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  • 刊期：单月刊
  • 创刊时间：1976年
  • 国际标准连续出版物号：ISSN 2097-2547
  • 国内统一连续出版物号：CN 51-1807/TQ
  • 主管单位：中国昊华化工集团股份有限公司
  • 主办单位：西南化工研究设计院有限公司
  • 主编：陈健
  • 执行主编：王啸
  • 副主编：张俊杰
  • 编辑出版：《低碳化学与化工》编辑部
  • 电话：028-85964717/85963476
  • E-mail：dthxyhg@swchem.com
  • 地址：四川省成都市机场路近都段393号
  • 国内邮发代号：62-269
  • 国外发行代号：BM2893
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Volume 50 期 5，2025 2025年50卷第5期

  • 二氧化碳催化转化与资源化利用

    刘洋, 田菊梅, 李海鹏, 宋文龙, 梁洁, 王杰, 雍晓静, 高新华

    2025, 50(5): 1-10. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240522
    摘要：化石能源的过度利用使CO2排放量逐年增大，光热催化CO2甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO2甲烷化结合了光催化和热催化的优势，通过降低反应活化能与温度，突破低温动力学限制，实现CO2的高效催化转化。Ni基催化剂因其活性高、成本低被用于光热催化CO2甲烷化。首先介绍了CO2甲烷化的反应机理和反应路径，然后探讨了不同载体对光热催化CO2甲烷化Ni基催化剂催化性能的调控机制，最后综述了新型负载型单原子Ni基催化剂的研究进展，可为光热催化CO2甲烷化催化剂的设计与开发提供思路。  
    关键词：Ni基催化剂;光热催化;CO2甲烷化;催化性能;载体   
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    更新时间：2025-05-29

  • 二氧化碳催化转化与资源化利用

    张东健, 查雅君, 刘冰, 刘小浩

    2025, 50(5): 11-17. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250044
    摘要：CO2加氢生成乙醇及其他高级产物是实现CO2资源化利用的重要途径之一。Pd2/CeO2催化剂是CO2加氢制乙醇的理想催化剂之一。利用模拟方法可以更直观的表征其反应过程。采用密度泛函理论（DFT）计算方法，研究分析了氧空位（OV）和H2O对Pd2/CeO2催化剂上CO2加氢反应过程的影响。结果表明，相较于洁净催化剂表面，OV促进了CO2吸附和活化。此外，OV还改变了载体与负载Pd之间的电子状态，使得Pd能够向C物种提供更多电子，有利于后续C—O键断裂及C—C键偶联反应进行。然而，当催化剂表面存在H2O时，由于O物种的电负性较高，会与CO2及其衍生物种产生电子竞争，导致C物种电子密度降低，不利于C—O键解离及C—C键偶联，从而提高了生成乙醇的反应能垒。  
    关键词：CO2;乙醇;氧空位;H2O;DFT计算   
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    更新时间：2025-05-29

  • 二氧化碳催化转化与资源化利用

    何醒丽, 孙满营, 苏通明

    2025, 50(5): 18-31. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240415
    摘要：石墨氮化碳（g-C3N4）是光催化CO2还原的理想催化剂之一，然而光生载流子的快速复合限制了g-C3N4的应用。采用水热法处理由三聚氰胺和B2O3组成的混合物，然后焙烧水热反应产物，制备了一系列B修饰g-C3N4（x-B-HCN，x为B2O3与三聚氰胺的物质的量之比）。采用XRD和FT-IR等对x-B-HCN的晶体结构和官能团等进行了表征，并研究了x-B-HCN的光催化CO2还原制CO性能和相应反应机理。结果表明，x-B-HCN具有较大的比表面积（11.8~24.6 m2/g），因此表现出较强的CO2吸附性能。在使用了400 nm截止滤光片的300 W氙灯照射下反应5 h，0.20-B-HCN表现出最优的催化性能，其CO生成速率为6.88 μmol/(g·h)，分别是一步焙烧法制得的g-C3N4（1.24 μmol/(g·h)）和未经B修饰的HCN-1（1.73 μmol/(g·h)）的5.54倍和3.97倍。在相同条件下第3次循环中光照5 h时，0.20-B-HCN的CO生成速率为6.53 μmol/(g·h)，表明0.20-B-HCN具有良好的稳定性。x-B-HCN光催化CO2还原为CO的路径为：CO2 → COOH* → CO* → CO。  
    关键词：光催化;CO2还原;石墨氮化碳;B修饰   
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    更新时间：2025-05-29

