最新刊期
2025 年 第 50 卷 第 6 期
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摘要：分子筛是一种重要的结晶多孔材料，因其化学组成可调、酸性强、比表面积大和热/水热稳定性高，在化工、能源和环保等多个领域应用广泛。小孔DDR分子筛具有独特的孔道特性，在气体分离和催化反应中展现出巨大的应用潜力。对DDR分子筛的合成及其在气体分离、催化反应中的应用进展进行了综述。介绍了DDR分子筛粉末和膜的合成方法，重点阐述了可用于提升DDR分子筛应用性能的理化性质调控策略。总结了DDR分子筛在气体吸附分离、膜分离以及以甲醇制烯烃为代表的催化反应中的应用进展，重点突出气体分离效果和催化构效关系。最后，指出了DDR分子筛研究开发现状及其面临的挑战，展望了未来研究的重点方向，以期为分子筛材料的合理设计提供思路，推动DDR分子筛实现工业应用。关键词：DDR分子筛;分子筛膜;合成调控;气体分离;催化;甲醇制烯烃2|0|0更新时间：2025-06-23 -
摘要：CO2加氢制甲醇是CO2资源化利用的重要途径之一，Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂，利用ICP-OES、N2物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征，并在温度为170~250 ℃、压力为5.0 MPa和气体空速为4000 mL/(g·h)的条件下对各催化剂催化性能进行了测试，深入研究了不同Pd掺杂方式对催化剂结构、形貌和催化性能的影响。结果表明，相对于未掺杂的Cu/ZnO催化剂，共沉淀法制备的Pd-Cu/ZnO-C催化剂具有更高的CO2转化率、甲醇选择性和甲醇时空收率。共沉淀法促使Pd在催化剂中均匀分布且高度分散，贵金属Pd与Cu的协同催化作用有效增强了氢解离和溢流性能。此外，Pd-Cu/ZnO-C催化剂的粒径较小、比表面积较大且还原性能较为优异，从而有效降低了反应活化能。在170 ℃和190 ℃的低温下，Pd-Cu/ZnO-C催化剂的CO2转化率分别为5.5%和8.9%，甲醇选择性分别为82.2%和74.9%，甲醇时空收率分别为0.058 g/(g·h)和0.088 g/(g·h)。关键词：CO2加氢;Pd掺杂;Cu/ZnO催化剂;低温甲醇合成197|0|0更新时间：2025-06-23 -
摘要：CO2和CH4催化干重整反应意义重大，一方面能够实现两种温室气体回收，另一方面其反应产物H2和CO又是费托合成的重要原料气。Ni基催化剂因具有较高催化活性和较低成本受到广泛关注。以MCM-41为载体，采用溶胶-凝胶法制备了La2NiO4/MCM-41系列双金属催化剂，考察了焙烧温度、Ni含量（质量分数，下同）、n(La)/n(Ni)和反应温度对其CH4-CO2催化重整性能的影响，并通过BET、SEM-EDX、XRD、H2-TPR、TG-DSC、Raman和TPO等技术对反应前/后催化剂进行了表征。结果表明，尖晶石型La2NiO4是金属Ni主要存在形式且Ni分散性良好，随着Ni含量增大，催化剂比表面积和孔容迅速减小。Ni含量和反应温度对双金属催化剂催化性能影响最为显著。在700 ℃、0.10 MPa和18000 mL/(h·g)反应条件下，5%La2NiO4/MCM-41经过100 h反应后，CH4和CO2转化率较初始均有不同程度下降，但其平衡转化率仍分别达到了72.89%和81.08%。反应后催化剂表面出现了明显积炭，以碳纳米管为主，且随着反应时间延长碳纳米管尺寸逐渐增大，最终催化剂表面金属Ni活性位点被碳纳米管所覆盖，导致催化剂失活。关键词：Ni-La双金属催化剂;La2NiO4/MCM-41;CO2-CH4;干重整195|0|0更新时间：2025-06-23
