最新刊期
      2024 年 第 49 卷 5 期

        C1化学与催化转化

      • ”
        丁佳佳,申学峰,刘红星
        2024, 49(5): 1-7. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230366
        缺陷晶种导向的多级孔SAPO-34分子筛的制备及其在甲醇制烯烃中的应用
        摘要：为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃（MTO）催化剂，实现甲醇向低碳烯烃的高效转化，首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种，并在水热合成体系中，成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、N2吸/脱附、压汞法以及NH3程序升温脱附（NH3-TPD）等表征手段分析了制备的SAPO-34分子筛的晶体结构、形貌、孔道和酸性特征等。将制备的SAPO-34分子筛在固定床反应器上进行了MTO反应的催化性能评价（反应温度为460 ℃，反应压力为常压，甲醇质量空速为3.0 h-1，原料为纯甲醇）。结果表明，该多级孔结构SAPO-34分子筛具有大孔、介孔和微孔三级孔道结构。介/大孔的存在：一方面可以使目标产物快速从孔道中扩散出去，减少二次反应发生的机率；另一方面可以使重烃分子更容易扩散至活性位上进行进一步的反应。因此，在MTO反应中，多级孔结构SAPO-34分子筛具有最高的乙烯和丙烯选择性（85.3%）和较低的C4和C5+（碳数为4和碳数大于等于5的烃类）选择性，并可在135 min内保持性能稳定，同时经多次反应再生后，仍然能保持良好的催化性能。  
        关键词：缺陷晶种;分子筛;多级孔SAPO-34;甲醇制烯烃   
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        发布时间：2024-05-23
      • ”
        陈海波,刘明,李晓敏,于杨,史志刚,李忠于
        2024, 49(5): 8-14. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230309
        分步沉淀法制备铜锌基甲醇合成催化剂及其性能研究
        摘要：铜锌完全共沉淀方法是制备铜锌基甲醇合成催化剂的常用方法，然而该方法难以实现对催化剂表面铜-氧化锌交界面活性位点的构筑调控。为了解决这一问题，采用分步沉淀法，在催化剂整体锌含量一定的前提下，将催化剂的锌组分一部分与铜共沉淀形成内核，一部分在外包覆形成表面铜-氧化锌交界面位点，并研究了不同锌包覆比例对催化剂性能的影响。分别采用X射线衍射（XRD）、N2吸/脱附、X射线光电子能谱（XPS）和H2程序升温还原（H2-TPR）等方法对催化剂的晶粒尺寸、孔道结构、金属价态、电子结构和还原能力等进行了表征分析。结果表明，采用分步沉淀法合成的催化剂比共沉淀法合成的催化剂具有更小的晶粒尺寸、更丰富的孔道结构、更强的铜锌相互作用、更稳定的低价铜位点以及更强的还原能力。甲醇合成性能结果显示，在250 ℃、5.0 MPa和空速10000 h-1的条件下，锌包覆比例为25%时，催化剂的甲醇合成初活性和耐热后活性达到最优。相比于共沉淀法合成的催化剂，其初活性和耐热后活性分别提升了6%和13%。锌包覆比例为50%时，催化剂的耐热后活性衰退率最低，仅为共沉淀法合成的催化剂的66%。分步沉淀法合成的催化剂的活性和耐热性能均有大幅度提升，该方法实现了对甲醇合成催化剂表面活性位点的有效调控，从而成功提升了铜锌基甲醇合成催化剂的活性和热稳定性。  
