最新刊期
      2024 年 第 49 卷 4 期

        C1化学与催化转化

      • 宋虎潮,边浩,林啸龙,沈孟飞,王舒曼,刘银河
        2024, 49(4): 1-11. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230285
        电气化甲烷重整技术研究进展
        摘要：甲烷重整是强吸热反应，通过燃烧甲烷供热（约占甲烷总消耗的30%），不仅会导致排烟热损失，还会伴随CO2排放，无法满足双碳目标下对清洁氢能的需求。电气化甲烷重整技术通过高效电热转化形式，将可再生电能引入甲烷重整反应器，可大幅减少甲烷重整过程的CO2排放，消除传统甲烷重整过程的排烟热损失，提升甲烷和可再生电能制氢效率。综述了传统甲烷重整技术、电气化甲烷重整反应器（电阻加热、微波加热、电磁感应加热和等离子体加热）、电气化甲烷重整系统和电气化甲烷重整催化剂的研究进展。电加热不仅可以有效提升反应器功率密度、减小反应器规模，还可以通过与催化剂相互作用，实现催化活性和甲烷转化率的提升。电气化甲烷重整技术为我国能源绿色低碳转型提供了新的途径。  
        关键词：电气化;甲烷重整;清洁氢能;反应器;催化剂   
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        发布时间：2024-04-26
      • 匡浩浩,蒋艳刚,马海乐,陆建伟
        2024, 49(4): 12-22. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230245
        Pd基催化剂载体对天然气催化燃烧影响的研究进展
        摘要：天然气广泛应用于化学品合成和交通运输等领域。甲烷作为天然气的主要成分，具有强温室效应，其不完全燃烧会对环境产生不利影响。催化燃烧技术是解决甲烷不完全燃烧问题的有效方法，其中钯（Pd）基催化剂是该技术的核心，而载体是影响Pd基催化剂甲烷催化燃烧催化活性的重要因素。首先，阐述了甲烷催化燃烧的机理。其次，总结了近年来国内外Pd基催化剂的研究进展：对于多孔颗粒载体型Pd基催化剂，研究聚焦于提升Pd分散性、稳定性与耐热性，以增强催化活性并降低Pd负载量，从而减少成本；而对于整体型Pd基催化剂，研究聚焦于提升有效比表面积、传热传质效率与结构稳定性，以适应大通量甲烷催化燃烧。最后，对用于甲烷催化燃烧的Pd基催化剂载体的未来研究发展趋势进行了展望，包括优化整体型Pd基催化剂骨架载体的涂敷工艺以提高催化效率、采用新型材料替代传统载体材料以制备高性能催化剂，以及进行载体全周期寿命实验以确保催化剂的长期稳定性。  
        关键词：天然气催化燃烧;Pd基催化剂;催化活性;载体   
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        发布时间：2024-04-26
      • 赵昱,刘红星,钱坤
        2024, 49(4): 23-30. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230212
        特殊形貌SAPO-44分子筛催化甲醇转化制低碳烯烃性能研究
