最新刊期
      2024 年 第 49 卷 6 期

        C1化学与催化转化

      • “在工业催化剂资源化利用领域取得新进展，通过原位晶化方法成功制备了以SAPO-34分子筛为活性组分的MTO催化剂，实现了催化剂的循环利用，为工业失效催化剂的再生提供了有效解决方案。”
        ”
        丁佳佳,申学峰,叶迎春,刘红星
        2024, 49(6): 1-8. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240014
        工业失效的甲醇制烯烃催化剂微球原位晶化研究
        摘要：为了解决工业失效的甲醇制烯烃（MTO）催化剂的资源化利用问题，实现MTO催化剂的循环利用，通过原位晶化的方法，以工业失效的MTO催化剂微球为原料，在水热合成体系中成功制备了以SAPO-34分子筛为活性组分的MTO催化剂。利用XRD、SEM、N2吸/脱附、XRF、NH3-TPD和氘代乙腈（CD3CN）红外等表征手段分析了原位晶化前后催化剂的晶体结构、形貌特征、孔道结构、元素组成及酸性等，并采用固定流化床反应器考察了原位晶化前后催化剂在MTO反应中的催化性能（催化剂40.0 g、反应温度480 ℃、常压、甲醇质量空速4 h-1、原料为纯甲醇）。结果表明，与原位晶化前催化剂相比，原位晶化后催化剂的相对结晶度提高了76%，比表面积增加了1.4倍，B酸活性中心数量增加了1.1倍；在MTO反应中，双烯（乙烯和丙烯）选择性最高达到89.64%，与原位晶化前催化剂相比，双烯选择性提升了3.3%，二甲醚以及C4和C5+等重烃含量（质量分数）明显降低，且原位晶化后催化剂具有优异的稳定性。  
        关键词：失效催化剂;甲醇制烯烃;微球;原位晶化   
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        发布时间：2024-06-28
      • “最新研究进展显示，采用油包水微乳液法制备的Ni@SiO2核壳型催化剂，通过添加不同量的C16TAB后处理，成功制备了具有不同多孔结构的Ni@SiO2-xC16系列催化剂。这些催化剂在提高活性、稳定性以及抗积炭性能方面表现出显著优势，为解决催化剂性能提升问题提供了有效解决方案。”
        ”
        冯文磊,杨文师,陈健勇,王超,陈颖,罗向龙
        2024, 49(6): 9-16. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230378
        Ni@SiO<sub>2</sub>核壳型催化剂上孔调控对甲烷干重整催化性能的影响
        摘要：采用油包水微乳液法制备了Ni@SiO2核壳型催化剂，并添加梯度物质的量的十六烷基三甲基溴化铵（C16TAB）进行后处理，制备了具有不同多孔结构的Ni@SiO2-xC16系列催化剂。结合N2吸/脱附、XRD、TEM、H2-TPR、XPS和Raman光谱等表征方法对催化剂进行了分析，探究了Ni@SiO2-xC16外壳上孔结构对催化剂活性、稳定性以及抗积炭性能的影响。结果表明，Ni@SiO2-xC16具有更大的比表面积和更丰富的孔结构，有助于提高Ni颗粒的分散度和限制Ni颗粒尺寸小于5 nm，并强化Ni颗粒与载体的相互作用。在50 h的稳定性测试中，Ni@SiO2的初始CH4转化率低（68.5%）且稳定性弱，而经过C16TAB后处理的Ni@SiO2-2C16和Ni@SiO2-3C16则具有高初始CH4转化率（均约84.1%）及高稳定性，产物中n(H2)/n(CO)超过0.97，且几乎没有发生失活。经进一步研究发现，Ni@SiO2-xC16中碳物种的类型发生改变，由大量难以消除的石墨碳转化为少量容易清除的无序碳，因此，Ni@SiO2-xC16的抗积炭与抗烧结性能得到了提升。  
        关键词：甲烷干重整;Ni@SiO2;多孔结构;抗积炭性能   
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        发布时间：2024-06-28
      • “最新研究揭示了甲醇合成催化剂失活原因，通过X射线荧光光谱等技术对催化剂进行表征分析，发现催化剂出现径向强度减小、粉化、铜晶粒尺寸增大等现象，为延长催化剂使用寿命提供解决方案。”
        ”
        武燕娟,张凡,雍晓静,徐晓颖,邢爱华
