现出最好的催化性能，该催化剂作用下的DMC产率和DMC选择性分别为83.2%和99.3%。  
        关键词：碳酸二甲酯;直接合成;CeO2催化剂;焙烧气氛;酸碱位点   
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      • 黄勇,靳皎,刘丹,张晓欠,刘彪,刘巧霞
        2024, 49(7): 111-119. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240107
        二氧化碳参与的粉煤热解-气化工业试验研究
        摘要：为开展煤炭清洁高效转化过程中的CO2循环利用研究，在处理量为36 t/d的热解-气化工业试验装置（简称“工业试验装置”）中对粒径为0~300 μm的西湾煤进行了连续运行试验，考察了CO2参与的工业试验装置的物料和热量平衡、运行情况及产物性质的变化规律。结果表明，在热解温度为600 ℃、气化温度为1000 ℃和反应压力为0.8~1.0 MPa的条件下，CO2参与热解-气化过程后，工业试验装置运行稳定，吨煤蒸汽消耗量减少了5.38%，合成气中有效气（CO + H2）含量（体积分数，下同）由74.74%升高至79.63%，CO含量升高了10.43%，H2含量降低了5.54%，合成气热值、碳转化率及能源转化效率均升高。焦油产率由15.91%升高至16.25%，密度由1.06 kg/m3降低至1.02 kg/m3，运动黏度由3.42 mm2/s降低至2.70 mm2/s，硫质量分数由0.20%降低至0.15%，同等质量焦油馏分对应的温度降低了10~30 ℃。焦油中脂肪烃质量分数提高了7.53%，芳香烃质量分数降低了5.47%，其他化合物质量分数提高了15.98%。  
        关键词：流化床;二氧化碳;热解-气化;工业试验   
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      • 黄成,刘操,黄磊,崔灵瑞,马宏方,曹发海
        2024, 49(7): 120-128. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240131
        基于机器学习的CO<sub>2</sub>催化加氢制航空煤油筒式反应器数学模拟分析与优化
        摘要：借助Fe基催化剂，CO2通过加氢反应可成功转化为高附加值的航空煤油，具有很好的工业应用潜力。目前缺少准确适宜的CO2加氢合成航空煤油的反应器模型，因此亟需对其反应模型进行构建，为相关工艺的工业化提供参考。通过机器学习探究实验条件和关键组分CO和CO2物质的量分数关系，构建了关键组分CO和CO2预测模型；基于Anderson-Schulz-Flory分布规律，构建了碳链增长模型，进一步构建了产物分布模型；基于催化床层物料衡算、热量衡算和压降计算，建立了筒式固定床反应器的一维拟均相模型；通过模拟一定工艺条件得到了CO2加氢合成航空煤油的反应结果，并对工艺条件进行了模拟优化。模拟结果表明，反应器进口温度升高、空速增大，CO2转化率降低，航空煤油集总组分C11H24时空产率增加；操作压力增大，CO2转化率增加，C11H24时空产率在反应压力为2.0 MPa时最高；饱和沸腾水温度升高，CO2转化率和C11H24时空产率增加。最佳CO2加氢制航空煤油反应条件：反应器进口温度为275 ℃、进口压力为2.0 MPa、空速为4000 h-1和饱和沸腾水温度为294 ℃。此时CO2转化率为21.95%，C11H24时空产率为12.14 g/(L·h)，床层压降为0.20 MPa。  
        关键词：CO2加氢;航空煤油;机器学习;筒式固定床反应器;反应器模拟   
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        发布时间：2024-08-01

        二氧化碳输送与利用

      • 李欣泽,姜星宇,王德中,孙晨,邹炜杰,尚妍,熊小琴,邢晓凯
        2024, 49(7): 129-138. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240051
        基于等容热力学的超临界CO<sub>2</sub>管道减压波传播特性研究
        摘要：CO2管道泄漏的减压行为预测和断裂控制是CO2管道输送安全的重要研究方向，现有减压波预测模型存在气液两相声速计算误差大，临界点计算不易收敛等问题。基于等容热力学改进了当地声速计算方法，建立了新的减压波预测模型，计算分析了气体组成、初始相态、起始压力和起始温度等对减压波曲线和降压曲线的影响，并对实际工程中CO2管道泄漏的减压行为进行了预测。结果表明，相比燃烧后捕集或燃烧前捕集，富氧燃烧捕集气体下的初始减压波波速降低约26%，减压平台压力提高22%。随着减压过程进行，管内介质温度和压力工况点不再沿气液平衡线移动，而是直接进入气液两相区。超临界态的降压曲线与CO2泡点线的交点所对应的饱和压力比密相态的高约26%，减压平台压力较高。低运行温度和高运行压力能够有效降低减压平台压力。由于管道沿程运行参数的差异，管道断裂风险由管道起点依次降低，前段管段是高风险管段。本研究可为CO2管道设计和工程应用提供理论依据。  
        关键词：超临界CO2;管道输送;等容热力学;减压波曲线;降压曲线   
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        发布时间：2024-08-01

        CCUS技术工程开发

      • 孙海萍,孙洋洲
        2024, 49(7): 139-146. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240039
        国内油气企业CCUS项目现状及产业发展探究
        摘要：二氧化碳捕集、利用与封存（CCUS）技术是实现净零排放的重要途径之一。双碳背景下，CCUS项目数量及产业规模呈现快速增长态势，油气企业基于其业务特点在CCUS领域开展了全球布局，并深度参与项目开发及运营，但由于产业链成本高，以及关键技术限制，CCUS产业的规模化发展仍需统筹规划和合理布局。系统分析了国内外CCUS项目和产业发展现状，以及油气企业在CCUS领域的布局和实践，从产业规模、技术及成本趋势等角度分析了产业发展前景。对未来国内油气企业的CCUS产业发展提出了建议，如打造CCUS完整产业链、分阶段稳步推进、做好技术研发顶层设计、选择性进入产业链关键环节和重视产业链运作能力的培养等。  
        关键词：油气企业;CCUS;产业化;产业发展   
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        发布时间：2024-08-01
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