        摘要：SAPO-44分子筛具有与SAPO-34分子筛同样的CHA拓扑结构，在甲醇转化制低碳烯烃（MTO）反应中具有优良的催化性能，但传统SAPO-44分子筛单一的微孔孔道结构限制了反应物和产物分子的扩散，分子筛的传质扩散性能有待进一步提高。通过水热法在合成体系中添加氯化铵制备了特殊形貌的SAPO-44分子筛，采用XRD、SEM、N2吸/脱附和NH3-TPD研究了合成体系中氯化铵的添加量对所合成SAPO-44分子筛的晶相结构、形貌、孔结构性质以及酸性质等物理化学性质的影响，并考察了所合成的SAPO-44分子筛在MTO反应中的催化性能。结果表明，氯化铵的添加降低了分子筛晶化体系的pH值；未添加氯化铵合成的SAPO-44分子筛的粒径为14.79 μm，形貌为传统立方体，添加氯化铵后合成的SAPO-44分子筛呈新型特殊形貌结构，并且粒径减小。当n(NH4Cl):n(Al2O3) = 0.25时合成的SAPO-44分子筛粒径为7.58 μm，呈飞碟形结构；当n(NH4Cl):n(Al2O3) = 0.50时合成的SAPO-44分子筛粒径为9.41 μm，呈类似球形结构。特殊的形貌堆积使分子筛形成了介孔，构筑了微介孔结构，比表面积和孔容增大，酸强度和酸量增加。在MTO反应中，添加氯化铵合成的特殊形貌的SAPO-44分子筛生成的微介孔结构和粒径的减小有利于增强分子扩散效率，使反应稳定性提高1.4倍以上，同时，酸性的增强构成了更多的催化活性中心，以及分子筛的微介孔结构和小尺寸晶粒的共同作用使低碳烯烃（乙烯+丙烯）选择性提高3.00%以上。  
        关键词：SAPO-44分子筛;氯化铵;特殊形貌;甲醇;低碳烯烃   
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        发布时间：2024-04-26
      • 宋昆朋,高扬乐,李莹,周利平,相宏伟
        2024, 49(4): 31-43. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230315
        费托合成详细产物分析方法及产物分布自动生成策略
        摘要：费托合成反应具有产物种类复杂、碳数分布广及收集流程长等特点，产物组分的定性、定量分析涉及多步且繁重的谱峰识别和数据处理工作，耗时耗力且极易产生人为误差。结合最新分析技术，设计并验证了一维色谱分析尾气、水相和油相低碳产物组分，利用二维色谱配置反吹装置分析了油相和蜡相产物（C≤30）组分、高温模拟蒸馏分析蜡相产物（C31~C100）组分，以及理论外推了C100+产物组分的组合分析方法。借助Python语言的数据处理功能，提出了费托合成详细产物分析及数据自动处理策略，通过深入剖析产物谱峰数据特征，针对不同产物流股提出相应的定量计算方法，最终形成了高效准确的费托合成全产物分布自动处理方案。验证了各种操作条件下产物分布计算的准确性，发现在高链增长因子的费托合成反应条件（温度为275 ℃、压力为3 MPa、合成气空速为35 L/(g·h)及n(H2):n(CO) = 1）下，该方法可确定的产物的最高碳数达164。  
        关键词：费托合成;产物分布;色谱;模拟蒸馏;保留时间   
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        发布时间：2024-04-26

