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  • 刊期:单月刊
  • 创刊时间:1976年
  • 国际标准连续出版物号:ISSN 2097-2547
  • 国内统一连续出版物号:CN 51-1807/TQ
  • 主管单位:中国昊华化工集团股份有限公司
  • 主办单位:西南化工研究设计院有限公司
  • 主编:孙炳
  • 副主编:张俊杰
  • 编辑出版:《低碳化学与化工》编辑部
  • 电话:028-85964717/85963476
  • E-mail:236764603@qq.com
  •             dthxyhg@sinochem.com
  • 地址:四川省成都市机场路近都段393号
  • 国内邮发代号:62-269
  • 国外发行代号:BM2893
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Volume 51 期 7,2026 2026年第51卷第7期
  • 特邀评述

    摘要:甲烷氧化偶联(OCM)反应实现了由最简单的烷烃直接构建C—C键生成C2+烃类化合物,是甲烷高值化利用的理想路径之一。光催化反应以太阳能为驱动力,条件温和且绿色环保,为甲烷选择性活化提供了新思路。光照下,光生载流子在半导体表面生成并分离,通过界面迁移与表面反应构建特定氧化还原环境,驱动目标活性物种生成,实现C—H键定向活化与氧化程度精细调控。光生空穴与活性氧自由基协同作用,使得在传统热催化下难以实现的甲烷高选择性转化成为可能。系统梳理了当前光催化OCM反应的研究进展,重点分析了C—H键活化机理、自由基偶联路径,提出了原位表征、同位素标记和密度泛函理论计算相结合的机理研究方法,分析了本征半导体催化剂、负载型或助催化剂改性催化剂以及基于缺陷工程调控的催化剂催化性能,以期为提升目标产物产率与选择性、实现太阳能驱动甲烷高效转化提供理论依据与设计思路。  
    关键词:光催化;甲烷转化;氧化偶联;C—H键活化;机理   
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    更新时间:2026-07-22
  • 碳基资源催化转化

    王聪, 孟新宇, 杨磊, 项天宇, 赵文平, 杨琦武, 刘新伟

    2026, 51(7): 11-24. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250378
    摘要:CO2催化转化可以缓解CO2过量排放引起的环境和气候问题,同时获得高附加值化学品,开发高性能CO2转化催化剂成为关键。低温等离子体的粒子高能性和宏观低温性可以在保持催化剂载体结构稳定性的同时调节催化剂表面性质、增强金属与载体间相互作用,相比于传统催化剂构筑方法具有独特优势。首先,介绍了低温等离子体构筑催化剂的研究现状,分析对比了低温等离子体与传统催化剂制备方法的区别,并综述了低温等离子体构筑催化剂种类及其在催化剂构筑过程中的优势。然后,分析了低温等离子体在催化剂制备过程中通过对催化剂金属颗粒、载体性质和金属与载体相互作用的调控。接下来,分别从理论计算和原位红外表征两方面分析了低温等离子体构筑催化剂如何影响CO2吸附、活化和加氢反应过程。最后,总结了低温等离子体构筑催化剂催化CO2转化过程中存在的问题以及未来的研究和发展方向,以期为构筑新型CO2转化催化剂提供参考。  
    关键词:CO2转化;催化剂;低温等离子体;金属-载体相互作用;反应机理   
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    更新时间:2026-07-22
  • 碳基资源催化转化

    于跃, 陈利达, 王学波, 陈晓, 卢晓峰, 杨阳, 宋兰兰

    2026, 51(7): 25-44. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250334
    摘要:CO2过度排放引起的气候变化,对人类的生存与发展构成了严重威胁。通过催化加氢将CO2转化为甲醇,既能实现碳资源的循环利用,又能缓解化石能源过度消耗引起的环境压力。Cu基催化剂具有良好的CO2加氢催化活性且成本较低,是目前CO2加氢制甲醇领域的研究热点之一。根据近年来CO2加氢制甲醇Cu基催化剂的研究情况,重点阐述了催化剂制备方法、活性位点构筑及酸碱性调控对催化剂催化活性的影响。然后,分析了反应过程中催化剂的失活路径,并总结了提升催化剂稳定性的策略。最后,对CO2加氢制甲醇Cu基催化剂的未来研究方向进行了展望。  
    关键词:CO2加氢制甲醇;Cu基催化剂;活性位;酸碱调控   
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    更新时间:2026-07-22
  • 碳基资源催化转化