  • 二氧化碳催化转化与资源化利用

    盛海兵, 孙燕, 孙启文

    2025, 50(5): 32-39. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240215
    摘要：CO2加氢制C2+醇（碳原子数大于等于2的醇）是CO2高值化利用及实现“碳达峰、碳中和”的重要途径之一，而催化剂的构建是实现CO2加氢制C2+醇反应具有高活性和稳定性的关键。为研究Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构和CO2加氢制C2+醇催化性能（以下简称“催化性能”）的影响，采用共沉淀法制备了不同Mn添加量的KFeCuZnMnx催化剂，通过XRD、XPS、SEM、N2物理吸/脱附、H2-TPR和CO2-TPD对催化剂进行了表征，并在300 °C、3 MPa、V(CO2):V(H2):V(Ar) = 20:60:10以及反应空速1800 h-1下对KFeCuZnMnx催化剂的催化性能进行了测试。结果表明，Mn作为结构助剂，适量添加的Mn会与其他金属发生不同程度的金属间相互作用，从而影响催化剂比表面积和颗粒尺寸。Mn同时作为电子助剂，与Fe发生电子转移并形成Fe-Mn-O活性相，影响了催化剂还原性能，有效提高了其催化性能。KFeCuZnMn1.8催化剂具有较好的金属分散性和较大的比表面积，可以暴露更多的有效活性位，其CO2转化率达到40.1%，总醇选择性达到20.3%，C2+醇在总醇中的占比（质量分数）高达95.6%。因此，通过精确控制Mn添加量，可以有效调控催化剂结构，进而增大C2+醇选择性。  
    关键词：CO2加氢;C2+醇;Mn助剂;结构助剂;电子助剂   
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    更新时间：2025-05-29

  • 二氧化碳催化转化与资源化利用

    陈晓昂, 张荣俊, 徐润, 李红伟, 文富利, 吴玉, 侯朝鹏

    2025, 50(5): 40-48. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240261
    摘要：丙烷脱氢（PDH）制丙烯是较为经济的制丙烯工艺之一，然而丙烷脱氢制丙烯存在丙烷单程转化率较低、催化剂中Cr负载量较高污染环境等问题。通过蒸发诱导自组装法合成了一系列不同n(Ce):n(Zr)铈锆氧化物，然后采用等体积浸渍法负载Cr制备了相应的催化剂，并选用CO2氧化丙烷脱氢（CO2-OPDH）法制备丙烯。通过XRD、N2吸/脱附、SEM、TEM和XPS等对催化剂进行了表征。结果表明，所有催化剂均形成了均一的铈锆固溶体，催化剂比表面积大于70 m2/g，存在介孔结构；随着n(Ce):n(Zr)减小，催化剂中n(Cr3+):(n(Cr3+) + n(Cr6+))逐渐增大，有利于提高其催化性能。所有催化剂均具有较高的丙烷初始转化率和丙烯选择性，在600 ℃、0.1 MPa和丙烷空速200 h-1的条件下，n(Ce):n(Zr) = 1:9的催化剂的丙烷初始转化率达到53%，反应稳定后丙烯选择性接近90%；而后随着n(Ce):n(Zr)增大，丙烷初始转化率逐渐降低。当n(Ce):n(Zr) = 5:5时，催化剂的丙烷初始转化率与工业剂相近。再生循环测试表明n(Ce):n(Zr) = 1:9时催化剂具有较好的再生稳定性，这也为后续低Cr负载量丙烷脱氢催化剂的开发提供了参考和借鉴。  
    关键词：丙烷;CO2;丙烷氧化脱氢;丙烯;铈锆固溶体;Cr基催化剂   
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    更新时间：2025-05-29