        低碳分子转化合成

      • 刘洁,于杨,袁浩然
        2024, 49(4): 44-50. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230204
        乙酸甲酯加氢制乙醇铜基催化剂性能调控研究进展
        摘要：乙酸甲酯加氢制乙醇是合成气间接制乙醇工艺中的重要一步，其关键在于催化剂的开发，工业上主要应用铜基催化剂。铜基催化剂的催化性能与其微观结构密切相关，调变催化剂结构可以有效调控其催化性能。综述了乙酸甲酯加氢制乙醇铜基催化剂的研究进展，归纳总结了引入助剂、载体调变、制备方法优化和特殊结构设计等结构调变策略对催化剂性能的调控作用。在此基础上，对低温、低氢酯比（物质的量之比）条件下高效稳定的乙酸甲酯加氢制乙醇铜基催化剂的开发进行了展望。  
        关键词：乙酸甲酯;加氢;乙醇;铜基催化剂;性能调控   
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        发布时间：2024-04-26
      • 丁克鸿,王根林,王刚,王铖,郭昊天,梅学赓
        2024, 49(4): 51-57. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230239
        乙撑胺改性纯硅分子筛用于环己酮肟气相重排制已内酰胺
        摘要：通过环己酮肟（CHO）气相Beckmann重排工艺制备己内酰胺（CPL）是一条绿色环保的生产工艺，但是气相Beckmann重排催化剂的性能始终制约着该工艺的工业化应用。为了强化气相Beckmann重排催化剂的性能，利用分子尺寸不同的乙撑胺对纯硅分子筛进行了改性。采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）和N2吸/脱附测试等方法对改性纯硅分子筛进行了表征，同时进行了CHO气相Beckmann重排的催化剂的催化性能评价。结果表明，乙撑胺改性的纯硅分子筛保持了原有的MFI型拓扑结构，Brunner-Emmet-Teller（BET）比表面积减小至354.1 m2/g，CPL选择性增大至97.00%。对反应温度、CHO重时空速和质量分数对CHO气相Beckmann气相重排的影响进行了考察，优化得到的最佳反应工艺为：反应温度370 ℃，CHO重时空速1.0 h-1，CHO质量分数30%。在最佳工艺条件下，S-1-B催化剂的CHO转化率≥ 99.90%，CPL选择性≥ 97.00%，催化剂单程运行寿命达1200 h且再生性能稳定，具有良好的工业应用前景。  
        关键词：己内酰胺;气相重排;分子筛改性;环己酮肟   
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        发布时间：2024-04-26
      • 王科,韩伟,潘相米,梁衡,艾珍,张军,李扬
        2024, 49(4): 58-62. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230062
        改性分子筛催化C<sub>4+</sub>混合烃制低碳烯烃的性能研究
        摘要：甲醇制烯烃过程中会副产大量C4+混合烃。利用副产C4+混合烃来高效生产乙烯和丙烯，提升乙烯和丙烯产率，成为煤制烯烃行业一个重要的研究方向。采用水热法合成了纳米级的HZSM-5分子筛，并在此基础上分别制备了P改性的HZSM-5分子筛催化剂（P/HZSM-5）和P-Mg复合改性的HZSM-5分子筛催化剂（P-Mg/HZSM-5）。采用XRD、SEM和N2吸/脱附等手段对分子筛和相应催化剂进行了表征，并在小型固定床反应器上分别进行了分子筛和分子筛催化剂催化C4+混合烃制低碳烯烃的催化性能测试。结果表明，在温度为520 ℃、压力为0.2 MPa、水蒸气空速为1000 h-1和原料混合气体积空速为100 h-1的条件下反应8 h，P-Mg/HZSM-5的乙烯和丙烯产率可达到46.2%，综合性能最优（乙烯选择性为28.6%，丙烯选择性为60.8%）。  
        关键词：混合烃;分子筛;低碳烯烃;乙烯;丙烯   
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        发布时间：2024-04-26