        关键词：甲醇合成;催化剂;活性;分步沉淀   
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      • ”
        雷少成
        2024, 49(5): 15-20. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230327
        180 × 10<sup>4</sup> t/a甲醇装置合成催化剂国产化应用探析
        摘要：国内大型甲醇装置主要采用国外甲醇合成工艺包和催化剂，不利于我国现代煤化工技术的长期稳定发展。中国神华煤制油化工有限公司首次在一个产能180 × 104 t/a的甲醇装置中实现了国产甲醇合成催化剂的应用。对比分析了国外某甲醇合成催化剂（M催化剂）和国内某甲醇合成催化剂（C催化剂）的物化参数、升温还原过程及生产运行情况。结果表明，与M催化剂相比，C催化剂的优点在于活性高（尤其是低温活性突出）、稳定性强、气体单程转化率高，以及副产物和结蜡较少。此外，C催化剂较M催化剂具有更好的节能降耗效果，在设定条件（电价格0.3 CNY/（kW·h）、水价格0.15 CNY/t和蒸汽价格100 CNY/t）下，使用C催化剂可节约667.8 × 104 CNY/a左右。目前，C催化剂在该装置中已稳定运行超过1年，装置生产负荷接近110%。  
        关键词：甲醇装置;甲醇合成催化剂;国产化应用   
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      • ”
        李银成,林介本,梁俊辉,郭震宁
        2024, 49(5): 21-27. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230377
        无铅钙钛矿纳米晶的制备及其光催化二氧化碳还原性能研究
        摘要：具有优异光电性能的全无机铅卤钙钛矿是用于光催化二氧化碳还原的理想材料，但是铅的毒性和固有的不稳定性限制了其商业化应用。为此，采用反溶剂法分别制备了无铅钙钛矿材料Cs2PtBr6微晶和Cs2PtBr6纳米晶，利用SEM、TEM、XRD和紫外可见吸收光谱等方法对样品的形貌、组成和光电性能进行了表征。结果表明，将Cs2PtBr6微晶转化为Cs2PtBr6纳米晶后，样品的比表面积增大，可见光范围内的吸收性能增强，光生载流子平均寿命由Cs2PtBr6微晶的1.83 ns延长到Cs2PtBr6纳米晶的2.42 ns，并且Cs2PtBr6纳米晶中的平均光电流密度是Cs2PtBr6微晶相应值的6.4倍，Cs2PtBr6纳米晶的电荷转移电阻值小于Cs2PtBr6微晶的电荷转移电阻值，Cs2PtBr6纳米晶的光生载流子的分离效率和转移效率得到提高。其中，在搅拌温度为50 ℃时合成的Cs2PtBr6纳米晶具有最高的光催化活性，在反应气组成为VCO2:VH2:VN2 = 21:63:16、总质量空速为20000 mL/(g·h)和可见光照射反应3 h的条件下，其一氧化碳的产量为74.8 μmol/g，且一氧化碳选择性达到100%。以上结果可为开发高性能的光催化剂提供参考。  
        关键词：光催化;二氧化碳还原;无铅钙钛矿;纳米晶   
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        发布时间：2024-05-23