  • 二氧化碳催化转化与资源化利用

    张奥森, 张忠琪, 沈英杰, 王培贤, 王自庆, 王贺云, 熊新阳, 田芳芳

    2025, 50(5): 49-59. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240263
    摘要：CO2大量排放造成全球变暖引起了广泛关注，如何减少CO2排放并将其转化为高附加值化学品已成为研究热点。以2-巯基苯甲酸（MBA）和对苯二甲酸（H2BDC）作为配体，合成了一系列UiO-66-SH-X，然后利用H2O2氧化制备了UiO-66-SO3H-X（X = n(MBA):(n(H2BDC) + n(MBA))）催化剂，并研究了n(MBA):(n(H2BDC) + n(MBA))对UiO-66-SO3H-X的物理化学性质、催化性能和重复使用性的影响。结果表明，UiO-66-SO3H-X具有良好的晶体结构，随着n(MBA):(n(H2BDC) + n(MBA))增大，UiO-66-SO3H-X的比表面积和平均孔径迅速减小。与UiO-66相比，UiO-66-SO3H-X催化性能更优，其中UiO-66-SO3H-0.3催化性能最优。在温度140 ℃、CO2压力3.5 MPa、催化剂用量0.1 g和反应时间8 h条件下，DMC收率为0.92%，较UiO-66提高2.83倍。UiO-66-SO3H-0.3具有良好的水热稳定性，经过3次循环测试后，活性比（3次循环后DMC收率与新鲜催化剂DMC收率之比）为92.6%。  
    关键词：CO2;碳酸二甲酯;UiO-66;连接体缺陷;酸性位点   
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    更新时间：2025-05-29

  • 甲烷催化转化与高值化利用

    钟家伟, 林炜婷, 黄心宇, 翁福建, 卢鹏印, 黄振

    2025, 50(5): 60-68. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240451
    摘要：甲烷干重整是利用两种温室气体（CH4、CO2）生成高附加值合成气的反应，对缓解温室气体排放和提高CH4、CO2利用程度具有重要意义。Ni基催化剂是最为常见的甲烷干重整催化剂，但面临着积碳、烧结，从而导致催化剂失活的问题。水滑石衍生Ni基催化剂的比表面积较大、酸碱性和组分可调节，被广泛应用于甲烷干重整反应。首先，系统讨论了甲烷干重整反应的机理及甲烷干重整催化剂的失活机制。接下来，深入阐述了水滑石衍生Ni基催化剂的制备方法及其在甲烷干重整反应中的应用，具体分析了水滑石衍生Ni基催化剂的组成、助剂组分和制备方法与条件对催化剂抗积碳和抗烧结能力的影响。最后，从Ni基亚纳米/单原子催化剂、少层/单层水滑石衍生Ni基催化剂和水滑石衍生Ni基多功能催化剂等方面出发，提出了水滑石衍生Ni基催化剂研究方向，可为开发适用于C1小分子（CH4、CO2等）催化转化的高效稳定Ni基纳米/亚纳米催化剂提供进一步的指导。  
    关键词：甲烷干重整;合成气;水滑石;Ni基催化剂   
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    更新时间：2025-05-29