        碳资源转化利用

      • 孙雷,胡睿,王杰
        2024, 49(4): 63-70. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230329
        花生秸秆热解挥发分在HZSM-5负载Ga催化剂上的裂解特性
        摘要：生物质热解能够将木质纤维素类生物质转化为生物油，但粗油含氧量高、热值低。利用负载Ga的HZSM-5催化剂对生物质热解挥发分进行催化裂解，可以促进生物油的选择性脱氧和芳构化，实现生物油提质。分别采用离子交换法和水热法制备了两种负载Ga的HZSM-5催化剂（Ga-H5-E和Ga-H5-H），采用两段式固定床反应器进行了花生秸秆热解在线联合热解挥发分催化裂解实验。花生秸秆在反应器下段以10 °C/min的加热速率从室温升温至700 °C，其间逸出的挥发分通过保持在600 °C的上段催化剂层进行催化裂解。结果表明，相比无负载的HZSM-5，Ga-H5-E和Ga-H5-H使BTX（苯、甲苯和二甲苯）产率分别提高了77%和93%，其中甲苯和二甲苯的增加尤为明显。采用热重分析仪、电感耦合等离子发射光谱仪、X射线衍射仪、扫描电子显微镜、能量色散X射线光谱仪、比表面积分析仪和化学吸附仪等对催化剂进行了表征分析。结果表明，两种Ga负载催化剂的积炭产率显著低于原催化剂（HZSM-5）；Ga负载使催化剂强酸位显著增多，有利于增加脱氧反应的催化活性中心；相比于Ga-H5-E，Ga-H5-H含有容积较大的介孔和较小的平均孔径，而且更多Ga浸入了颗粒内部，这些差异可能促进乙烯和丙烯在介孔内发生芳香化反应，从而提高了单环芳香烃产量。  
        关键词：生物质;挥发分催化裂解;生物油提质;HZSM-5负载Ga;单环芳烃   
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        发布时间：2024-04-26
      • 董子豪,王明义,李文林,贾鹏,吴华帅,王俊文
        2024, 49(4): 71-78. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230328
        封装型Ni基催化剂对煤焦油模型化合物催化转化的性能研究
        摘要：为提高煤热解焦油中轻质组分含量，定向调控焦油裂解产物，采用原位封装法制备了Ni基催化剂（xNi@HZSM-5，x表示Ni含量，质量分数），并考察了其对焦油模型化合物荧蒽和芘的催化转化作用。结果表明，在N2气氛下，xNi@HZSM-5的荧蒽和芘的转化率区别较小；在H2气氛下，2.0Ni@HZSM-5的荧蒽和芘具有最大转化率，分别为51.91%和46.21%，且2.0Ni@HZSM-5比采用浸渍法制备的2.0Ni/HZSM-5（Ni 质量分数为2.0%）具有更高的稳定性。采用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）和N2吸/脱附等表征方法对催化剂进行了分析表征。结果表明，2.0Ni@HZSM-5比2.0Ni/HZSM-5具有更大的比表面积和总孔容，且Ni位于分子筛孔道内部，具有更高的活性和稳定性。通过不同气氛下模型化合物的转化产物的分析，推测了荧蒽与芘在催化转化过程中的反应路径。  
        关键词：封装型催化剂;HZSM-5分子筛;模型化合物;反应机理   
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        发布时间：2024-04-26

