最新刊期
      2023 年 第 4 期

        C1化学与催化转化

      • 申志兵,付娆,唐瑞源,张武,张赏莉,梁生荣,张君涛,尚柯舟
        2023, 48(4): 1-7. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220352
        摘要：基于甲烷在400～600℃时与其他烃类原料共反应可出现低温活化现象，综述了此过程中甲烷的不同活化机理和反应路径，总结了甲烷在低温活化后参与的重质油改质反应、烯烃加氢反应、低碳烃芳构化反应以及含氧化合物的脱氧芳构反应等不同类型反应的特征、共反应助剂的作用和催化剂的催化作用等方面的研究进展。总结发现，虽然甲烷与其他原料共反应过程的活化机理和参与路径不同，但均可认为甲烷在其他大分子烃类的促进下发生低温活化并参与到相关反应中，起到供氢、增碳和优化产物分布等作用。尤其是在甲烷参与的芳构化反应过程中，甲烷的参与可以起到改善产物分布、提高甲基侧链产物选择性等多方面的作用，这可为甲烷低成本利用技术的开发提供良好的研究基础。  
        关键词：甲烷转化;低温活化;反应机理;催化剂   
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        发布时间：2023-08-31
      • 倪永明,邓冀童,乔韦军,王海英,陈彦广,田宇轩
        2023, 48(4): 8-15. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220354
        摘要：天然气在中国能源结构中的占比不断增加，其主要成分甲烷在燃烧过程中会产生大量CO和CO2。甲烷化学链燃烧技术是CO2捕集的重要技术之一，具有能量梯级利用、避免NOx产生等优点，在提高能量利用率的同时可得到高纯度CO2，有利于后续封存和转化利用，对我国“双碳”战略实施具有重要意义。影响化学链燃烧技术的主要因素是氧载体，因此氧载体的选择尤为重要。介绍了化学链燃烧技术的基本原理及特点，重点对以甲烷为燃料的化学链燃烧中的镍基、铜基、铁基、锰基、复合金属和非金属氧载体的研究进展进行了总结，发现氧载体的反应性能主要受其载氧能力、反应活性和抗烧结等性能的影响；同时对甲烷化学链燃烧技术中氧载体未来的发展前景进行了展望。  
        关键词：化学链燃烧;甲烷;氧载体;CO2捕集   
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        发布时间：2023-08-31
      • 石子兴,姚懿轩,丁传敏,范长帅,宋清文,刘平,王俊文
        2023, 48(4): 16-22. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230078
        摘要：利用二氧化碳(CO2)和甲醇(CH3OH)直接合成碳酸二甲酯(DMC)不仅可以得到高附加值的化学品，还可以缓解温室效应。受热力学限制，该反应平衡转化率低。引入2-氰基吡啶作为脱水剂除水，可使反应更大程度地向DMC方向进行。采用共沉淀法制备了In掺杂CeO2催化剂(InxCeO2,x为In与Ce的物质的量之比)，考察了In掺杂量对催化CO2和甲醇合成DMC反应活性的影响。催化活性评价结果表明，采用共沉淀法制备的In0.01CeO2催化剂的时空产率为88.81 mmol/(g·h)(1 g催化剂在1 h内催化生成的DMC的物质的量，下同)，高于CeO2催化剂的时空产率49.83 mmol/(g·h)。采用XRD、BET和XPS等表征方法分析了催化剂的晶相结构、比表面积和表面组成。表征分析证实In掺杂进入CeO2晶格使催化表面氧空位相对含量明显提高，导致氧空位数量增加，这有利于催化活性的提高。当x大于0.01时，过量的In会附着在催化剂表面和堵塞孔道，使得表面CeO2含量和催化剂比表面积减小，导致氧空位数量减少，从而使催化剂的催化活性降低。  
        关键词：碳酸二甲酯;CO2;甲醇;CeO2;In掺杂;氧空位   
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        发布时间：2023-08-31
      • 张译文,戴咏川,么志伟,丁巍,刘芷君,宋官龙