    张依燃, 张海涛, 马宏方, 钱炜鑫, 应卫勇

    2026, 51(7): 45-55. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20260059
    摘要:绿氢驱动的CO2加氢制甲醇技术是构建可持续碳循环体系的关键环节,然而其大规模应用仍受到催化剂催化活性不足和微观反应机理认识不清的限制。针对传统Cu基催化剂催化活性较低的挑战,通过Pd掺杂构建Pd-Cu双金属催化剂可显著提升催化性能,但其微观调控机制尚不明确。采用密度泛函理论(DFT)分析了CuPd(111)表面甲酸盐(HCOO*)与逆水煤气变换(RWGS)加氢路径的竞争机理。动力学分析结果表明,RWGS加氢路径为最佳反应路径,其限速步(生成trans-COOH*)能垒为1.34 eV,显著低于HCOO*路径的限速步(CO2活化生成HCOO*)能垒(1.52 eV)。与Cu(111)表面相比, Pd掺杂使催化剂中形成了高催化活性的Cu-Pd协同位点,该位点可通过电子效应稳定RWGS加氢路径限速步的过渡态,使该步能垒由1.97 eV降至1.34 eV,并将cis-COOH*解离为CO*的能垒由0.68 eV降至0.24 eV。相比之下,HCOO*路径中不仅限速步能垒高达1.52 eV,其生成H2COO*的竞争分支更因H*迁移距离过长(3.98 Å,1 Å = 0.1 nm)及表面畸变,导致能垒升高至2.57 eV而被完全阻断。该研究可为CO2加氢制甲醇的催化剂设计及反应工艺优化提供借鉴。  
    关键词:CO2加氢制甲醇;Pd掺杂;密度泛函理论;逆水煤气变换加氢路径;甲酸盐路径   
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    更新时间:2026-07-22
  • 碳基资源催化转化

    贾菲, 李海鹏, 王家琪, 熊瑞佳, 何英洛, 田幸, 李坪, 高新华

    2026, 51(7): 56-65. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250450
    摘要:甲醇制烯烃(MTO)反应作为一条非石油路线生产低碳烯烃(C2=~C4=)备受关注。具有CHA拓扑结构的SSZ-13分子筛因其孔道结构有序和Brønsted酸位点丰富,在MTO反应中展现出优异的催化潜力。然而,强Brønsted酸位点导致SSZ-13分子筛在反应过程中易积炭失活。采用脱铝改性策略,制备了不同浓度HNO3改性SSZ-13分子筛,通过XRD、SEM和N2物理吸/脱附等技术对HNO3改性前后SSZ-13分子筛进行了表征,并在固定床反应器上对其进行了MTO催化性能评价。结果表明,在350 ℃、0.1 MPa下,改性前后SSZ-13分子筛的甲醇初始转化率接近100%,低碳烯烃选择性超过91.0%。随着HNO3溶液浓度从0.5 mol/L升高至5.0 mol/L,SSZ-13分子筛的硅铝比(n(SiO2)/n(Al2O3))从16(SSZ-13-0.5H)升高至21(SSZ-13-5.0H)。在MTO反应中,改性后的SSZ-13-5.0H的催化寿命延长至8.0 h。本研究可为延长SSZ-13分子筛在MTO反应中的催化寿命提供理论支撑。  
    关键词:SSZ-13分子筛;硅铝比;HNO3改性;甲醇制烯烃   
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    更新时间:2026-07-22
  • 碳基资源催化转化

    张晓煜, 张春磊, 徐则林, 马吉亮, 许芸, 周凯

    2026, 51(7): 66-73. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250461
    摘要:面对全球气候变化与能源转型的迫切需求,CO2甲烷化工艺能够将富余的电力与CO2转化为易于储存和运输的CH4,有利于构建未来低碳能源体系。然而,现有的Ni基催化剂存在活性组分分散性有限、催化活性不足等问题。采用分步浸渍-焙烧策略,通过引入MgO与MnO2作为复合助剂,对Ni基催化剂进行了协同改性,制备了一系列不同助剂种类与含量的催化剂。通过XRD、N2吸/脱附和CO2-TPD等方法对催化剂的结构和表面性质进行了表征,并通过固定床反应系统评价了其CO2甲烷化催化性能。结果表明,340 ℃时,在MgO与MnO2协同改性的5Mg2MnNiAl催化剂作用下,CO2转化率达92.12%,CH4选择性达99.02%。表征分析显示,MgO的引入丰富了催化剂的中强碱性位点,促进了CO2吸附与活化;MnO2则有效细化并均匀分散了Ni颗粒,增强了金属-载体相互作用。本研究将为CO2甲烷化催化剂制备及其工业化应用提供参考。  
    关键词:CO2甲烷化;Ni基催化剂;MgO;MnO2;金属-载体相互作用   
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    更新时间:2026-07-22
  • 碳基资源催化转化