        低碳分子转化合成

      • ”
        李想,冯超,楚卫锋,谢英鹏,刘盛林,朱向学
        2024, 49(5): 28-35. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230249
        制备条件对CoLa/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>催化剂上乙醇脱氢氨化制乙腈反应性能的影响
        摘要：乙醇脱氢氨化法是获得高纯度乙腈较为清洁、安全和经济的途径。在固定床反应器上考察了制备条件（焙烧气氛和Co负载量）对xCo0.25La/Al2O3-y（x和0.25分别代表Co和La的负载量（质量分数，%），y代表焙烧气氛）的乙醇脱氢氨化制乙腈反应（在410 °C、0.1 MPa、无水乙醇空速0.5 h-1、氨与醇物质的量之比为6:1的条件下反应45 min）催化性能的影响，采用XRD、XRF、N2物理吸/脱附和CO脉冲化学吸附等对催化剂进行了表征。结果表明，随着Co负载量的增加，xCo0.25La/Al2O3-10H2/N2的金属活性表面积先增加后下降，其中10Co0.25La/Al2O3-10H2/N2的还原态Co表面积为23.38 m2/g，其乙腈选择性最高（88.47%）。保持其他反应条件不变，将10Co0.25La/Al2O3-10H2/N2在430 °C下连续运转120 h，乙腈选择性由初始的88.32%快速下降到21 h的66.80%，随后稳定在65%左右，相应乙胺选择性和丁腈选择性分别维持在12%左右和5%左右。  
        关键词：制备条件;乙醇脱氢氨化;乙腈;CoLa/Al2O3催化剂   
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        发布时间：2024-05-23
      • ”
        樊沛征,郭贝琳,郎超群,吴亚娟
        2024, 49(5): 36-43. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240016
        铜镍双金属催化剂用于乙二醇氨化制乙二胺反应性能研究
        摘要：乙二醇（EG）催化氨化制乙二胺（EDA）是一条绿色、高效和经济的获取EDA的路线，但仍存在反应条件苛刻和产物选择性差等问题亟待解决。通过调整n(Cu):n(Ni)，采用共沉淀法制备了一系列Cua-Ni1-a-Al-O（a取值分别为 0.09、0.30、0.50、0.70和0.91）催化剂并用于EG催化氨化制EDA反应。采用X射线衍射（XRD）、N2吸/脱附和高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）等对催化剂进行了表征，并对EG催化氨化制EDA的反应条件进行了优化。结果表明，Ni的引入可以显著提高Cu基单金属催化剂的比表面积，其中Cu0.09-Ni0.91-Al-O具有最大的比表面积（150.20 m2/g）和最小的平均孔径（5.84 nm）。Cua-Ni1-a-Al-O中的Cu和Ni以CuNi合金形式存在，并且随着a减小，催化剂晶体结晶度和晶体尺寸减小。在最优反应条件（200 mg Cu0.09-Ni0.91-Al-O、1 mmol EG、15 mL1,2-二甲氧基乙烷、7 g NH3、3 MPa H2、180 ℃以及反应13 h）下，EG转化率和EDA产率分别为100%和60%。Cu0.09-Ni0.91-Al-O在最优反应条件下循环使用4次，其催化性能未表现出明显改变。  
        关键词：铜镍双金属催化剂;催化氨化;乙二胺;乙二醇   
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        发布时间：2024-05-23
      • ”
        李洁,王磊,陈耀壮,赵英,雷菊梅,郑珩,蒲江涛
        2024, 49(5): 44-49. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230120
        乙烯气体深度脱氧催化剂性能研究
        摘要：贵金属脱氧催化剂和化学吸附型脱氧催化剂用于乙烯气体脱氧，存在价格昂贵、脱氧容量小和再生频繁等缺点。以稀土氧化物改性的γ-Al2O3为载体，采用浸渍法负载Pd-Ag双金属活性组分，制备了乙烯气体深度脱氧催化剂。考察了催化剂在富含乙烯气体中对氧的深度脱除性能，并通过X射线衍射（XRD）、N2吸/脱附和热重分析等手段对载体及催化剂结构进行了表征。结果表明，稀土改性后载体孔径增大（平均孔径由改性前的1.90 nm增大至改性后的2.50 nm），活性组分具有高分散度和良好的低温脱氧活性，在反应温度为110~180 °C的条件下，催化剂可将乙烯气体中氧脱至小于1 × 10-6（O2的体积分数）。在空速为5000 h-1，反应温度为145 °C的条件下，催化剂在1650 h的寿命测试中保持了较高的脱氧活性，且使用前及使用过程中均无需还原再生。  
        关键词：乙烯;催化剂;深度脱氧;稀土改性   
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        发布时间：2024-05-23