        2023, 48(4): 23-28. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230071
        摘要：在逆水煤气变换(RWGS)反应中，Cu氧化物催化剂在高温下极易发生失活，而过渡金属碳化物具有分散和稳定Cu颗粒的作用。以七钼酸铵(AMT)、六次甲基四胺(HMT)和硝酸铜为原料，通过程序升温碳化法一步合成了Cu负载量(质量分数，下同)为1%、3%的Cu/β-Mo2C催化剂，采用XRD、H2-TPR、SEM和HRTEM进行了表征。结果表明，Cu的加入直接使β-Mo2C的特征衍射峰变弱，说明金属与载体发生了强相互作用。低负载量的Cu在β-Mo2C载体上以5 nm大小的纳米粒子均匀地分散，具有更多的活性中心。其中1%Cu/β-Mo2C催化剂在600℃下的CO2转化率和CO选择性分别为51.00%和100%；表观活化能为24.69 kJ/mol，低于3%Cu/β-Mo2C，具有良好的活性和稳定性。研究证实1%Cu/β-Mo2C具有良好的催化性能，是RWGS潜在的高效催化剂。  
        关键词：程序升温碳化法;碳化钼;Cu纳米粒子;逆水煤气变换反应   
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        发布时间：2023-08-31

        碳资源转化利用

      • 胡文晨,牛犇,张君涛,钟汉斌
        2023, 48(4): 29-35. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220322
        摘要：木质素经热解或解聚可以获得苯酚、甲氧酚和愈创木酚等木质素衍生酚，木质素衍生酚经过进一步的加氢脱氧（HDO）反应可转化为液体燃料。针对木质素衍生酚HDO反应，首先对比分析了液相和气相条件下的反应机理，总结了反应条件对反应机理的影响。然后综述了贵金属、非贵金属和双金属催化剂的气相HDO反应催化性能。最后指出Fe基贵金属型催化剂在气相HDO反应中表现出良好的发展潜力。  
        关键词：木质素;酚;气相加氢脱氧反应;反应机理;金属催化剂   
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        发布时间：2023-08-31
      • 夏勇,阳宇,朱聪,欧阳少波,王君,李立清
        2023, 48(4): 36-45. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230027
        摘要：废轮胎作为一种典型的城市固体废物，由于具有耐酸、耐碱和耐生物特性，其清洁化处理难度较大。通过热解技术研究废轮胎的热解反应机理及热解油组分特性，进而可实现废轮胎的资源化利用。采用热重分析技术（TGA）对不同升温速率（5℃/min、10℃/min、15℃/min和20℃/min）下废轮胎的热解特性进行了系统研究，发现废轮胎热解过程主要发生在200～500℃温度区间，随着升温速率的增加，失重曲线（TG曲线）和失重速率曲线（DTG曲线）逐渐向高温方向偏移。采用3种等转化率法模型（Kissinger-Akahira-Sunose(KAS)模型、Ozawa-Flynn-Wall(OFW)模型和Friedman(FM)模型）对热失重数据进行了动力学分析。拟合结果表明，3种模型对应的表观活化能（Ea）分别为148～221 kJ/mol、150～221 kJ/mol和156～232 kJ/mol。随着转化率的升高，Ea和指前因子（A）呈先增大后减小趋势。在此基础上，通过OFW模型计算了不同转化率下的热力学参数（焓变（ΔH）、吉布斯自由能变（ΔG）和熵变（ΔS））。结果表明，随着转化率增加，ΔS和ΔH不断增大，在转化率达0.9时稍有降低，而对应的ΔG变化趋势与之相反。升温速率对热力学参数影响不明显。此外，利用气相色谱-质谱联用技术（GC-MS）对废轮胎热解油组分进行了分析，发现D-柠檬烯含量高达62.42%，具有较好的利用前景。研究结果对于废轮胎的资源化利用及热解技术的优化具有一定的指导意义。  
        关键词：废轮胎;热解;活化能;动力学;热力学;热解油   
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        发布时间：2023-08-31