C1化学与催化转化
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摘要：轻质烷烃（C2~C6烷烃）氧化裂解工艺是生产低碳烯烃的路线之一，氧化裂解分为催化氧化裂解（COC）和氧化还原氧化裂解（ROC）两类。COC催化体系因存在氧气，容易引起过度氧化，导致CH4和COx收率升高、烯烃收率降低；ROC催化体系虽降低了过度氧化问题，但操作温度和工艺复杂性限制了其实际应用。介绍了COC反应机理，并详细总结了应用于该体系的多种催化剂，包括稀土金属、贵金属、碱金属及其他催化剂。同时，介绍了ROC反应机理及用于该体系的钒基、钙钛矿催化剂。基于对现有研究的分析，总结了氧化裂解催化剂面临的挑战，对未来发展方向进行了展望，以期为新型氧化裂解高效催化剂开发提供参考。关键词：轻质烷烃;氧化裂解;催化剂;低碳烯烃;反应机理226|0|0更新时间：2025-06-23 -
摘要：随着我国对可降解塑料聚乙醇酸（PGA）的需求越来越大，作为合成PGA的原料，乙醇酸甲酯（MG）需求也随之增大。对沥青基活性炭（PAC）进行预处理，采用浸渍法制备了一系列Cu/PAC-x催化剂用于草酸二甲酯（DMO）加氢制MG，并考察了Cu/PAC-x催化剂的催化性能。采用N2吸/脱附、FT-IR、XRD、TEM、H2-TPR、XPS和CO-TPD等方法对Cu/PAC-x催化剂进行了表征，探讨了PAC不同预处理方式对催化剂催化性能的影响。结果表明，混酸处理能够有效提高催化剂Cu+/Cu0离子对活化性能，进而提升催化剂活性。在210 ℃、1.9 MPa、n(H2)/n(DMO)为170和空速为0.26 g/(g·h)时，Cu/PAC-SN催化剂的催化活性最高，其DMO转化率、MG选择性和MG收率分别达到85.4%、72.8%和62.2%。关键词：乙醇酸甲酯;草酸二甲酯;预处理;Cu/PAC催化剂172|0|0更新时间：2025-06-23 -
摘要：能源需求增长与化石燃料枯竭促使重质原油的高效转化成为研究重点，烷烃裂解技术可将长链烷烃转化为短链烃产物，从而提升长链烷烃的经济价值。HY分子筛因具有比表面积较高和酸强度较适宜的优点，是目前常用的烷烃催化裂解催化剂之一，但HY分子筛酸强度对烷烃裂解机理影响的理论研究还比较少。采用周期密度泛函理论计算方法，以丙烷和正己烷为模型底物，研究了不同酸强度（Al取代结构分别为1Al取代、3Al取代和6Al取代，相应n(Si)/n(Al)分别为47、15和7）的HY分子筛对烷烃裂解机理的影响，并分析了正己烷中不同C—C键断裂的难易程度。结果表明，随着HY分子筛Brønsted酸强度增强，丙烷和正己烷质子化反应的表观吉布斯自由能垒降低，HY分子筛的烷烃裂解反应催化活性增强。正己烷中3种C—C键的断裂难度由易到难分别为C3—C4键、C2—C3键和C1—C2键。关键词：HY分子筛;Brønsted酸强度;正己烷;裂解机理;周期密度泛函理论55|0|0更新时间：2025-06-23
低碳分子转化合成
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摘要：低阶煤直接燃烧效率低且污染严重，对煤炭资源造成极大浪费，实现低阶煤的高效清洁利用对缓解我国能源紧缺问题具有重要意义。微波热解技术具有能耗低、热解效率高和安全环保等优点，该技术为低阶煤热解提供了新思路。首先总结了微波热解技术原理及其在煤炭（主要针对低阶煤）热解方面的应用概况；然后分析了影响煤炭微波热解的因素，主要包括煤炭性质、微波吸收剂、热解气氛和共热解；最后对低阶煤微波热解技术发展面临的问题和未来研究方向进行了分析和展望。关键词：低阶煤;微波热解;微波吸收剂;热解气氛;共热解50|0|0更新时间：2025-06-23 -