        绿色低碳化工技术

      • ”
        朱丹,刘方,宋晨,杨丽
        2024, 49(5): 50-61. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230272
        化学链燃烧中载氧体磨损及抗磨损方法研究进展
        摘要：大规模使用化石燃料导致CO2大量排放，由此引发的全球气候问题受到广泛关注。化学链燃烧采用循环载氧体为燃料提供活性氧，改进了传统燃烧方式，避免了N2对烟气的稀释，降低了CO2的捕集成本，具有CO2内分离的优点，在CO2捕集领域具有较大发展潜力。载氧体是化学链燃烧技术的核心，具有传递热量和释放晶格氧的双重作用，但面临磨损率大和寿命较短的问题，严重影响化学链燃烧技术的经济性。综述了载氧体磨损的表观现象和内在机理，发现化学磨损是载氧体磨损的主要因素；总结了评估和预测载氧体磨损的方法，以及提高载氧体耐磨性的方法，并对未来载氧体的研究方向进行了展望。  
        关键词：化学链燃烧;CO2捕集;载氧体;磨损   
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        发布时间：2024-05-23
      • ”
        滕霖,单志伟,李卫东,尹鹏博
        2024, 49(5): 62-71. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230321
        二甲醚燃烧机理简化与燃烧特性验证
        摘要：二甲醚（DME）作为燃料具有来源广、可再生和低碳等优点，已成为最具潜力的内燃机和燃气轮机替代燃料。然而，关于DME燃烧机理的研究仍然不够深入。通过使用带有误差传播和敏感性分析的有向关系图法（DRGEPSA）对现有的高压条件下的DME燃烧详细机理进行简化获得了骨架机理（Mech_191），然后通过调整指前因子对Mech_191进行优化获得了简化机理。将应用简化机理获得的指征DME燃烧的重要参数（点火延迟时间和层流火焰速度）的预测值与文献值进行了对比。结果表明，简化机理的预测值与文献值高度吻合，验证了该机理在模拟DME燃烧特性方面的有效性。此外，还发现部分关键反应（如·CH3OCH2的消耗反应）的确定对于准确获取重要燃烧参数有重要作用。  
        关键词：二甲醚燃烧机理;DRGEPSA方法;点火延迟时间;层流火焰速度   
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        发布时间：2024-05-23
      • ”
        秦宁,赵露露,穆泽垲,郑雪蓉
        2024, 49(5): 72-80. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230269
        太阳能驱动甲烷干重整Ni泡沫反应器的设计与优化
        摘要：太阳能驱动甲烷干重整转化技术可将CO2和CH4协同转化为燃料，是实现太阳能储存和CO2减排的有效途径。多孔泡沫反应器因具有良好的热导率、较高的机械强度和气体渗透性，而成为太阳能驱动甲烷干重整转化技术规模化应用的研究热点。通过计算流体动力学模拟（CFD）研究了入口条件对反应器反应性能的影响。结果表明，入射总辐射量为130.8 W、入口流速为0.85 L/min时反应器反应性能最好，CH4、CO2转化率和光-燃料效率分别为79.73%、87.53%和37.03%。通过CFD耦合遗传算法（GA）对均匀多孔Ni泡沫反应器（简称“Ni泡沫反应器”）的孔结构与反应性能之间的关系进行了研究。结果表明，增大孔隙率可以在一定程度内提高Ni泡沫反应器的反应性能，而随着孔径的增大，反应性能先提高后降低，其中当孔隙率为0.93、孔径为1.72 mm时获得的Ni泡沫反应器（结构3）具有最优的反应性能，其CH4、CO2转化率和光-燃料效率分别为83.55%、89.53%和46.47%。之后提出两种双梯度渐变孔径Ni泡沫反应器的设计优化策略（分别为孔径轴向上由大变小、径向上由小变大渐变（结构1）和孔径轴向、径向上都由大到小渐变（结构2））。与结构3相比，结构1有助于辐射深入的同时保证中心区域温度更高，光-燃料效率为55.00%；结构2有助于太阳能的逐步吸收，进而提高温度均匀性，光-燃料效率为52.20%。  
        关键词：甲烷干重整;太阳能;泡沫反应器;计算流体力学;遗传算法   
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        发布时间：2024-05-23