        绿色低碳化工技术

      • 周君,安娟,杨宽辉,李红霞,刘力豪,张祥成,罗橙,张舜祯
        2023, 48(4): 46-54. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220383
        摘要：为应对气候变化，开展低碳化变革将成为可持续发展的重要抓手。低成本可再生能源发电与氢能、碳捕集等技术深度耦合，是未来能源技术革命和产业发展的重要方向。绿色低碳发展已成为未来主旋律，通过构建氢电耦合产业发展格局，可充分发挥清洁能源在产业绿色低碳升级中的示范作用，以及在低碳技术创新应用中的主体作用。总结了近年来能源结构优化及工业低碳经济转型的迫切需求；分析了新型的“工业+绿氢”低碳发展模式；探讨了能源承载型绿氢化工产业发展可行方向，以助力低碳乃至零碳产品供给；进一步对低碳技术应用于零碳园区创建进行了展望。  
        关键词：可再生能源;低碳发展;绿色甲醇;绿氨;零碳园区   
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        发布时间：2023-08-31
      • 杨梦滋,段新伟,冯宇,武蒙蒙,米杰
        2023, 48(4): 55-62. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220381
        摘要：在金属氧化物脱硫过程中，普遍存在部分硫化氢(H2S)转化为羰基硫(COS)的现象，而COS具有与H2S相似的危害性，且脱除难度更大。采用溶胶凝胶法制备了具有良好脱硫性能的ZnO/MCM-41煤气脱硫剂(以下简称“脱硫剂”)，在固定床装置上探究了COS在煤气脱硫过程中的生成行为，并提出采用Co助剂对脱硫剂进行改性的方法来抑制COS的形成，然后结合XRD和XPS等表征手段对脱硫剂的物相组成和结构进行分析。通过研究不同脱硫气氛中COS的生成行为，发现COS主要来源于CO/CO2与H2S之间的反应，且ZnS对CO2与H2S之间的反应起催化作用；CO-H2S反应与CO2-H2S反应之间不存在协同作用；H2对COS的形成有抑制作用。向脱硫剂中添加Co质量分数为1%、3%和5%的Co助剂时，分别使脱硫过程中的COS产生量降低了69.0%、94.9%和98.4%，这主要与Co助剂对COS加氢反应的催化作用有关。此外，添加Co质量分数为3%的Co助剂使脱硫剂的硫容提升了0.32%。  
        关键词：羰基硫;ZnO/MCM-41;高温煤气;脱硫剂;加氢脱硫   
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        发布时间：2023-08-31
      • 徐锋,彭思惠,刘培
        2023, 48(4): 63-68. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220369
        摘要：催化燃烧是目前转化与利用低浓度瓦斯的有效方法之一。为探究制备工艺对Co-Cu复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能的影响，分别采用溶胶-凝胶法和共沉淀法，制备了Co-Cu复合催化剂，并用于低浓度瓦斯催化燃烧反应(甲烷体积分数为1.69%)。考察了制备方法、焙烧温度和n(Co):n(Cu)对催化剂性能的影响，并运用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。结果表明，适宜的催化剂焙烧温度为400℃、n(Co):n(Cu)为1:1，该条件下制备的催化剂催化活性最高。在该条件下，与溶胶-凝胶法制备的催化剂(n(柠檬酸):n(金属离子)为3:2)相比，共沉淀法制备的催化剂具有更高的催化活性，其甲烷转化特征温度t10、t50和t90(分别指甲烷转化率为10%、50%、90%时的温度)分别降低了6℃、70℃和1℃。  
        关键词：低浓度瓦斯;催化燃烧;Co-Cu复合氧化物;催化剂   
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        发布时间：2023-08-31
      • 刘雪平,徐晋春,史楷文,李蕊,田欣慧,翟大宁,李海洋,宋忠贤
