最新刊期
      2024 年 第 49 卷 第 10 期

        C1化学与催化转化

      • 闫江毅,丁一汇,李风亭
        2024, 49(10): 1-10. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230400
        碳纳米管功能化改性的研究进展
        摘要：碳纳米管（CNTs）因具有理想的原子空间几何结构、高电子迁移率和卓越的纳米级尺寸效应自被发现以来即成为了纳米科技领域的研究热点。研究人员对碳纳米管的理论模型进行了深入的研究，通过实验探索了其结构、力学性质以及电子结构等。由于碳纳米管在生长过程中受到动力学和热力学等不确定性因素的影响，通常会被引入不同类型的缺陷，因此对碳纳米管进行功能化改性成为克服其局限性的主要途径。通过归纳国内外报道的碳纳米管改性的研究成果，从碳纳米管的结构特性、功能化方法、接枝基团以及受控体系下不同功能选择剂对碳纳米管活性的促进作用等方面进行了阐述和分析。分析认为，依托碳纳米管特定的骨架结构，功能性基团或材料的引入能够显著地影响碳纳米管的物理化学性质和表面活性，并推动其在更广泛领域中的应用。今后，实现超纯碳纳米管的高产率制备和高功能化修饰是需要重点关注的方向。  
        关键词：碳纳米管;结构特性;可控修饰;功能化改性   
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        发布时间：2024-10-28
      • 徐浩浩,穆晓亮,房克功,宋江锋
        2024, 49(10): 11-19. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240169
        氧空穴ZrO<sub>2</sub>复合CuFe催化剂合成气制高级醇反应性能研究
        摘要：合成气制高级醇具有重要的现实意义，催化剂的构建是合成气制高级醇技术的关键。分别采用碳酸钠共沉淀法和草酸凝胶沉淀法制得CuFe和富含氧空穴氧化锆（ZrO2-OV）组分，并将两者物理研磨混合制备了一系列复合催化剂CF-Z-n（其中CF、Z和n分别代表CuFe、ZrO2-OV和两者质量比），该复合催化剂CF-Z-n可有效提高醇产物中高级醇分布。采用EPR、N2吸/脱附、XRD、TEM、XPS、H2-TPR和CO-TPSR-MS等手段表征了催化剂的物理化学性质，并考察了催化剂催化合成气转化制备高级醇的反应性能。结果表明，富含氧空穴ZrO2可促进CO活化。富含氧空穴ZrO2与CuFe催化剂物理混合后，在复合催化剂CF-Z-n的表面形成了高碳贫氢的化学环境，能促进CO的转化和高级醇的生成。复合催化剂CF-Z-n的催化性能可通过调变n值来进行优化。在260 ℃、5 MPa和空速为4000 h-1的反应条件下，CF-Z-8催化剂的CO转化率为23.5%，总醇选择性为15.0%，其中高级醇质量占比可达96.1%。  
        关键词：CuFe催化剂;氧空穴;ZrO2;合成气;高级醇   
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        发布时间：2024-10-28
      • 孟晓静,张阳,孟晓伟,黄慧邦,周亮旭,李敏,冯建
        2024, 49(10): 20-29. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230393
        低模板剂用量下Silicalite-1分子筛中介孔结构的调控及甲醇制丙烯反应性能研究
        摘要：针对微孔Silicalite-1分子筛扩散阻力和合成成本高的问题，采用晶种诱导法在低模板剂用量（n(TPA+):n(Si) = 0.01，TPA+为四丙基铵离子）下合成了多级孔Silicalite-1分子筛。采用XRD、FT-IR和N2吸/脱附等对分子筛进行了表征并研究了其在甲醇制丙烯反应中的催化性能。结果表明，对于一段晶化制备的分子筛，当晶种在合成凝胶中的质量分数为10%，氟化钠与Si的物质的量之比为0.8时所得分子筛（S-110-0.01-NH4F0.8）具有较理想的结构，其介孔孔容为0.120 cm3/g。对于两段晶化制备的分子筛，当低温段晶化时间为6 h，晶种在合成凝胶中的质量分数为10%，尿素与Si的物质的量之比为0.5时所得分子筛（SL-110-0.01-6-CH4N2O0.5）具有较理想的结构，其介孔孔容为0.220 cm3/g。在450 ℃、甲醇质量空速为5.53 h-1的条件下反应30~40 min，SL-110-0.01-6-CH4N2O0.5表现出相对较好的催化性能，其丙烯产率为14.65%，m(丙烯):m(乙烯)为4.6，再生周期为2600 min。  