    隋文宽, 王子涵, 刘相洋, 李莎, 于峰, 闫晓亮

    2026, 51(7): 74-83. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20260101
    摘要:甲烷干重整(DRM)反应是将CH4和CO2转化为合成气的重要途径。然而,Ni基催化剂在反应过程中易发生积碳和烧结导致失活。三维有序大孔(3DOM)材料具有孔径可调、孔道周期性排列且相互贯通的特点,在促进活性组分分散、强化传质和稳定金属颗粒等方面表现出明显优势,为提升Ni基催化剂抗失活性提供了可行思路。首先,概述了3DOM材料的可控制备,重点探究了胶体晶体模板法中模板微球制备、模板组装、前驱体填充和模板去除对3DOM材料孔径尺寸、有序性与骨架完整性的影响。然后,总结了3DOM材料通过强化传质、构筑氧空位与碱性位促进碳前驱体转化的抗积碳机制,以及通过孔道限域和增强金属-载体相互作用的抗烧结机制。最后,展望了3DOM材料的可控制备、结构分析和工程化应用的研究方向。  
    关键词:三维有序大孔材料;Ni基催化剂;胶体晶体模板法;甲烷干重整;抗积碳;抗烧结   
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    更新时间:2026-07-22
  • 煤化工固废资源化与低碳利用

    陈娟, 赵志浩, 辛建金, 李健, 闫龙, 陈碧, 王华, 武建军

    2026, 51(7): 84-94. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250215
    摘要:作为煤气化过程产生的大宗固废之一,煤气化细渣高值化利用是实现其规模化消纳的关键。综述了煤气化细渣理化特性,及其主要组分(残炭和硅铝基矿物质)的高值化、功能化利用途径。残炭可用于类活性炭、吸波材料、电催化剂载体、石墨材料和超级电容器等的制备;矿物质则可用于硅基材料、沸石分子筛、陶瓷材料和铝基净水剂等的制备。此外,残炭-矿物质协同利用还可用于碳/硅复合材料等精细化产品的制备。当前,相关研究仍面临基础理论薄弱、工艺复杂、存在二次污染和产品性能不足等问题。未来,可结合微观机理调控、跨学科技术融合(如人工智能、微波辅助合成)和应用场景拓展(如5G屏蔽、CO2捕集-催化一体化),推动煤气化细渣从“环境负担”向“城市矿山”转型,助力实现“碳中和”目标。  
    关键词:煤气化细渣;残炭;矿物质;高值化利用   
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    更新时间:2026-07-22
  • 煤化工固废资源化与低碳利用

    海雪琴, 马利, 吕鹏, 宋旭东, 苏暐光, 王焦飞, 白永辉, 于广锁

    2026, 51(7): 95-103. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20260149
    摘要:作为典型的煤化工固体废弃物,煤气化细渣大量堆积会引发严重的生态问题。然而,煤气化细渣也是制备多孔碳的重要原料。为实现煤气化细渣资源化利用,以气流床煤气化细渣分选后的富碳组分(FC)为前驱体,采用KOH/NaOH混合碱一步活化法制备了多孔碳,并研究了m(KOH):m(NaOH)对多孔碳织构性质、表面化学状态和CO2吸附性能等的影响。结果表明,在活化过程中,KOH与NaOH表现出协同作用,可优化FC的孔隙结构。其中,m(KOH):m(NaOH) = 3:1时所得多孔碳(3(K)/1(Na))的比表面积和总孔体积分别为534 m2/g和0.461 cm3/g。3(K)/1(Na)具有介孔-微孔的分级多孔结构,表面粗糙且骨架规整,可为CO2吸附提供充足位点和扩散通道。3(K)/1(Na)的CO2吸附量为16.8 mg/g,较FC(6.5 mg/g)显著提高。  
    关键词:煤气化细渣;碱活化;多孔碳;CO2吸附性能   
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    更新时间:2026-07-22
  • 生物质热化学转化

    摘要:随着全球气候变化加剧和环境保护意识提升,减少化石能源使用、推动能源转型成为当今世界面临的关键课题。氢能作为二次能源,凭借高能量密度、燃烧过程无碳排放等特性,在能源转型战略中占据重要地位。然而,目前全球氢气来源仍以化石能源为主,因此实现绿色、高效以及低成本制氢尤为重要。生物质气化制氢技术以其可再生及低碳排放特性备受关注。该技术通过高温低氧环境将生物质转化为合成气,并可经水煤气变换等反应进一步提高氢气产量。系统综述了常规生物质气化、化学链气化、超临界水气化以及微波辅助和等离子体气化等主流技术的原理、研究现状、性能影响因素以及技术示范应用情况。明确了各类技术的优势与瓶颈:常规生物质气化技术成熟但面临焦油与能效挑战;化学链气化省去空分制氧且便于二氧化碳捕集,但载氧体性能与系统经济性有待提升;超临界水气化产氢纯度高,但对设备材质与过程控制要求严苛;微波与等离子体等新兴技术则展现出高能量效率的潜力。开发高选择性催化剂、深化反应机理研究和优化系统集成与经济性是推动该技术走向工业化应用的关键。  
    关键词:氢气;生物质;气化;反应器;催化剂   
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    更新时间:2026-07-22
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