        绿色低碳化工技术

      • 曲虎,陆诗建,杨佳朋,宋义伟,刘静
        2024, 49(4): 79-89. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230288
        双碳背景下油田清洁能源利用工艺可行性探讨
        摘要：油田企业是能源行业的用能大户，采用清洁能源替代油田消耗的化石能源，降低油田碳排放，可有效助力我国双碳目标实现。根据油田用能结构特点和资源条件，以不同类型项目为实例，分析了高温采出液利用、热泵工艺、液化天然气（LNG）工艺、太阳能利用和风力发电等油田清洁替代工艺的应用条件、投资、运行费用和碳排放情况。结果表明，在相同的能耗下，水源热泵工艺单位综合造价为0.17 × 104 CNY/kW、LNG工艺为0.40 × 104 CNY/kW，二者相较于其他工艺投资低。风力发电和光伏发电不产生碳排放，太阳能光热、光伏发电和风力发电运行费用为0.018 × 104~0.040 × 104 CNY/（kW·a），碳排放强度为0~0.45 t/（kW·a），这3种工艺相较于其他工艺运行费用和碳排放强度低。在高温采出液、油田伴生气和电力等条件均具备的条件下，应优先采用费用现值最低的高温采出液利用和水源热泵工艺，分别为1.20 × 104 CNY/kW和1.29 × 104 CNY/kW。在高温采出液和油田伴生气等条件不具备的条件下，优先采用LNG工艺和大型风机发电。与小型风机相比，大型风机发电经济效益更加明显，光伏发电经济效益介于大型风机和小型风机之间。在零碳油田建设中，应优先采用高温采出液利用和水源热泵工艺提供热力，采用大型风机或者光伏提供电力。  
        关键词：双碳目标;清洁能源;高温采出液;热泵;太阳能   
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        发布时间：2024-04-26
      • 孟庆润,赵如星,冯旭,张圆莉,赵永华
        2024, 49(4): 90-97. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230232
        气溶胶辅助合成介孔Ni/SiO<sub>2</sub>中空微球及其催化对硝基苯酚还原性能研究
        摘要：通过催化还原反应将工业废水中常见污染物对硝基苯酚还原为具有较高附加值的对氨基苯酚，对于发展绿色化学与化工具有重要意义。虽然贵金属催化剂（Au、Pd等）在该反应中表现出优异的催化性能，但较高的成本限制了其工业应用。相比而言，Ni基催化剂因具有成本低、活性高等优势受到了广泛关注，但传统的合成方法通常存在Ni纳米颗粒尺寸较大、易团聚等缺点。首先，以气溶胶技术联合表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）利用溶剂蒸发自组装策略合成了SiO2-MHMs载体，然后采用硝酸镍为Ni源，利用浸渍以及NaBH4还原策略得到了一系列不同Ni负载量（质量分数）的Ni/SiO2-MHMs催化剂。X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、N2物理吸/脱附等多种表征手段的分析结果表明，SiO2-MHMs载体具有丰富的有序介孔结构，且为中空凹陷的微球形貌，Brunanuer-Emmett-Teller （BET）比表面积和总孔孔容分别为1421 m2/g和0.92 cm3/g。在载体经过浸渍-还原后得到的5-Ni/SiO2-MHMs催化剂中，Ni纳米粒子高度分散于载体表面和介孔孔道内，导致其BET比表面积（854 m2/g）和总孔孔容（0.47 cm3/g）均减小。将所得催化剂应用于对硝基苯酚还原反应，结果表明当Ni负载量为5%时制得的催化剂表现出最佳催化性能（4 min内完全转化），且循环4次后催化性能没有明显下降，优于其他已报道的Ni基负载型催化剂。  
        关键词：气溶胶技术;介孔材料;催化还原;中空结构   
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        发布时间：2024-04-26

        分离材料与净化技术

      • 申长俊,陆诗建,刘玲,康国俊
        2024, 49(4): 98-106. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230387
        船舶尾气净化技术研究进展
        摘要：为减轻对大气和海洋环境的不利影响并满足环保法规，船舶行业积极探索和采用了各种船舶尾气净化技术。综述了该领域中脱硫、脱硝和减碳技术的研究进展和应用情况，包括干法脱硫、湿法脱硫、选择性非催化还原（SNCR）、选择性催化还原（SCR）、脱硫脱硝一体化等技术，以及碳捕集、利用与封存（CCUS）等减碳技术。总结了不同技术的原理、用途、特点、实施障碍和前景，以期为船舶尾气净化提供参考。  
        关键词：船舶尾气;脱硫;脱硝;CCUS技术   
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      • 雷聪,梁立,倪昂,惠武卫,苏敏,张俊,张新波
        2024, 49(4): 107-112. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230395
        国产深度净化脱硫剂在大型化甲醇合成装置上的工业应用
        摘要：国能榆林化工有限公司煤制甲醇装置以煤为原料，采用水煤浆气化技术生产粗煤气，粗煤气经过耐硫变换调整氢碳比、低温甲醇洗脱除杂质和酸性气体、精脱硫单元深度脱硫，最后进入甲醇合成系统生产粗甲醇产品。为了避免甲醇合成催化剂失活，保证生产正常运行，精脱硫单元采用国产深度净化脱硫剂CNTS-11在苛刻工况下进行脱硫。本文介绍了应用CNTS-11脱硫剂的具体情况，包括装填、工业运行数据、使用后的强度和硫容等。脱硫后，合成气中未检测出含硫物质，脱硫剂硫容达13.00%，比国内同类产品高出40%，且过程无副产物产生。  
        关键词：甲醇;脱硫剂;深度净化;低温脱硫   
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        水合物技术