        2024, 49(6): 17-23. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230368
        两种工业甲醇合成催化剂失活原因对比分析
        摘要：甲醇合成催化剂失活是导致甲醇合成装置停车的重要因素之一，严重影响生产企业的经济效益。对来自两种甲醇工厂的催化剂样品进行了表征分析，包括X射线荧光光谱、X射线衍射、红外光谱、物理吸附和电感耦合等离子体发射光谱等，以探究其失活原因。结果表明，经过约两年的工业使用，催化剂出现了径向强度减小、粉化、铜晶粒尺寸增大、比表面积下降和有害杂质元素（硫和铁）富集的现象。失活催化剂中铜晶粒尺寸最大可达32.72 nm，相应的比表面积由102.3 m2/g下降到最低16.0 m2/g，硫和铁元素含量（质量分数）由小于0.05%和362 × 10-6分别增加至最高0.36%和2629 × 10-6。两个工厂采集的催化剂表现出不同的失活特征，需要采取有针对性的措施延长催化剂使用寿命。  
        关键词：甲醇;催化剂;失活;铜晶粒   
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        发布时间：2024-06-28

        低碳分子转化合成

      • “在甲醇制烯烃工艺领域，专家综述了分子筛催化剂的晶粒尺寸、孔道和酸性质调控进展，探讨了二甲醚制烯烃反应特征，为提高低碳烯烃选择性和抑制催化剂积碳提供解决方案。”
        ”
        刘应慧,王鸿晶,王晓胜,李然家,余长春,杨鹏程
        2024, 49(6): 24-34. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230335
        甲醇/二甲醚制烯烃催化剂改性的研究进展
        摘要：甲醇制烯烃（MTO）工艺已经在工业中得到广泛应用，但此工艺使用的分子筛催化剂还存在丁烯、丁烷等C4+产物选择性偏高和分子筛催化剂易积碳失活的问题。因此，有必要进一步探索提高低碳烯烃选择性和抑制催化剂积碳过程的方案。综述了ZSM-5和SAPO-34的晶粒尺寸调节、孔道调节和酸性质调控的研究进展，以及分子筛催化剂体系内的二甲醚制烯烃（DTO）反应特征，总结了烃池机理中的烯烃反应机理，简述了丝光沸石（MOR）在MTO、DTO反应体系中的研发潜力，如MOR有望进一步调节低碳烯烃在产物中的比例。MTO、DTO的反应机理尚未得出定论，目前的催化剂改性方案能小幅度提升低碳烯烃的产物选择性并利用介微孔结构延缓积碳。今后，构建复合型催化剂是解决工业化中低乙烯和丙烯选择性比和易积碳问题的直接方案。  
        关键词：甲醇;二甲醚;烯烃;催化剂改性;ZSM-5;SAPO-34   
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        发布时间：2024-06-28
      • “最新研究进展显示，甘氨酸合成方法在农药、医药、食品和饲料等领域具有重要应用价值。专家深入分析了化学合成和生物合成方法的优缺点，并展望了未来发展方向。”
        ”
        赵建平,李鸿雄,孙育滨,孙涛,杨东元,王亚红
        2024, 49(6): 35-44. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240037
        甘氨酸合成方法研究进展
        摘要：甘氨酸作为一种重要氨基酸，广泛应用于农药、医药、食品和饲料等领域，研究甘氨酸的合成方法具有重要的现实意义。综述了甘氨酸的化学合成方法（分别为氯乙酸氨解法、施特雷克法、氨基乙腈法、直接海因法、醇氨氧化法和羟基乙酸甲酯法）和生物合成方法（分别以氨基乙腈、二氧化碳+氨气为原料）的研究进展，深入分析和对比了各方法的优点与缺点，并对甘氨酸合成方法未来的发展进行了展望。  
        关键词：甘氨酸;化学合成;生物合成   
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        发布时间：2024-06-28
      • “最新研究发现，通过调节介孔SiO2材料孔结构和催化剂酸碱性质，可显著提高乙醇直接转化制丁二烯的效率。ZnZr/KIT-6催化剂在350℃和1.23 h-1条件下，实现91.2%的乙醇转化率和53.5%的丁二烯选择性，为减少化石资源依赖和环境问题提供有效策略。”