        2023, 48(4): 69-76. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230223
        摘要：挥发性有机化合物(VOCs)是大气污染物的重要组成部分，可对生态环境和人体健康造成严重危害，因此设计并制备高效催化剂降解VOCs尤为重要。作为商业应用的催化剂，分子筛具有稳定性好和抗毒能力强等优点，然而单一分子筛催化活性较差，需要负载活性组分进一步提高催化性能。采用超声法，分别以ZSM-5、Beta和SAPO-34分子筛作载体同时负载Cu、Fe过渡金属氧化物制备了Cu-Fe/ZSM-5、Cu-Fe/Beta和Cu-Fe/SAPO-34催化剂并用于甲苯催化氧化。催化活性测试结果表明，Cu-Fe/ZSM-5催化剂表现出最佳催化活性，300℃下甲苯转化率可达90%。X-射线衍射(XRD)分析结果表明，同时负载Cu、Fe金属氧化物未对分子筛结构造成明显破坏，且金属氧化物具有良好的分散性。NH3程序升温(NH3-TPD)分析结果表明，酸性不是影响催化活性的唯一因素。原位漫反射红外(in situ DRIFT)和色谱质谱联用(GC-MS)分析结果表明，催化活性较好的催化剂上生成的中间产物较少，而催化活性较差的催化剂上会生成更多的中间产物。  
        关键词：Cu-Fe负载;分子筛;超声法;甲苯;催化氧化   
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        发布时间：2023-08-31
      • 张永霞,吴现力,许洁,杜春华,李双双,王菊
        2023, 48(4): 77-82. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220331
        摘要：以乙二醇为萃取剂分离异丙醇和水的混合物。为降低能耗、节约成本和减少CO2排放量，采用热泵和热集成技术强化萃取精馏过程。利用Aspen Plus软件，对常规萃取精馏、热泵萃取精馏和热集成-热泵萃取精馏等工艺进行了模拟和优化。从能耗、年度总费用(TAC)和CO2排放量等方面对上述工艺进行了评价和比较。结果表明，在相同的设计基础和要求下，压缩机性能系数为10.19的热泵技术能显著降低能耗；与常规萃取精馏相比，热泵萃取精馏方案二节能效率为28%，可减少CO2排放3.746×106 kg/a，投资回收期为3 a时，TAC可节约0.72×105 USD；充分利用循环萃取剂显热的热集成-热泵萃取精馏更具优势，节能效率达到了35%，可减少CO2排放8.457×106 kg/a,TAC降低了1.70×105 USD，具有显著的环境效益和经济效益。  
        关键词：异丙醇-水;萃取精馏;热泵;热集成;年度总费用;CO2排放量   
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        发布时间：2023-08-31
      • 汪雁,刘云,陈洁,张振东,丁绍兰,汪平
        2023, 48(4): 83-88. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220318
        摘要：煤制甲醇是清洁生产审核的重点行业之一。运用SimaPro软件，对陕西某企业煤制甲醇项目（水煤浆法）中，气化、甲醇、锅炉和空分等主要单元进行了生命周期评价。选取11个环境影响评价指标，进行了特征化、损害评估、标准化、加权以及过程贡献的计算。从资源能源使用、污染物排放特征入手，分析了环境影响与工艺过程之间的关系。结果表明，在煤制甲醇的整个生命周期内，气化单元对环境的综合影响占74.7%，甲醇单元占24.7%，其次为空分、锅炉单元。就单一指标，气化单元对致癌物、呼吸道有机物、呼吸道无机物、辐射、臭氧层、生态毒性、酸化/富营养化、土地利用、矿物和化石燃料的影响均为最大；甲醇单元对气候变化的影响最大。  
        关键词：煤制甲醇;环境影响;生命周期评价;SimaPro软件;清洁生产   
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        发布时间：2023-08-31
      • 海坤,尹晓春,刘隆键,高程
        2023, 48(4): 89-95. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220353