        关键词：多级孔Silicalite-1分子筛;晶种;甲醇制丙烯   
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      • 陈晨,许春国
        2024, 49(10): 30-37. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240148
        Ag/Ag<sub>2</sub>CO<sub>3</sub>宽电势催化剂电催化还原CO<sub>2</sub>制CO性能研究
        摘要：电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）催化剂面临稳定性差和选择性低等挑战，开发高性能、宽电势CO2RR催化剂成为研究热点。采用原位制备法，在伏安线性扫描过程中，反应诱导银箔基底与KHCO3电解液原位生成催化剂I-Ag/Ag2CO3。采用XRD、XPS、Raman、SEM和TEM等对I-Ag/Ag2CO3进行了表征，并考察了其在H型电解池中电催化性能。结果表明，I-Ag/Ag2CO3在宽电势（-0.78~-1.78 V）范围内表现出高效的CO2还原制CO催化性能，该催化剂的CO部分电流密度最高可达53 mA/cm2。该催化剂在1 V的宽电势区间内CO法拉第效率（FECO）高于80%，在-1.18 V（参比电极为可逆氢电极，下同）电势下FECO最大值为96%，并能够在-1.0 V、20 h内不低于90%。通过构-效关系分析可知，通过原位制备法获得的I-Ag/Ag2CO3上Ag和Ag2CO3之间形成了特殊异质结构，减小了电子转移至CO2的阻力，提高了CO2RR过程速控步骤的反应速率。  
        关键词：Ag/Ag2CO3;电催化还原;CO2;CO;宽电势催化剂   
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        发布时间：2024-10-28

        碳资源转化利用

      • 曲伟强,赵佳辉,王双,刘冬,王淼,王建成,米杰,冯宇
        2024, 49(10): 38-46. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230404
        超级电容器用生物质基碳材料研究进展
        摘要：超级电容器作为一种清洁型电化学储能器件在实现可再生能源存储转化领域具有巨大潜力，而碳材料因具有微观孔隙结构可调节、化学稳定性优异的优点在电化学储能领域得到了广泛应用。与此同时，生物质作为制备碳基材料的可再生前体，具有储量丰富、易获取、环保且成本低的优点。然而，由于生物质碳前体的化学组成复杂，导致不同生物质衍生碳材料在微观结构和表面性质方面存在较大差异，生物质衍生碳材料在超级电容器中的实际应用具有一定挑战。对超级电容器用生物质基碳材料的研究现状进行了综述，总结了生物质的组成和生物质基碳材料的制备工艺对生物质基碳材料微观结构的影响，并对具有不同维度结构的生物质基碳材料在超级电容器中的应用进行了介绍。对生物质基碳材料在超级电容器中的应用进行了展望，以期为生物质基碳材料的结构和表面功能调控以及开发低成本且性能优异的超级电容器的电极材料提供参考。  
        关键词：生物质;热解;碳材料;电化学;超级电容器   
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      • 许恒光,田露,戚悦昕,徐秀丽,窦金孝,余江龙
        2024, 49(10): 47-55. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230405
        不同变质程度煤在胶质体阶段的碳结构演变探究