        ”
        陈翀,李自琴,马盈月,王安,王康洲,高新华,张建利
        2024, 49(6): 45-53. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230382
        有序介孔二氧化硅负载Zn和Zr多功能催化剂催化乙醇转化制丁二烯性能研究
        摘要：乙醇直接转化制丁二烯是一种减少对化石资源的依赖和缓解环境问题的有效策略。开发新型催化剂可提高丁二烯产量，通过调节介孔SiO2材料的孔结构，使得主客体分子之间快速传递乙醇和重要中间体，通过调节催化剂的酸碱性质和各活性中心的协同作用可提高催化剂的催化性能。采用湿浸渍法制备了一系列具有不同孔结构的介孔SiO2负载Zn和Zr催化剂（ZnZr/SiO2、ZnZr/MCF、ZnZr/SBA-5和ZnZr/KIT-6），对其催化乙醇直接转化制丁二烯的性能进行了评价，并通过多种表征技术揭示了催化剂各个活性中心的协同作用以及酸碱性质对催化剂催化性能的影响。结果表明，载体的孔结构可有效调控催化剂的酸碱性质，介孔结构多孔泡沫（MCF）可促进Zn物种与硅羟基相互作用形成强Lewis酸位点。ZnZr/KIT-6催化剂具有适中的酸性质，因Zr物种与KIT-6上的硅烷醇相互作用可形成强度适中的Lewis酸位点，同时KIT-6可抑制Zn物种与硅羟基相互作用形成强酸位点。在ZnZr/KIT-6催化剂中，Zn物种主要以ZnO的形式存在，有利于乙醇脱氢生成乙醛。相比ZnZr/SBA-15催化剂，ZnZr/KIT-6催化剂的弱碱量增加，强碱量减少，碱强度减弱。适中的酸性质和较弱的碱性质有利于乙醇直接转化制丁二烯中的羟醛缩合反应，因此，在有序介孔SiO2负载Zn和Zr催化剂催化乙醇直接转化制丁二烯的反应中，ZnZr/KIT-6催化剂在温度为350 ℃和反应空速为1.23 h-1的条件下具有最大的乙醇转化率和丁二烯选择性，分别为91.2%和53.5%，且丁二烯时空产率高达0.35 g/(g·h)。  
        关键词：乙醇;丁二烯;介孔SiO2;ZnZr/KIT-6;羟醛缩合;酸碱性质   
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        发布时间：2024-06-28

        碳资源转化利用

      • “最新研究突破：煤焦-Ni复合物在甲烷干重整反应中显著提升转化率，同时反应后形成的碳材料在超级电容器电极材料中展现优异性能，为温室气体转化和能源回收利用开辟新途径。”
        ”
        周娅兰,王建友,杨文成,张磊,张建波,马晓迅
        2024, 49(6): 54-62. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230349
        煤焦-Ni复合物催化甲烷干重整及其反应后形成碳材料的电化学性能研究
        摘要：甲烷干重整（DRM）反应能够将CH4和CO2两种温室气体转化为合成气，具有突出的环境和经济效益。但DRM反应过程的高温条件和产出的积炭易造成Ni等金属催化剂的失活，限制了其在工业上的应用。中低温煤热解半焦（简称“煤焦”）具有作为高效Ni基催化剂载体的良好潜力。为了提升DRM反应性能并促进煤焦利用，设计并制备了一种煤焦-Ni复合物，以K2CO3为助剂，考察了DRM反应性能、煤焦-Ni复合物在反应后形成碳材料的表面结构特征及其用作超级电容器电极材料的性能。研究发现，当m(煤焦):m(K2CO3):m(Ni) = 1.00:1.00:0.05、DRM反应温度为850 ℃时，CH4和CO2初始转化率分别达71%和72%。优化反应条件（催化剂的Ni负载量、反应温度和反应时间）后，以煤焦-Ni复合物在反应后形成的碳材料为超级电容器电极材料可表现出优良的电化学性能，其中，CC-2在扫描速率为5 mV/s时，比电容为136 F/g；在电流密度为1 A/g时，比电容为143 F/g。本研究为DRM和煤焦的协同转化利用、反应后碳材料（反应中作为催化剂或催化剂载体）的回收利用提供了潜在路径。  
        关键词：甲烷干重整;煤焦;Ni;电极材料;比电容   
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        发布时间：2024-06-28