        摘要：选择性催化还原（SCR）技术可以有效解决铁矿烧结烟气排放中NOx不达标问题，实现废气超低排放。SCR反应器内流场、温度、压力和氨氮浓度比等物理场分布的均匀性是决定脱硝效率的重要因素。基于某钢厂出现的脱硝效率低下及氨逃逸问题，考虑脱硝过程中反应器内气体的化学反应，采用FLUENT软件对流场进行了数值模拟，对比分析了SCR反应器内流场、温度、压力和氨氮浓度比等各物理场数值及分布均匀性。通过加装整流格栅和优化导流板结构，极大改善了物理场的均匀性，提高了脱硝效率。结构优化后，第一层催化剂上游烟气流速不均匀性偏差降低为8.48%，温度不均匀性偏差降低为4 K，氨氮浓度比不均匀性偏差降低为4.71%，满足了设计要求。此外，导流板结构的优化应综合考虑导流板数量、厚度、形状和布置间距等因素，且随着烟道上弯头处导流板数目的增加，第一层催化剂上游烟气流速不均匀性偏差逐渐降低，有效改善了反应器内气流分布的均匀性。  
        关键词：SCR;烧结烟气;脱硝;数值模拟;导流板   
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        发布时间：2023-08-31

        二氧化碳捕集与利用

      • 张嘉伟,顾文波,张富龙
        2023, 48(4): 96-106. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230134
        摘要：化学吸收法是二氧化碳捕集技术中最具潜力、应用最广泛的碳捕集技术，但再生能耗高的问题仍普遍存在，加大了碳捕集的成本，制约了化学吸收碳捕集技术的推广。从化学吸收剂（胺类吸收剂、两相吸收剂、均相少水吸收剂、离子液体与低共熔溶剂）和工艺（吸收工艺优化、解吸工艺优化与复合工艺优化）两方面进行了总结，并对化学吸收法的未来发展进行了展望。分析表明，未来的重点研究方向是开发新型混合胺体系，研发低共熔溶剂，降低两相吸收剂、少水吸收剂与功能化离子液体的黏度与成本以及实现吸收剂低能耗再生；改进吸收工艺与解吸工艺时要充分利用系统中的余热，复合工艺改进需合理耦合若干个单一工艺优化方法，以最大程度降低系统能耗。  
        关键词：二氧化碳捕集;化学吸收法;新型吸收剂;捕集工艺优化   
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      • 沈紫薇,常栋渊,郭本帅,鲁厚芳,季燕,唐思扬,毛松柏,梁斌
        2023, 48(4): 107-113. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230072
        摘要：二氧化碳(CO2)化学吸收法成熟度高，是有效的工业碳捕集技术。无水相变吸收剂具有高吸收速率和低解吸能耗。然而，在工业CO2吸收过程中，气源中的水会被无水相变吸收剂吸收，影响后续的吸收效果。研究了典型的无水混合胺相变吸收剂(二甘醇胺-五甲基二乙烯三胺-乙二醇，P-T-EG)捕集模拟含水烟气CO2过程中的性能变化；探讨了水分的引入对富相比(体积比)、CO2负载量，以及分相后贫相和富相水分含量(质量分数，下同)的影响。结果表明，水分的引入有利于降低富相黏度，增大富相比；随着循环次数的增加，富相比增大，贫相水分含量比富相低；水分的引入对解吸平衡的影响微弱。使用Aspen Plus，计算了不同水分含量P-T-EG吸收富相的解吸过程，发现解吸塔再沸器温度100℃、冷凝温度35℃时，P-T-EG+10%H2O(10%为水分含量)可以达到吸收水分和解吸水分进出平衡，此时解吸塔中胺的质量损失为1.05×10-10(质量比)。  
        关键词：无水吸收剂;相变;CO2;水分含量;叔胺;分相行为   
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        发布时间：2023-08-31
      • 任恩泽,张巍松,王育力,金显杭,郑敏,梁力友,宋自强,陶北平
        2023, 48(4): 114-120. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230033