        摘要：煤炭清洁高效利用对实现双碳目标具有重要意义。利用自制焦炉对5种炼焦煤（观音堂焦煤、马头焦煤、五沟肥煤、萧县肥煤和兖州西气煤）进行热解成焦，并提取了不同温度段的煤样。结合傅立叶变换红外光谱（FTIR）和X射线衍射（XRD）等表征手段对煤样的碳结构进行了探究。FTIR结果显示，5种原煤的芳香结构以苯环二取代和四取代为主，相对含量均达到50%以上，随着温度升高，5种煤样的苯环二取代相对含量均有不同程度降低，而苯环四取代和五取代相对含量变化则呈现两段性。5种原煤的脂肪结构以甲基和亚甲基为主，随温度升高，观音堂焦煤、马头焦煤、五沟肥煤和萧县肥煤中的亚甲基相对含量分别降低了18.85%、13.75%、16.50%和12.65%，而兖州西气煤的亚甲基相对含量在450 ℃达到最低，其次甲基相对含量在450 ℃后迅速从42.11%降低至22.87%。计算了5种煤样的FTIR结构参数，发现450~550 ℃阶段煤样的芳碳率、芳氢率均明显增加，脂肪支链长度迅速减短。XRD结果显示，随着温度升高，焦煤和肥煤的层间距减小至0.344~0.346 mm，而气煤的层间距只减小了0.007 nm，5种煤样的横向尺寸呈现先减小后增加的趋势，而堆垛高度则呈现增加的趋势。焦煤和肥煤的碳结构参数变化明显，焦煤的芳香度提高至0.82左右，肥煤的提高至0.73左右，而气煤的芳香度仅有0.57。  
        关键词：煤热解;胶质层;傅立叶变换红外光谱;X射线衍射;碳结构   
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        发布时间：2024-10-28

        分离材料与净化技术

      • 唐朝勇,闫飞飞,练以诚,杨超
        2024, 49(10): 56-65. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230403
        常温干法脱硫剂研究进展与展望
        摘要：天然气、沼气和煤制气等气体脱硫是实现其高值利用的重要环节，对能源清洁高效利用意义重大。硫化氢（H2S）是一种具有毒性和腐蚀性的含硫气体，对工业设备、生态环境和人体健康具有危害。干法脱硫工艺具有脱硫精度高、适用范围广和设备简单等优点，特别是常温干法脱硫，因其脱硫成本低和效率高而受到广泛关注。综述了活性炭、金属氧化物和沸石分子筛3种常温干法脱硫剂的研究进展，分析总结了这3种脱硫剂的制备方法、脱硫机理、使用条件和优缺点，对常温干法脱硫剂的研究进展进行了总结，以期为相关研究提供参考。  
        关键词：干法脱硫;活性炭;金属氧化物;沸石分子筛   
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        发布时间：2024-10-28
      • 王旭慧,郭洋,吴娇,郭聪秀,牛煜
        2024, 49(10): 66-71. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230415
        助剂Ni对Cu(111)表面催化NH<sub>3</sub>还原NO反应影响的理论研究
        摘要：针对商用钒钛脱硝催化剂存在的环境污染和易中毒问题，采用无毒环保的单金属铜催化剂并使用助剂Ni掺杂提高其脱硝性能。基于密度泛函理论（DFT），探究了助剂Ni对Cu(111)表面催化NH3还原NO反应的影响。通过分析催化剂表面反应物种的吸附、反应机理和电子结构，对比了助剂Ni掺杂前后Cu(111)表面的催化活性。结果表明，所有反应物种在CuNi(111)表面上的吸附效果均优于在Cu(111)表面的吸附效果。CuNi(111)表面发生的三步基元反应需克服的能垒均低于Cu(111)表面，其中，速控步骤（NH2NO → N2 + H2O）的能垒降低了63.6 kJ/mol，可见CuNi(111)表面催化活性明显较高。相比Cu(111)表面，CuNi(111)表面的d带中心更靠近费米能级，说明助剂Ni的掺杂增强了Cu(111)表面电子的活跃性，从而提高了其催化活性。  
        关键词：Cu表面;Ni助剂;脱硝;密度泛函理论   
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        发布时间：2024-10-28
      • 张俊杰,王大军,李珊珊,李洁,陈耀壮,韩太宇,杨禛祯,王光永
        2024, 49(10): 72-80. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230411