      • “在生物质能源领域，科研团队采用尿素沉淀法和程序升温还原法制备了水滑石基Ni/Al2O3催化剂，并通过X射线衍射分析了催化剂及其前驱体的物相组成。研究发现，该催化剂在水-甲醇混合溶剂中对玉米秸秆加氢裂解反应具有优异的催化性能，转化率接近100%，二元醇产率达到38.8%，芳香族单体产率为13.6%。这一成果为生物质高附加值化学品的制备提供了有效途径。”
        ”
        马泽暐,温哲
        2024, 49(6): 63-72. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240093
        水滑石基Ni/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>催化剂催化玉米秸秆加氢裂解制二元醇和芳香族单体性能研究
        摘要：生物质是化石能源最有前景的可再生替代品之一，由生物质制备高附加值化学品是实现生物质多元化应用的有效途径。采用尿素沉淀法和程序升温还原法制备了水滑石基Ni/Al2O3催化剂，通过X射线衍射（XRD）分析了催化剂及其前驱体的物相组成，并考察了Ni/Al2O3催化剂对玉米秸秆在水-甲醇混合溶剂中加氢裂解反应的催化性能。结果表明，Ni/Al2O3催化剂表现出较好的催化活性，在最优反应条件（V(H2O):V(CH3OH) = 7:3、240 ℃和3.0 MPa H2）下，玉米秸秆转化率接近100%，二元醇产率为38.8%，芳香族单体产率为13.6%。V(H2O):V(CH3OH)和反应温度显著影响了玉米秸秆转化率和小分子产物产率，Ni/Al2O3催化剂和反应气氛主要影响了小分子产物产率和分布。对经过一次循环后的催化剂进行循环性测试发现，二元醇产率和芳香族单体产率分别下降至10.8%和5.4%。根据拉曼光谱分析结果推测，催化剂活性下降可能是因为催化剂表面形成了积炭。分析二元醇和芳香族单体的生成路径发现，Ni/Al2O3催化剂对活性中间体的稳定起到了重要作用。  
        关键词：玉米秸秆;加氢裂解;Ni/Al2O3催化剂;二元醇;芳香族单体   
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        发布时间：2024-06-28

        绿色低碳化工技术

      • “最新研究显示，天然气化工副产氢经提质升级，可转化为高品质氢，创新应用于氢燃料电池汽车，突破传统化工用途，为氢能产业发展提供新动力。”
        ”
        黎园,陈林,贾蔚
        2024, 49(6): 73-79. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230421
        天然气化工副产氢的氢能应用及氢-氨融合发展分析
        摘要：天然气化工副产氢从传统的化工利用转化为氢能应用，可实现副产物提质升级，并有利于氢能产业发展。天然气化工生产的羰基合成气、乙炔尾气经过分离提纯制得高品质氢，并可将其创新性地应用于氢燃料电池汽车。提出了天然气化工副产氢经提质可成为多种符合国家标准技术要求的高品质氢，满足工业、交通、能源和建筑用氢等应用需求，以拓展氢能应用领域。针对当前氢能存在储运瓶颈及成本制约影响其大规模应用的难题，提出了天然气化工企业将该副产氢合成液氨，利用液氨作为储氢介质、零碳燃料的特性以及液氨相比气氢、液氢储存的明显优势，以氢-氨融合的方式进行转化应用，并分析了液氨在传统燃料、氨燃料电池和氨催化裂解制氢等应用场景及发展前景。天然气化工副产氢可突破传统的化工用途，向具有良好发展前景的氢能应用转化，在新能源领域发挥积极作用。  
        关键词：天然气化工;氢气;氢能;氢-氨融合;液氨;氨燃料   
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        发布时间：2024-06-28
      • “固体氧化物电解技术在制氢和二氧化碳转化领域的研究取得新进展，通过耦合化工过程制化学品，推动了与传统化工产业的深度融合，为能源体系的清洁高效发展提供了新思路。”
        ”
        戴若云,侯建国,王秀林,姚辉超
        2024, 49(6): 80-86. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230292
        固体氧化物电解技术耦合化工过程制化学品研究进展