        摘要：以N-甲基二乙醇胺(MDEA)+哌嗪(PZ)水溶液作为复合吸收剂的化学吸收法是捕集二氧化碳(CO2)的重要手段之一，但该复合吸收剂再生能耗较高，限制了其在碳捕集领域的应用。为克服该缺点，在该复合吸收剂中加入某种溶剂形成相变吸收剂，可减少吸收剂进入解吸单元的总量，从而降低再生能耗。设计了一种组成为MDEA+PZ+N-甲基吡咯烷酮(NMP)+水(H2O)的液固相变吸收剂，并考察了其吸收CO2的性能，测定了NMP、PZ质量分数对液固相变吸收剂CO2溶解度的影响，分析了相分离行为机理。结果表明，该吸收剂的CO2溶解度随着NMP质量分数的增加而降低，随着PZ质量分数的增加而增加；当吸收剂中NMP、PZ的质量分数分别达到50%、3%及以上时，吸收CO2后生成PZ-氨基甲酸酯达到饱和析出形成固相，固相先随CO2溶解度增加而增加，后随着CO2溶解度继续增加，生成更易溶于水的PZ-二氨基甲酸酯，导致固相减少。  
        关键词：CO2捕集;相变吸收剂;相分离行为;MDEA;NMP   
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        发布时间：2023-08-31
      • 孔宇,江砚池,陶彦峰,由婷,刘健,张忠孝,孔成栋
        2023, 48(4): 121-126. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230165
        摘要：模拟了石油化工废气排放过程中高浓度CO2(50%，体积分数)尾气处理场景。对伯胺和叔胺溶液进行复配，建立了兼具快速反应性能和高吸收容量的混合胺钛基纳米流体。自主设计并搭建10 t/a规模填料塔CO2吸收-解吸循环试验系统，考察了纳米流体吸收剂在填料塔中的CO2吸收-解吸综合强化机制。研究发现，相较混合胺而言，纳米流体吸收剂最大可提升40%的吸收-解吸循环容量。提高贫液中的CO2负载会削弱纳米颗粒对吸收剂捕集CO2性能的促进作用。当CO2负载达到0.4 mol/mol(1 mol胺负载0.4 mol CO2)时，纳米流体吸收剂的体积总传质系数和混合胺吸收剂基本一致。体系中纳米颗粒之间的相互作用增强，使液相内部形成微对流，可提升捕集体系的CO2吸收性能。但当纳米颗粒质量分数超过0.12%时，液相中的微对流和固体穿梭效应会因粒子团聚而削弱。因此，需要在循环过程中采取有效措施对团聚的纳米颗粒进行分散。如何通过耦合外部扰动和内部化学分散来提升纳米颗粒分散的稳定性，将是后续研究的重点方向之一。  
        关键词：纳米流体;混合胺;高浓度CO2;填料塔   
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        发布时间：2023-08-31

        制氢与氢能开发利用

      • 潘强,刘欧阳,谷小虎,方梦祥,林雄超
        2023, 48(4): 127-140. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230230
        摘要：氨硼烷（AB）作为一种液相储氢材料，因其氢含量高而倍受关注。然而，AB水解的速率缓慢且催化机理未决影响了其大规模应用；因此，研究开发高效AB水解制氢催化剂具有重要意义。综述了负载型AB水解制氢催化剂的研究进展，包括活性中心材料，以及碳材料、金属氧化物、金属氢氧化物、过渡金属碳化物、二维过渡金属碳/氮化物、金属有机框架、金属氮化物和共价有机框架等载体材料；讨论了AB水解的反应机理，并对AB水解制氢的未来发展进行了展望。  
        关键词：氨硼烷;负载型催化剂;载体材料;催化机理   
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        发布时间：2023-08-31

        天然气开发利用

      • 刘煌,王舰,图孟格勒,李瑞景,杨硕孔
        2023, 48(4): 141-146. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220348