        助剂Pr<sub>6</sub>O<sub>11</sub>掺杂对CeO<sub>2</sub>-ZrO<sub>2</sub>-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>材料及其负载单Pd三效催化剂性能的影响研究
        摘要：助剂表面改性是提高铈基材料热稳定性、还原性能及其负载单Pd三效催化剂低温活性的经典方法之一。揭示助剂表面改性的作用机制，对于研发高性能CeO2-ZrO2-Al2O3（CZA）材料，满足日趋严格的汽油车尾气污染物排放标准，解决尾气污染具有现实意义。基于引入助剂Pr6O11可以提升CZA的低温还原性能，进一步研究了不同Pr6O11含量（0、3%、5%、7%和9%，质量分数）对其氧化还原性能和热稳定性的影响。N2吸/脱附、X射线衍射（XRD）、H2-程序升温还原（H2-TPR）和储氧量等表征结果表明，Pr6O11的表面改性可在一定程度上降低CeO2-ZrO2（CZ）纳米晶的烧结驱动力，抑制CZ晶粒烧结。同时，引入Pr6O11促进材料产生了更多氧空位，从而提高了其还原性能和储氧性能。其中，Pr6O11含量为5%时，改性CZA表现出最佳的热稳定性、还原性能和储氧性能，1000 ℃下老化4 h后比表面积和孔容最大（85 m2/g和0.33 mL/g），CZ晶粒尺寸最小（6.9 nm），还原峰温低至532 ℃，400 ℃储氧量增至109 μmol/g。因此，该改性CZA负载的单Pd三效催化剂表现出最优的催化活性，其CO、NO、C3H8和C3H6的t50（污染物转化率为50%时所需温度）较未改性催化剂分别降低了6 ℃、15 ℃、18 ℃和6 ℃。综上，在CZA材料中添加适量的Pr6O11，可有效提高其负载单Pd三效催化剂的低温活性。该方法简单经济，具有较好的应用前景。  
        关键词：尾气净化;表面改性;CeO2-ZrO2-Al2O3;Pr6O11   
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        二氧化碳捕集与利用

      • 李亚清,宋沆,张玉涛,郭强,张园勃,陈淼,王麟迦,金新祖
        2024, 49(10): 81-91. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230352
        醇胺法吸收烟道气中二氧化碳的研究进展
        摘要：二氧化碳（CO2）捕集、利用与封存技术是实现双碳目标的主要技术手段之一。醇胺法吸收烟道气中CO2是目前发展最成熟、应用最广泛的CO2捕集工艺，已普遍应用于烟道气工业除碳。吸收剂是醇胺法的核心要素，选择合适的吸收剂已成为目前的重点研究方向。综述了醇胺类吸收剂的分类和工作原理，以及吸收烟道气中CO2的工艺流程。深度分析了乙醇胺（MEA）和甲基二乙胺（MDEA）单独作为吸收剂，以及MEA和MDEA分别作为主要吸收剂的二元混合吸收体系的性能。针对醇胺法吸收烟道气中CO2存在的再生效率低、解吸能耗高、吸收剂易腐蚀设备和回收成本高等缺点，提出了在醇胺溶液中加入活化剂和添加剂、使用新型吸收剂和优化工艺参数等一系列优化措施。最后对醇胺法吸收烟道气中CO2的发展进行了展望，以期为开发高效醇胺类吸收剂提供借鉴。  
        关键词：CO2;碳捕集;醇胺法;MEA;MDEA;烟道气   
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      • 田贺丽,李昆杰,赵瑞红,韩江则,李正杰,赵莹,冯少腾,赵佳赛
        2024, 49(10): 92-102. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230337
        密度泛函理论用于新型相变吸收剂机理研究的进展分析
        摘要：相变吸收剂由于在降低再生能耗方面具有优异的性能而受到了广泛关注。密度泛函理论已被广泛用于分析相变吸收体系的吸收、解吸等性能，并为反应过程和相变现象提供了有效的解释，但目前尚无对由密度泛函理论得到的氢键、偶极矩、反应能垒和电子云密度在相变吸收体系中相关应用的系统介绍。简述了相变吸收剂的吸收、相变及解吸机理，从氢键、偶极矩、反应能垒和电子云密度4个方面综述了密度泛函理论在新型相变吸收剂中应用的最新研究进展并进行了总结。针对密度泛函理论在现有应用中存在的不足提出了改进方法，并建议构建计算结果与吸收性能的关联模型，以指导相变吸收剂的设计。  