摘要：为了探究不同废轮胎和生物质的共热解转化特性和协同反应机理，实现热解油组分的定向高值化利用，进行了热重分析和固定床热解试验，研究了不同废轮胎和稻壳、秸秆等不同生物质的等质量混合共热解特性，并对热解产物的组成和转化路径进行了比较分析。热重分析结果显示，共热解可有效降低热解反应所需温度，从而减少热解能耗，且小车车胎共热解时的协同作用比大车车胎更加显著。固定床实验结果显示，共热解有助于油中芳香烃向脂肪烃转化、部分含氧类物质向烃类物质转化，但也会促进CO2产生，降低热解气的热值。且共热解炭中的C质量分数明显减小，S也存在从气固相向液相转化的趋势。热解过程中还发现小车轮胎和稻壳灰成分中的大量中性金属氧化物可以促进苯环的羟基化，而大车轮胎和秸秆灰成分中的大量碱性金属氧化物可以促进气化反应。关键词：废轮胎;生物质;共热解;协同效应;金属氧化物109|0|0更新时间：2025-06-23
碳资源转化利用
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摘要：炼油行业的低碳化转型对国家“双碳”目标的实现具有重要意义。以某“燃料型”炼油企业为研究对象，采用排放系数法和物料衡算法对其基准年碳排放量进行了核算，并基于核算结果分析了碳排放源项分布特征。此外，借助情景分析法，预测了在中度管控（MC-CE）和深度管控（DC-CE）两种情景下的碳排放趋势，并评估了8项减碳措施在不同情景下的碳减排潜力。结果表明，该炼油企业基准年的碳排放总量为71.7683 × 104 t/a，平均碳排放因子（单位原油加工量碳排放）为0.2691 t/t，其中燃料燃烧和催化剂烧焦为主要碳排放源。在MC-CE情景下，2030年和2040年的碳排放量分别较基准年下降18.84%和28.80%；而在DC-CE情景下，2030年和2040年的碳排放量较基准年分别下降37.08%和53.59%。基于研究结果，建议炼油企业加快节能改造步伐，积极引进低碳技术，并大力推广清洁能源应用，以推动低碳转型进程。关键词：炼油企业;碳排放;减排潜力;低碳转型44|0|0更新时间：2025-06-23 -
摘要：“双碳”背景下，为评估生物质制绿色甲醇经济性，对3种生物质气化制绿色甲醇方案（方案2在方案1基础上耦合了绿氢，方案3在方案2基础上进一步利用了前段工艺产生的CO2）进行了研究。假定生物质日处理量为2000 t、绿电价格为0.20 CNY/(kW·h)、绿氢价格为1.1 CNY/m3和绿色甲醇销售价格为4500 CNY/t，考察了生物质价格对生物质气化制绿色甲醇方案年净利润、投资回收期、单位绿色甲醇运行成本和生产成本的影响。结果表明，当生物质价格为300 CNY/t，方案1年净利润、上缴所得税和投资回收期分别为5.53 × 108 CNY/a、1.84 × 108 CNY/a和4.4年，方案2分别为7.80 × 108 CNY/a、2.60 × 108 CNY/a和4.7年，方案3分别为9.37 × 108 CNY/a、3.12 × 108 CNY/a和5.2年。方案1单位绿色甲醇运行成本最低（1387 CNY/t），单位甲醇生产成本为1925 CNY/t。方案3绿色甲醇产量最高（67 × 104 t/a），生物质价格相同条件下，方案3的年净利润、上缴所得税均高于方案1和方案2。方案1、方案2和方案3盈亏平衡点处绿色甲醇销售价格分别为1925 CNY/t、2433 CNY/t与2635 CNY/t。方案1年排放CO2最高（56.3 × 104 t），方案3工艺过程能够实现近零碳排放，当碳税价格为79.42 CNY/t，相较方案1、方案2，方案3年节省碳税支出分别为4470 × 104 CNY/a、1950 × 104 CNY/a。关键词：生物质气化;绿色甲醇合成;耦合;绿氢;碳减排93|0|0更新时间：2025-06-23