        摘要：高效回收天然气中的低碳轻烃，具有重要的经济价值。为了确定塔里木油田不同区块采出天然气低温(243.15 K)下的产液烃能力，首先采用保压取样法，在现场处理站取得了天然气样品；然后进行了高压低温相平衡实验；基于相态实验结果，建立了天然气闪蒸热力学预测模型；最后结合物料衡算，确定了天然气低温下的产液烃能力，7个天然气样品潜在产液烃量TZ(处理站代号，下同)为596.42 g/m3、YH为177.10 g/m3、DN为145.52 g/m3、LN为39.23 g/m3、DB为27.28 g/m3、KL为4.59g/m3以及YM为60.23 g/m3。研究结果与现场实际数据匹配良好，对现场天然气处理站运行工况设定和低温脱烃装置建设具有指导作用。  
        关键词：天然气;液烃;相平衡;闪蒸模型;保压取样   
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        发布时间：2023-08-31
      • 张明迪,张广东,莫超平
        2023, 48(4): 147-153. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220267
        摘要：预测单质硫在酸性气体中的溶解度，现有模型多基于实验建立的半经验公式，不适用于较宽的温度和压力范围，且考虑因素较少。基于传统状态方程，以PR方程为原型，对方程斥力项进行修正；拟合单质硫溶解度实验结果，获得状态方程的热力学参数。将修正后模型的预测结果与32个实验值进行比较，平均相对误差为4.01%。结果表明，该模型可在没有相关实验数据的情况下，用于预测单质硫在酸性气体中的溶解度。  
        关键词：单质硫;溶解度;气液固;预测模型   
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        发布时间：2023-08-31
      • 管建,赵建忠,高强,张驰
        2023, 48(4): 154-161. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20230042
        摘要：在非常规天然气以及天然气水合物二氧化碳(CO2)置换开采过程中，明确CO2/CH4混合气体水合物(以下简称“CO2/CH4水合物”)的合成和分解机理，对水合物法分离混合气体、CO2封存与CH4高效开采有重要意义。以多孔介质+去离子水体系中的CO2/CH4水合物为研究对象，进行了二次合成和分解实验，研究了分解时间为0.5 h、分解温度为5～25℃条件下的记忆效应对CH4/CO2水合物合成的影响，主要从二次合成诱导期、气体消耗量和消耗速率，以及各组分气体消耗情况3个方面进行了分析。结果表明，分解温度越低，二次合成诱导期越短；记忆效应降低了二次合成速率；当分解温度为10℃时二次合成速率最快，气体消耗速率峰值为8.10 mmol/min；在相同的合成温度和压力下，升温分解后的记忆效应使二次合成时CO2水合物合成量提高至初次合成量的1.3倍，而对CH4水合物合成量基本没有影响，即记忆效应对不同客体分子的影响有所差别。该研究为记忆效应在水合物技术中的应用提供了参考。  
        关键词：CO2;CH4;混合气体水合物;记忆效应;水合物合成;水合物分解   
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        发布时间：2023-08-31
      • 荣广新,孙恒,耿金亮,高小雨,徐嘉明
        2023, 48(4): 162-168. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220346
        摘要：针对液化天然气（LNG）接收站在工况变化时设备参数波动的问题，利用HYSYS软件，建立了LNG接收站工艺流程的动态模型。采用经验凑试法，分析了比例、积分、微分（PID）控制器的比例系数、积分系数和微分系数对储罐压力、再冷凝器液位和低压泵流量的影响规律，以减少LNG接收站运行中的波动性和不稳定性。结果表明，在储罐压力控制系统中，采用比例和积分控制，比例系数由1变为4时，恢复到设定值的时间可节省55.6%，并且在添加积分控制后可明显缩短恢复时间；再冷凝器液位控制系统中，在允许有静差的情况下，可采用纯比例控制，当比例系数由0.5变为5.0时，恢复到设定值的时间可节省62.9%，积分系数对液位控制的影响不明显；低压泵流量控制系统中，采用比例和积分控制，积分系数的变化对流量控制系统的影响较为明显，当积分系数由3.0减小为0.5时，恢复到设定值的时间可节省72.9%。最后给出了3个控制系统的推荐控制参数，可为LNG接收站中PID控制器参数的选取提供参考。  