        关键词：CO2;相变;吸收;密度泛函理论;反应机理;量子化学   
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      • 郑泽宇,崔灵瑞,刘操,黄成,马宏方,曹发海
        2024, 49(10): 103-109. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230417
        基于热力学计算的CO<sub>2</sub>催化加氢制二甲醚流程分析
        摘要：二甲醚是一种理想的发动机清洁燃料，在碳中和背景下，国内外积极开展了以二氧化碳（CO2）为原料制备二甲醚的研究。CO2催化加氢制二甲醚的方法主要包括一步法和两步法，对基于不同方法的工艺流程展开热力学分析，可为工艺流程优化和相关催化剂开发提供参考。基于一步法构建了流程一，基于两步法分别构建了流程二（以甲醇为中间体）和流程三（以CO为中间体），在原料气组成为n(H2):n(CO2) = 3:1的条件下，对反应温度（150~350 ℃）与反应压力（1.0~9.0 MPa）对各流程中相应的平衡常数、CO2平衡转化率和二甲醚收率的影响进行了研究。结果表明，在150 ℃、9.0 MPa下，与其他两种流程相比，流程一更具优势，其CO2平衡转化率为94.61%，二甲醚收率为85.31%。对于以CO为中间体的两步法工艺，未来需加强高效逆水煤气低温催化剂的开发。对于一步法工艺，将反应体系与分离体系进行耦合的复合体系是未来主要的研究方向。  
        关键词：二氧化碳;催化加氢;二甲醚;流程分析;热力学计算   
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        天然气开发利用

      • 马国光,周明杰,雷洋,刘璐,邓昊天
        2024, 49(10): 110-118. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230306
        氮气双膨胀制冷提氦联产乙烷工艺设计与优化
        摘要：国内某气田天然气中乙烷和氦气含量（物质的量分数）逐年升高，回收价值凸显。提出了一种氮气双膨胀制冷提氦联产乙烷工艺，采用HYSYS软件对该工艺进行了流程模拟，并对工艺流程的关键参数（低温分离器温度、脱甲烷塔塔顶回流比、二级提氦塔进料温度、二级提氦塔塔顶回流比、氮气膨胀端入口压力、氮气膨胀端出口压力和氮气制冷剂流量）对工艺指标的影响规律开展了研究。基于最优化理论，以C2收率最大和二次粗氦浓度最大时装置总能耗最小为目标，采用Back Propagation（BP）神经网络算法对关键参数进行了寻优。结果表明，装置总能耗主要受低温分离器温度、氮气膨胀端出口压力和氮气制冷剂流量影响，C2收率主要受低温分离器温度和脱甲烷塔塔顶回流比影响，氦收率主要受二级提氦塔进料温度影响。关键参数最佳组合为：低温分离器温度为-95.30 ℃，氮气制冷剂流量为1549.22 kmol/h，氮气膨胀端入口压力为3.25 MPa，氮气膨胀端出口压力为0.44 MPa，脱甲烷塔塔顶回流比为0.13，二级提氦塔进料温度为-150.57 ℃，二级提氦塔塔顶回流比为0.80。相比于优化前，优化后装置总能耗降低了1.46%，C2收率提升了5.64%，二次粗氦浓度（物质的量分数）提升了1.81%。  
        关键词：氮气双膨胀制冷;天然气提氦;乙烷回收;联产工艺;参数优化;BP神经网络算法   
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        发布时间：2024-10-28
      • 王荧光,蔡东旭,梁勇,张帅,冷绪林,陈伟,龚文政,胡大鹏
        2024, 49(10): 119-128. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230355
        循环工质对LNG冷能发电系统性能的影响