绿色低碳化工技术
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摘要：柴油车排放的氮氧化物（NOx）和氧化亚氮（N2O）对人类健康和生态环境造成了显著危害。NH3选择性催化还原（NH3-SCR）技术是当前控制柴油车尾气中NOx排放的有效方法之一，而N2O的直接催化分解（简称“N2O分解”）则被认为是减少N2O排放的最具潜力的技术。这两种技术的核心均依赖于催化剂的开发与应用。Fe基分子筛催化剂在NH3-SCR和N2O分解反应中展现出了卓越的催化性能，为实现NOx和N2O的同步高效去除提供了一条有前途的路径。综述了Fe基分子筛催化剂在NH3-SCR和N2O分解反应中的催化机理，探讨了Fe基分子筛催化剂的制备方法、拓扑结构、助剂金属掺杂，以及反应环境中共存气体对其理化性质、NH3-SCR活性和N2O分解性能的影响。具体而言，Fe基分子筛催化剂的Fe物种形成与分布受到制备方法和分子筛拓扑结构的显著影响。助剂金属的引入不仅能够增大催化剂的酸性位点含量，还能改善Fe物种的分散性，从而优化其催化性能。此外，共存气体（如NO、O2和H2O）对Fe基分子筛催化剂的N2O分解活性产生不同程度的影响。最后，对Fe基分子筛催化剂的未来研究方向进行了展望，并对催化剂设计优化与性能提升提出了建议。关键词：Fe基分子筛催化剂;NH3-SCR;N2O直接催化分解;催化机理25|0|0更新时间：2025-06-23 -
摘要：催化氧化技术是治理挥发性有机物（VOCs）的有效手段，其中新型催化剂的设计与优化是实现VOCs高效转化的关键。分别采用焙烧法与沉淀法制备了CeO2活性载体，随后通过硼氢化钠还原法将Pt负载于CeO2表面制备了Pt/CeO2催化剂，进而考察了不同制备方法对其催化氧化甲苯性能的影响。通过XRD、N2吸/脱附、紫外拉曼光谱、XPS及O2-TPD等手段对催化剂进行了表征。通过in situ DRIFTS研究了甲苯在反应过程中的演变行为。结果表明，不同制备方法均调控了Pt/CeO2催化剂中活性氧物种的浓度。其中，沉淀-还原法制备的Pt/CeO2-P催化剂具有更高的活性氧物种和氧空位浓度，促进了甲苯的活化与转化，使其生成易于降解的甲酸盐物种，并最终氧化为CO2和H2O。在甲苯浓度（体积分数）为0.1%、空速为48000 mL/(g·h)条件下，Pt/CeO2-P催化剂的T50和T90（甲苯转化率达到50%和90%时的反应温度）分别低至157 ℃和168 ℃。关键词：Pt/CeO2;催化氧化;氧空位;甲苯2|0|0更新时间：2025-06-23
分离材料与净化技术
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摘要：化石能源的大量使用导致大气中CO2含量不断升高，高效、环保的CO2捕集技术成为研究热点。为了探讨低共熔溶剂的结构特征对其CO2吸收性能的影响，以丙三醇（Glycerol）为氢键供体，辛基乙二胺（Octen）或2-乙基己基乙二胺（EtHexen）为氢键受体，制备了直链型低共熔溶剂Glycerol-Octen和支链型低共熔溶剂Glycerol-EtHexen。对Glycerol-Octen和Glycerol-EtHexen的官能团、氢键、熔点和黏度等进行了表征，并对其CO2吸收性能进行了密度泛函理论计算和分子动力学模拟分析。