      • 柳扬,陈杰,李娜,孟嘉伟,吕晓方,周诗岽,马千里,王传硕
        2024, 49(4): 113-123. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230313
        含蜡及表面活性剂环戊烷水合物浆液生成及黏度特性
        摘要：随着油气资源开采不断向深水领域发展，在深水管道多相混输过程中，低温高压的输送环境极易导致水合物和蜡等固相沉积堵塞管道的问题产生，尤其当蜡和水合物同时存在时，集输管道将面临更高的堵管风险。为此，使用流变仪研究了含蜡和表面活性剂（Span 80）的油水体系中环戊烷水合物的生成规律及水合物浆液流变性，明确了含蜡量（质量分数，下同）、Span 80浓度（质量分数，下同）等因素对蜡-水合物共存体系临界时间及浆液剪切稀释性的影响规律。结果表明，Span 80浓度为1.0%时，含蜡量由0.00%增大至1.00%，水合物生成临界时间由25.8 min延长至49.8 min，增幅约93%。在Span 80浓度为1.5%、2.0%及3.0%时，水合物生成临界时间同样随含蜡量增大而延长，增幅分别为113%、93%及241%。对中低含蜡量体系（≤ 0.75%），水合物生成临界时间随Span 80浓度的增大而缩短；对高含蜡量体系（≥ 1.00%），水合物生成临界时间则随着Span 80浓度的增大呈现波动变化。此外，随着水合物的生成，含蜡与不含蜡体系水合物浆液的黏度均先快速增大再逐渐减小并趋于稳定，含蜡体系水合物浆液的黏度峰值与最终平衡黏度均显著大于不含蜡体系的对应值。通过比较稠度系数和流动特性指数，发现含蜡体系水合物浆液的流动特性指数随着含蜡量、Span 80浓度的增大而增大，含蜡油水乳状液、水合物浆液及含蜡水合物浆液均具有剪切稀释性，含蜡水合物浆液则具有更强的剪切稀释性。  
        关键词：蜡晶;表面活性剂;水合物浆液;临界时间;剪切稀释性   
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        发布时间：2024-04-26
      • 马越,赵建忠,高强,张驰
        2024, 49(4): 124-130. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230164
        细粒砂矿物成分及粒径配比对CO<sub>2</sub>水合物合成特性影响的实验研究
        摘要：在冻土层中用水合物法封存CO2是一种具有潜力和前景的CO2封存技术。为探究地层性质对CO2封存的影响，在初始压力5.5 MPa、温度1.27 °C的条件下，在不同细粒砂矿物成分及粒径配比的影响下进行了CO2水合物合成实验，对实验过程中CO2水合物生成过程的压力-温度变化、CO2水合物平均生成速率、CO2耗气量和相饱和度等进行了分析。结果表明，细粒砂与粗粒砂粒径配比（各组分质量比，下同）为1.0:2.0时的CO2水合物平均生成速率最小（12.60 mmol/min），随着粗粒砂比例的增大，比表面积减少，CO2水合物平均生成速率变慢。蒙脱石黏土不利于CO2水合物生成，粉砂组（含细粒砂与粗粒砂）CO2水合物平均生成速率高于粉砂质黏土组（含细粒砂和蒙脱石黏土），且粉砂组实验更容易实现高的水合物饱和度和CO2耗气量，因此在矿物成分含细粒砂与粗粒砂的区域更适合进行CO2封存。细粒砂与粗粒砂或黏土矿物粒径配比为1.0:0.5时的CO2耗气量分别为0.86 mol、0.77 mol，随着粗粒砂和黏土矿物比例的增大，水合物相饱和度和CO2耗气量均逐渐减小，细粒砂与粗粒砂或黏土矿物粒径配比为1.0:0.5时是适合水合物法封存CO2的比例。  
        关键词：CO2;水合物;碳封存;黏土;粒径配比   
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