        摘要：朗肯循环可将液化天然气（LNG）冷量㶲转化为电能，是一种有效的冷能回收利用技术。结合工程实际，将LNG冷能发电系统内最低压力设置为高于常压，探究了循环工质对系统性能的影响。将7种常用工质作为备选，以系统净输出功最大为目标函数，在相同工况下对单级联合循环（CC）、串联联合循环（CCC）和并联联合循环（PCC）3种常见的LNG冷能发电系统进行了优化。分析了选择不同工质时系统性能的差异及其原因，探究了有无直接膨胀过程对工质选择的影响。结果表明，CC、CCC和PCC系统的最优工质分别为CH2F2、C2H6 + C3H8和C2H4 + C3H8。选择最优工质情况下，CCC系统通过对LNG冷能的有效分段利用，减少了系统内的不可逆㶲损失，所以性能相对最优，其热效率相比CC和PCC系统分别提升了54.8%和35.4%，且所需换热面积并未显著增加。有无直接膨胀不影响系统内工质选择，但无直接膨胀会导致最大系统净输出功略有降低。  
        关键词：LNG冷能发电;遗传算法优化;朗肯循环;工质选择;系统性能对比;直接膨胀   
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        发布时间：2024-10-28

        水合物技术

      • 杨帆,周诗岽,肖雁云,吴志磊,徐义轩,赵玉儿
        2024, 49(10): 129-135. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230423
        甘氨酸及其与PVP K90复合抑制剂对二氧化碳水合物生成的影响
        摘要：大规模碳捕集需要通过管道输送二氧化碳（CO2），CO2水合物的生成会影响管道输送安全。甘氨酸对水分子具有较强的扰动作用，可以抑制CO2水合物的生成。以高压可视化反应釜为实验平台，在温度为275.15 K、压力为3.5 MPa和搅拌速率为700 r/min的条件下，开展了甘氨酸单一体系及其与聚乙烯吡咯烷酮（PVP K90）复配体系中的CO2水合物生成实验。结果表明，单一体系中甘氨酸浓度（质量分数）为4.0%时抑制效果最佳，诱导时间比为纯水体系增加了439.02%。水合物生成的温度骤升最高点随着甘氨酸浓度的增加呈现先降后升的趋势。甘氨酸与PVP K90复配能显著延长水合物诱导时间，降低温度骤升最高点。其中，4.0%甘氨酸+ 0.7% PVP K90复配抑制效果最佳，相较于4.0%甘氨酸单一体系，诱导时间延长了105.43%，温度骤升最高点下降了0.15%。本研究可为水合物抑制剂的研发提供参考。  
        关键词：动力学抑制剂;聚乙烯吡咯烷酮;甘氨酸;二氧化碳;水合物   
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        发布时间：2024-10-28
      • 王世海,吴强,李忠辉,陈勇,赵子琪
        2024, 49(10): 136-142. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230433
        驱动压力影响下不同体系煤层气水合分离实验
        摘要：煤层气（CBM）分离提纯对保障矿井安全生产、实现双碳目标等具有重要意义。基于水合物法分离技术，在十二烷基硫酸钠（SDS）、油水乳液和纯水体系中施加4种驱动压力（1 MPa、2 MPa、3 MPa和4 MPa），开展了高浓度煤层气（甲烷体积分数60%）水合分离实验。结果表明，3种体系中煤层气水合物的生长速率均随驱动压力的增大而持续增大，添加SDS和油水乳液能进一步增大水合物生长速率。不同驱动压力下，煤层气经纯水体系、SDS体系和油水体系分离后，甲烷回收率分别为10.02%~11.75%、31.00%~43.36%和21.68%~24.36%，其中SDS体系较纯水体系甲烷回收率增大了3~4倍，油水体系则增大了约2倍。3种体系中甲烷回收率均随驱动压力增大而增大，但驱动压力为3~4 MPa时，SDS和油水乳液体系的分离因子呈下降趋势，分离难度变大，可见3 MPa为最佳驱动压力，此时煤层气经SDS和油水乳液体系提纯后，甲烷体积分数分别达到81.13%和82.32%。  
        关键词：煤层气水合物;水合分离;驱动压力;十二烷基硫酸钠;油水乳液   
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        发布时间：2024-10-28
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