        摘要：固体氧化物电解（SOEC）技术可以将热能和电能转化为化学能，因其具有有效利用高温余热的独特优势，可助力能源体系实现清洁高效发展，已被开发应用于制氢和二氧化碳转化领域。然而，成本高昂、与传统行业结合不够紧密等问题限制了该技术的推广。SOEC技术耦合化工过程制化学品，既可实现基于SOEC技术的能量转化系统的多功能化，还可提高相关项目的经济性。围绕SOEC技术发展前沿，总结了SOEC技术耦合化工过程制化学品（甲醇、氨、甲烷和乙烯等）的研究进展，分析了相关路径工艺特点，梳理了在国内外相关应用场景中的突破，旨在推动SOEC技术与传统化工产业的深度融合，挖掘有潜力的SOEC应用场景。  
        关键词：高温固体氧化物;电解;化学品;化工   
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        发布时间：2024-06-28
      • “在费托合成油品转化领域，科研人员通过晶种法合成含磷ZSM-5分子筛，显著提升了其水热稳定性，为高辛烷值汽油生产提供了新方案。”
        ”
        曹健,郝坤,邢梦姣,王飞,陶智超,杨勇,相宏伟,李永旺
        2024, 49(6): 87-94. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230295
        晶种法直接水热合成含磷ZSM-5分子筛及其芳构化性能研究
        摘要：费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中，水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活，而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛（HS-P-Z5），并与常规浸渍法得到的含磷ZSM-5分子筛（IM-P-Z5）进行了对比。通过XRD、SEM和N2吸/脱附等对水热处理前后的ZSM-5分子筛进行了表征，通过水洗实验考察了磷元素的流失情况，并以1-辛烯为探针分子评价了ZSM-5分子筛的芳构化性能。结果表明，HS-P-Z5比IM-P-Z5具有更高强度的特征衍射峰、更多的微孔结构和酸量。水洗实验和NMR表征结果表明，HS-P-Z5具有更加稳定的磷铝结构，磷物种不易被洗掉，故其具有更好的水热稳定性，在水热处理后能够保留更多分子筛的微孔结构以及强酸位点。HS-P-Z5-ST（ST表示水热处理）具有最高的芳烃选择性，在反应时间730 min时，其芳烃选择性为23.1%，高于IM-P-Z5-ST（18.4%）以及Z5-ST（11.2%）。  
        关键词：含磷ZSM-5分子筛;晶种法;芳构化;水热稳定性   
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        发布时间：2024-06-28
      • “在固体氧化物电解槽（SOEC）领域，专家建立了二维模型，探索了逆水汽反应（RWGS反应）在合成气制备中的作用，为提高CO2转化率提供解决方案。”
        ”
        高颖,张涛,李青山,孙元娜,李植,王涛,王俊勃,刘江南
        2024, 49(6): 95-104. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230379
        开路状态下固体氧化物电解槽制备合成气的模型设计与验证
        摘要：固体氧化物电解槽（SOEC）可将H2O和CO2通过共电解转化为合成气（H2和CO），从而实现CO2的捕集与利用。然而，除了电化学反应，反应气体在高温下的逆水汽反应（RWGS反应）对该过程也存在一定影响。为了探究RWGS反应在合成气制备中的作用，建立了一种纽扣型SOEC在开路状态下制备合成气的二维模型，研究了开路状态下进气组分和操作温度对SOEC支撑层中RWGS反应的影响。将模型仿真结果与实验数据进行对比验证，确保了模型的可靠性。结果表明，入口气体中还原性气体H2含量（物质的量分数，下同）是影响RWGS反应速率的首要因素，H2含量越高，RWGS反应速率越快。当H2含量为30%时，CO2转化率在29%以上；当H2含量为10%时，CO2转化率仅为9%~10%。此外，在H2含量一定的情况下，RWGS反应速率主要与CO2含量呈正相关，在入口气体中提高CO2或者H2含量，可不同程度提高开路状态下的CO2转化率。更高的操作温度有利于RWGS反应更快进行，且在H2含量一定的情况下，进气组分中CO2含量越高，RWGS反应速率的变化率也越大。  