        二氧化碳捕集与利用

      • ”
        吴爽,刘瑞,丁巍巍,薛原,王鑫
        2024, 49(5): 81-87. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230229
        Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>掺杂CaO吸附剂长周期CO<sub>2</sub>捕集性能研究
        摘要：CaO是一种高效廉价的CO2吸附剂，但其在循环使用过程中易烧结，导致其捕集CO2的能力大幅衰减，无法长周期循环应用。以半惰性Al2O3掺杂CaO制备钙铝复合吸附剂，采用热重吸/脱附的方法研究了复合吸附剂的捕集性能及循环稳定性，并采用室温空气再生方法深入研究了钙铝复合吸附剂的再生性能，建立了再生性能与循环次数的关系。结果表明，因惰性骨架物相Ca3Al2O6的建立与微观纳米结构的形成，Al2O3的掺杂使钙铝复合吸附剂的捕集性能、循环稳定性和再生性能均大大优于纯CaO吸附剂。经100次循环后，钙铝复合吸附剂的CO2吸附容量和碳酸化转化率在n(Ca):n(Al) = 10:1时分别可达0.23 g/g和34.0%，在n(Ca):n(Al) = 10:2时分别保持在0.19 g/g和32.8%，但n(Ca):n(Al)不宜超过10:2。进一步通过吸附剂的失活数学模型验证发现CaO吸附剂的烧结是不可逆的，Al2O3的掺杂可抑制CaO吸附剂的烧结，同时保持钙铝复合吸附剂的再生活性。经两次空气再生的钙铝复合吸附剂（n(Ca):n(Al) = 10:2）的碳酸化转化率基本保持不变，100次循环后仍为32.7%。  
        关键词：CaO吸附剂;Al2O3掺杂;CO2捕集;室温空气再生;长周期循环捕集   
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      • ”
        高林君,白清才,杜松
        2024, 49(5): 88-95. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230277
        粉煤灰吸收剂固碳降碱工艺研究
        摘要：粉煤灰吸收剂固碳降碱工艺在减少二氧化碳（CO2）排放、资源综合利用和碱性废水处理等方面具有重要意义。以陕西榆林三道沟府谷电厂固体废弃物粉煤灰为原料，通过改性处理制备了粉煤灰CO2吸收剂（简称“吸收剂”），研究了不同预处理剂（分别为乙酸（CA）、氯化钠（NaCl）和氢氧化钠（NaOH）溶液，质量分数均为85%）对吸收剂的固碳降碱性能和返碱、浸出性质的影响，并分析了温度和CO2进气速率对固碳降碱工艺的影响。结果表明，NaOH能够有效破坏粉煤灰的球形玻璃体结构，释放活性组分。提高温度可以增大粉煤灰中的离子浸出速率，使反应向正向移动。增大CO2进气速率能够提高CO2在吸收剂中的溶解速率，但过高的CO2进气速率会缩短气液接触时间，导致吸收效率降低。以NaOH溶液作预处理剂，在温度为60 ℃、CO2进气速率为40 mL/min和吸收时间为5 h的条件下，该固碳降碱工艺的效果最佳，吸收剂的吸收效率可达27.89%，固碳性能为30.16 kg/t。  
        关键词：粉煤灰;吸收剂;二氧化碳;固碳降碱;工艺优化   
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        发布时间：2024-05-23

        制氢与氢能开发利用

      • ”
        张奇,郑东前,刘馨璐,杨勇,梁欣,董珊珊
        2024, 49(5): 96-104. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230251
        大电流密度下高性能析氢电催化剂研究进展
        摘要：H2作为一种清洁能源，被认为是缓解能源危机和减少环境污染最有前景的替代能源之一。利用可再生能源电解水制氢是生产绿氢的重要方法，但是工业电解水制氢大多存在运行电流密度低、能耗高等难题。提高电流密度是提高产氢速率最直接的方式，但是在未对电催化剂进行优化的情况下，提高电流密度会造成电耗的增加，因此亟需开发出在大电流密度下低过电位的高性能析氢反应（以下简称“HER”）电催化剂。首先介绍了在酸性和碱性介质中的HER反应机理：Volmer-Heyrovsky和Volmer-Tafel，提出了在大电流密度下高性能HER电催化剂需满足的要求；然后从单原子催化剂、合金催化剂和异质结构催化剂等角度出发，阐述了近年来国内外贵金属、非贵金属HER电催化剂的研究进展；最后对HER电催化剂未来发展所面临的挑战和机遇进行了分析。  
        关键词：电催化剂;析氢反应;大电流密度   
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        发布时间：2024-05-23
      • ”
        韩宁宁,许壮,何广利
        2024, 49(5): 105-111. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230308
        泡沫镍原位生长普鲁士蓝类似物构筑镍铁双金属氧化物催化剂的氧析出反应性能研究
        摘要：开发高性能、低成本的氧析出反应（OER）催化剂对促进电解水制氢降低电耗、提高经济性具有重要意义。以导电泡沫镍为基底，采用冰水浴法原位生长镍铁普鲁士蓝类似物，氧化制备了镍铁双金属氧化物催化剂。分别采用X射线衍射、扫描电镜、高分辨率透射电镜和X射线光电子能谱方法对催化剂的物相组成、微观形貌和表面化学状态进行了表征，并采用电化学测试表征了催化剂的OER催化性能。结果表明，当氧化温度为200 ℃、氧化时间为2 h时，制备的催化剂中镍铁双金属氧化物高度分散在泡沫镍基底上，纳米颗粒最小，平均粒径为71 nm，可暴露的催化反应活性位点多，表现出最优的OER催化性能。该催化剂在1.0 mol/L的KOH电解液中，电流密度为10 mA/cm2时，过电位仅为272 mV，并在电流密度为100 mA/cm2时稳定运行了40 h，表现出优异的OER电化学稳定性。  
        关键词：普鲁士蓝类似物;镍铁双金属氧化物催化剂;析氧反应;碱性电解水   
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        发布时间：2024-05-23