结果表明，Glycerol-Octen和Glycerol-EtHexen的氢键供体和氢键受体之间存在较强的O—H···N型氢键作用，Glycerol-Octen和Glycerol-EtHexen分别与3个和4个CO2结合时CO2吸收性能最优，对应的氢键能分别为39 kJ/mol和47 kJ/mol。Glycerol-Octen和Glycerol-EtHexen在室温下的黏度较低，分别为409.0 mPa·s和231.4 mPa·s。相同条件下，Glycerol-EtHexen的CO2吸收性能优于Glycerol-Octen，其CO2吸收率分别为70.5%和63.5%。在25 ℃、0.1 MPa下，被吸收的CO2主要分布在Glycerol-Octen和Glycerol-EtHexen的气液相界面处。该研究可为开发高效、环保的CO2吸收剂提供新思路。关键词：低共熔溶剂;密度泛函理论;CO2吸收;分子动力学75|0|0更新时间：2025-06-23 -
摘要：在有机胺吸收剂中加入纳米颗粒可提高其传热传质性能，进而提升有机胺吸收剂的CO2吸收性能并降低解吸能耗。然而，加入纳米颗粒可能出现的粒子团聚现象会对有机胺吸收剂的CO2吸收性能产生不利影响。以2.5 mol/L 2-((2-氨基乙基)氨基)乙醇（AEEA）和0.5 mol/L N-甲基二乙醇胺（MDEA）制得混合胺基液，采用CO2鼓泡吸收装置和模拟电厂烟气（N2和CO2体积分数分别为85%和15%）研究了纳米颗粒种类（MoO3、WO3、ZnO或MgO）、粒径和质量浓度，以及表面活性剂对纳米流体CO2吸收与解吸性能的影响。结果表明，对于MoO3粒径为10 nm、质量浓度为0.9 g/L的MoO3纳米流体，当十六烷基三甲基溴化铵质量浓度为0.6 g/L时，其吸收、解吸增强因子分别为1.1400、1.2045，综合增强因子达到最大值（1.1723）。关键词：CO2;混合胺;纳米流体;吸收;解吸206|0|0更新时间：2025-06-23
二氧化碳捕集与利用
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摘要：电解水制氢是一种温和且高效的制氢过程，催化剂在析氢反应（HER）中起着不可替代的作用。在扩大氢气生产过程中，开发高效、稳定且廉价的催化剂是电解水制氢面临的巨大挑战。综述了贵金属、非贵金属和碳基催化剂等常用HER催化剂的研究进展，重点分析了以上HER催化剂的催化活性和稳定性，总结了包括杂原子掺杂、结构工程以及晶体和缺陷工程的一般性改进设计策略，以提升催化剂的催化活性和稳定性。关键词：电解水;析氢反应;催化剂;电催化1312|0|0更新时间：2025-06-23 -
摘要：发展氢能是实现“双碳”目标、保障国家能源安全的必要选择。甲烷裂解制氢是一种将甲烷转化为氢气的有效方法，具有广泛的应用前景。将液态金属催化剂用于催化甲烷裂解制氢，可实现碳减排，解决传统甲烷裂解制氢技术存在的高能耗、低产率以及催化剂失活等问题。综述了甲烷裂解制氢机理，总结了液态金属催化剂研究进展，分析了液态金属单原子催化甲烷裂解制氢的可行性与优越性。液态金属的流动性可解决催化剂因结焦而失活的问题，同时液态金属具有较低的熔点，可在一定程度上降低甲烷裂解体系所需温度。甲烷裂解制氢用液态金属单原子催化剂的开发和利用可大幅提升甲烷转化率，并通过反应获得更多的氢气和高附加值碳产品。关键词：甲烷;制氢;液态金属;单原子催化剂350|0|0更新时间：2025-06-23
制氢与氢能开发利用
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