        关键词：固体氧化物电解槽;共电解模型;逆水汽反应;合成气   
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        发布时间：2024-06-28

        分离材料与净化技术

      • “在煤气化清洁利用领域，研究人员深入探讨了介孔氧化硅分子筛负载金属氧化物脱硫剂的构效关系，发现金属掺杂复合改性可提高脱硫活性，为高性能脱硫剂设计提供理论依据。”
        ”
        刘佳雯,段新伟,武蒙蒙,米杰,王建成
        2024, 49(6): 105-114. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230369
        介孔氧化硅分子筛负载金属氧化物高温煤气脱硫剂结构调控与脱硫过程放硫的研究进展
        摘要：煤气化是煤炭清洁高效利用的核心技术，但气化粗煤气中所含硫化氢（H2S）会腐蚀设备并污染环境，因此需要对煤气进行净化脱硫。介孔氧化硅分子筛具有大比表面积、大孔容和有序的介孔结构等特性，将其作为金属氧化物的载体可促进金属氧化物的分散，并为脱硫反应提供大量的反应活性位点，减少传质阻力。脱硫剂构效关系是煤气脱硫技术的关键科学难题之一，然而对于负载型高温煤气脱硫剂而言，上述关系受介孔氧化硅分子筛、脱硫活性组分种类、脱硫剂改性手段和脱硫条件等多因素叠加影响，因而要明晰其本质极具挑战。为此，首先探讨了不同介孔氧化硅分子筛的孔道结构特性，剖析了介孔氧化硅分子筛负载活性组分后的脱硫行为差异，发现拥有丰富孔结构及较厚孔壁的载体的脱硫剂在高温脱硫过程中表现更优。同时，分析了近年来针对锌基、锰基和铁基等金属氧化物负载型脱硫剂的结构调控策略及其对脱硫性能的影响规律，认为通过金属掺杂复合改性可提高活性组分脱硫活性；并对脱硫过程中的放硫机制、放硫规律及抑制手段进行了探讨，认为在脱硫剂中引入催化羰基硫（COS）氢解助剂可有效抑制放硫行为。本综述内容可为高性能高温脱硫剂结构设计与功能化构筑提供理论依据。  
        关键词：高温煤气;脱硫;介孔氧化硅分子筛;金属氧化物;放硫;羰基硫   
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        发布时间：2024-06-28
      • “在天然气提纯领域，研究人员开发了一种以碳分子筛为吸附剂的变压吸附技术，通过优化工艺条件，成功将CH4含量提高至95%以上，为天然气管道输送提供了高效解决方案。”
        ”
        梁力友,鲁德华,袁英,陈禹嘉,潘峰,姚中华,黄晨,李旭
        2024, 49(6): 115-121. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230370
        基于碳分子筛吸附剂的CH<sub>4</sub>/N<sub>2</sub>变压吸附工艺研究
        摘要：变压吸附（PSA）法是一种用于CH4/N2混合气分离的成熟技术，现有研究多集中于CH4含量（体积分数，下同）较低（10%~50%）的混合气的分离提纯，需要针对CH4含量较高（≥ 70%）的CH4/N2混合气，开发出以碳分子筛为主要吸附剂的PSA技术。利用PSA静态测试与单塔模拟实验筛选出了分离系数高、吸附容量高的碳分子筛，再采用多塔模拟实验确定与之配套的工艺条件，通过改变吸附时间、吸附压力及工艺步序等参数得到了最佳工艺条件。结果表明，采用5-1-2/V工艺步序，吸附压力为0.5 MPa，吸附70 s，两次均压，一均压时间60 s，二均压时间10 s，逆放至常压，逆放20 s，抽真空70 s至真空度-0.092 MPa为最佳多塔模拟工艺条件，在该条件下可将产品气中CH4含量提高至天然气管道输送要求（CH4含量 ≥ 95%，N2含量 ≤ 5%），CH4收率达到68%。  
        关键词：变压吸附;碳分子筛;CH4/N2分离;多塔模拟实验   
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        发布时间：2024-06-28

        水合物技术

      • “最新研究揭示了大分子促进剂对氢气水合物稳定性的影响，为氢气储存和运输提供了新思路。”
        ”
        武英东,曹青,梁海峰