        关键词：LNG接收站;动态模拟;PID控制;参数整定   
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        发布时间：2023-08-31
      • 蒋洪,陈泳村,程祥
        2023, 48(4): 169-175. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220329
        摘要：天然气分离法是氦气工业化生产的主要途径，但中国多数气田的天然气氦含量(物质的量分数，下同)较低，超95%的氦气依赖进口。针对低含氦(小于0.5%)天然气，提出了一种低温高压浓缩、天然气液化、低温精馏提氦相结合的提氦工艺方案。以某乙烷回收处理厂为例(原料气进料温度为50℃、进料压力为5.8 MPa、处理量为1000×104 m3/d)，利用HYSYS软件对低含氦天然气提氦联产液化天然气(LNG)工艺方案进行了模拟。在控制氦气浓缩倍数为19.15的前提下，对低温高压提浓装置进行了关键参数分析，同时研究了工艺流程对原料气中CO2和氮气含量的适应性。结果表明，提浓塔压力过高会导致塔底氦气损失量增加，压力过低会导致外输气压缩机功率增加，针对原料气设置合理的塔压为3.8 MPa；提浓塔塔板数的增加会使氦气回收率增加，但当塔板数大于16块时，氦气回收率增加不明显；原料气中CO2含量低于2%时，提浓塔不会形成CO2冻堵物；原料气氮气含量高于0.5%时，需对塔顶气进行脱氮处理，以达到LNG生产的质量标准。  
        关键词：低含氦天然气;低温高压浓缩;天然气液化;HYSYS软件   
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        发布时间：2023-08-31
      • 邓志安,李莉,胡永群,付智豪,刘博华
        2023, 48(4): 176-182. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220269
        摘要：利用液化天然气（LNG）气化时释放的冷能，结合文献报道的3种LNG轻烃回收工艺，提出了一种新工艺。使用HYSYS模拟软件，热力学方法选用P-R状态方程，对新工艺进行了敏感性分析，确定了最优闪蒸塔入口温度为-105℃、脱甲烷塔塔顶压力为2800 kPa、脱乙烷塔塔顶压力为2000 kPa。通过对比，发现新工艺在甲烷产量、乙烷回收率和设备(火用)分析等方面具有一定优势。  
        关键词：LNG;轻烃回收;甲烷产量;乙烷回收率;(火用)分析;HYSYS   
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        发布时间：2023-08-31
      • 任金平,芦娅妮,黄波,陈兵,孟国亮,胡怀生,韩泽
        2023, 48(4): 183-188. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20220323
        摘要：天然气液化前需对原料气进行净化处理，脱除其中的CO2、H2O、H2S和重烃(C5及以上烃类，简写为“C5+”)组分等，防止以上组分在液化段冻结形成固体，堵塞管道和设备。以西部某液化天然气(LNG)工厂为例，针对该厂管道原料天然气C5+组分变化波动大、含量(物质的量分数，下同)高的情况，在对原料天然气组分检测分析的基础上，对原C5+组分脱除工艺进行了改造设计，采用Aspen Hysys软件对设计的C5+组分脱除新工艺进行了模拟计算并应用于生产，最后对生产中净化处理后的天然气组分进行了检测分析。结果表明，低温冷凝预分离+高性能活性炭吸附组合的C5+组分脱除工艺理论上可行，在保证天然气C5+组分满足液化过程要求的情况下，最大限度的保留了C2～C4组分不被脱除，提高了LNG的热值。模拟结果中脱除C5+组分后的天然气中C5+组分含量为0.007265%，与实际生产中净化处理后的天然气检测结果中的C5+组分含量0.0076%相差不大，较为吻合。  
        关键词：天然气;重烃脱除;液化;工艺改造;模拟计算   
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