        天然气开发利用

      • ”
        朱建鲁,刘金华,李子禾,李玉星,王武昌,刘淼儿,李恩道,李焱,王云飞
        2024, 49(5): 112-122. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230305
        FPLNG预处理及液化一体化工艺研究现状及发展趋势
        摘要：海上天然气处理系统的紧凑性对其适应海上环境尤为重要。为解决浮式液化天然气生产储卸装置（FLNG）面临的甲板空间和承重受限的问题，提出了新型FLNG天然气带压液化工艺（FPLNG）的概念。阐述了FLNG关键技术和应用现状，并对FPLNG关键技术和储存方案进行了分析。FPLNG关键技术提高了CO2和重烃的溶解度，可以简化预处理和液化工艺，而低温脱碳技术与液化工艺的协同可以实现海上天然气预处理和液化的一体化过程。带压液化天然气（PLNG）可以储存在高强度低温钢构成的高压储舱和罐式集装箱中，在压力约为0.5 MPa，且运输距离小于400 km时，高压储舱方案成本低于常压输送。FPLNG在我国深远天然气资源的高效开发中具有较大潜力，有望在未来得到广泛应用，但对于流体相平衡等问题仍需深入研究。  
        关键词：FPLNG;脱碳;液化;一体化;储存   
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        发布时间：2024-05-23
      • ”
        万腾,周卫红
        2024, 49(5): 123-132. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230214
        液化天然气冷能回收系统的设计与优化分析
        摘要：液化天然气（LNG）在气化过程中释放的冷能通常未被有效利用。提出了制冷与发电相结合的LNG冷能回收系统，可以有效地回收LNG冷能。该系统的结构包括两级有机朗肯循环（ORC）、空调（AC）和直接膨胀循环（DEC）。利用HYSYS软件，对系统性能进行了模拟分析，采用遗传算法（GA）对系统中四元混合工质（甲烷、乙烷、丙烷和异丁烷）配比、蒸发压力、冷凝压力和一级膨胀压力进行了优化，随后对优化方案进行了经济性评价。结果表明，两级ORC最佳的四元混合工质配比（质量分数）前级为28.9%、57.3%、5.5%和8.3%，后级为0.4%、20.3%、56.4%和22.9%。优化方案中，系统的净输出功率可达218.28 kW，LNG冷能利用率、热效率和㶲效率分别为54.69%、20.89%和41.18%。系统具有良好的经济可行性，经济收益可达160.30 × 104 CNY，设备的总投资成本为1215.91 × 104 CNY，平均能源成本为0.63 CNY/(kW·h)，预计7.59 a内可收回投资成本。  
        关键词：LNG;混合工质;㶲分析;经济性分析   
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        发布时间：2024-05-23
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