        2024, 49(6): 122-128. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230339
        应用大分子促进剂的H型水合物储氢特性的分子动力学模拟
        摘要：纯氢气水合物形成的温压条件极为苛刻（低温高压），限制了其工业应用，而氢气和甲烷混合气水合物形成的温压条件相对温和。通过恒温恒压（NPT）系综分子动力学模拟，研究了环庚酮（C7H12O）、甲基环己烷（C6H11-CH3）、1,1-二甲基环己烷（1,1-C8H16）和1,2-二甲基环己烷（1,2-C8H16）4种大分子促进剂对H型纯氢气水合物以及氢气和甲烷混合气水合物稳定性的影响。结果表明，分别应用4种大分子促进剂的H型水合物牢笼稳定性从大到小依次为1,1-C8H16、1,2-C8H16、C6H11-CH3和C7H12O。相比于纯氢气，氢气和甲烷混合气能够极大缓和热力学条件（温度升高，压力降低）。两种同分异构体（1,1-C8H16和1,2-C8H16）作为大分子促进剂，对应的热力学条件表现出较大差异。在纯氢气水合物中，两种同分异构体作为大分子促进剂所需温度条件相近（270 K），而1,1-C8H16作为大分子促进剂所需压力条件（60 MPa）低于1,2-C8H16（100 MPa）。在氢气和甲烷混合气水合物中，1,1-C8H16作为大分子促进剂所需温度条件（270 K）高于1,2-C8H16（260 K），所需压力条件（20 MPa）低于1,2-C8H16（40 MPa）。  
        关键词：H型水合物;大分子促进剂;双客体小分子;储氢;分子动力学   
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        发布时间：2024-06-28
      • “在二氧化碳捕集与封存领域，研究者通过实验发现，纳米氧化锌和十二烷基硫酸钠的添加能显著提高CO2水合物生成速率，为CO2捕集和封存提供理论指导。”
        ”
        崔茂,辛公明,李德祥
        2024, 49(6): 129-140. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230345
        纳米氧化锌和SDS促进二氧化碳水合物生成特性实验研究
        摘要：水合物法捕集和封存二氧化碳（CO2）具有储气量高和成本低等优点，但生成CO2水合物（简称“水合物”）的诱导时间长、生成速率缓慢限制了该方法的应用。为促进水合物的生成，采用恒容法研究了纳米氧化锌（ZnO）和十二烷基硫酸钠（SDS）对水合物生成的影响。结果表明，在一定条件下增大初始压力和引入机械搅拌可以促进水合物生成，并且单独添加纳米ZnO或SDS均能显著缩短诱导时间。其中，在ZnO质量分数为0.06%和275.65 K的条件下，确定了初始压力和搅拌速率的最优值分别为4.5 MPa和 500 r/min。在3.5 MPa、275.65 K和300 r/min的条件下，加入质量分数为0.10%、粒径为50 nm的纳米ZnO（ZnO-50）体系的诱导时间为41.6 min，较纯水体系的诱导时间（487.4 min）缩短了91.5%。体系中ZnO-50的质量分数为0.06%时，气体消耗总量为0.903 mol，较纯水体系的气体消耗总量（0.444 mol）提高了103.4%。提高SDS的质量分数对气体消耗总量的促进效果逐渐增强，当体系中SDS的质量分数为0.10%时，气体消耗总量达到最大（1.027 mol），比纯水体系的气体消耗总量提高了131.3%。以质量分数为0.10%的SDS与质量分数为0.02%的ZnO-50构建协同体系，其气体消耗总量（1.045 mol）受相平衡压力的影响变化不大，但可以显著加快水合物生成速率，实验半程（反应5 h）的气体消耗量可达0.924 mol，占实验全程（反应10 h）气体消耗总量的88.4%，明显高于单独使用质量分数为0.02%的ZnO-50和质量分数为0.10%的SDS体系的相应数据（分别为63.7%和48.5%）。相关研究结果可为应用水合物技术进行CO2捕集和封存提供一定的理论指导。  
        关键词：水合物;纳米氧化锌;十二烷基硫酸钠;诱导时间;气体消耗量   
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        发布时间：2024-06-28
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