  • 甲烷催化转化与高值化利用

    李学琴, 王庚益, 魏潇, 刘鹏, 王志伟, 雷廷宙

    2025, 50(5): 69-76. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240489
    摘要：为应对全球气候变化和推动可持续发展，甲烷（CH4）-二氧化碳（CO2）干重整（DRM）具有环保和经济效益高的特点，成为化工产业的重要发展方向。该技术不仅能够有效减少温室气体排放，还能将CH4与CO2转化为高价值的化工原料，为费托合成等工业应用提供优质的合成气，在环境保护与资源利用方面具有重要的实际意义。统计了国内外关于DRM发文情况，探讨了DRM反应机理及其反应热力学，从添加金属助剂和控制载体间的相互作用等方面综述了DRM催化剂的类型及研究进展，分析了DRM技术存在的问题，并针对现存的问题提出了相应的改进措施。从2000年起，与DRM相关的文献数量逐年增大，近两年稍有所回落，研究内容和方向更加深入和多元化。现有DRM催化剂存在成本高、易积炭和烧结等问题，可通过添加合适的助剂、氮掺杂和活性炭改性等方式得以优化。但是DRM反应需要在较高温度下进行，能耗较大，对设备要求较高，并且反应过程中气体的流速、压力和n(CH4)/n(CO2)对反应效率有显著影响。今后的研究中，应更加注重绿色、可持续和高性能DRM催化剂及反应器的开发和优化。  
    关键词：甲烷;二氧化碳;干重整技术;反应机理;催化剂   
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    更新时间：2025-05-29

  • 甲烷催化转化与高值化利用

    杜佳奇, 王小莉, 王佳杰, 赵安民, 毛震波, 康仲良, 蔡洪城

    2025, 50(5): 77-82. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240277
    摘要：为解决传统热催化转化CH4和CO2需要高温、高压条件的问题，实现两种温室气体的高效利用，可采用非热等离子体技术，在室温、常压下将CH4和CO2直接转化为高价值含氧化合物（甲醇、乙醇和乙酸等）。考察了反应气n(CO2):n(CH4)、反应气总流量及放电功率对反应气转化率和产物分布的调控，并研究了催化剂对该反应体系性能的影响。结果表明，反应气n(CO2):n(CH4)为3:1、反应气总流量为40 mL/min及放电功率为25 W时，含氧化合物选择性为75%，其中乙酸选择性为47%。使用Cu催化剂时，丙酸选择性可达36%；使用ZnO催化剂时，含氧化合物选择性增大至92%，主要产物甲酸甲酯选择性为37%。反应气n(CO2):n(CH4)越大，越有利于反应气转化及乙酸形成；反应气总流量越小，反应气转化率越大；放电功率越大，反应气转化率越大，但过大的放电功率会导致含氧化合物选择性减小。在该反应体系中使用催化剂，可生成更具经济价值的新产物。  
    关键词：甲烷;二氧化碳;催化剂;非热等离子体;含氧化合物   
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    更新时间：2025-05-29

  • 合成气催化转化与高值化利用

    白净, 林国珍, 蒋倩, 陈文诚, 王晨光

    2025, 50(5): 83-92. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240518
    摘要：费托合成（FTS）是将合成气转化为液体燃料和高附加值化学品的反应，但是费托合成的产物遵循Anderson-Schulz-Flory（ASF）分布，因此产物选择性的调控极具挑战性。Fe基费托合成催化剂可以高选择性制备烯烃，是费托合成中最常用的催化剂之一。ZSM-5分子筛具有良好的烯烃齐聚、烷基化和芳构化性能，因此常被用于费托合成后端的产物调控。合成气在Fe基催化剂耦合ZSM-5双功能催化剂作用下反应，产物主要是C1~C15烃类，喷气燃料段烃类的选择性较低，这限制了其在航空燃料生产中的应用。采用XRD、N2吸/脱附、SEM、Mössbauer、TEM、H2-TPR和NH3-TPD等方法表征了催化剂反应前后的各种性质，提出了CO加氢耦合甲苯烷基化制喷气燃料段芳烃的新策略。结果表明，在反应温度260 ℃、反应压力2 MPa、V(H2)/V(CO) = 1、反应空速1500 mL/(g·h)和甲苯空速0.4 h-1的条件下，在Na-Fe + ZSM-5催化剂作用下，合成气经费托合成在Fe基催化剂上选择性生成低碳（C2~C4）烯烃，原位生成的低碳烯烃在ZSM-5上的酸性位点与甲苯发生烷基化反应生成喷气燃料段芳烃。其中，C8~C16烃类产物的主要成分是芳烃，其占比为72%（物质的量分数），证明了CO加氢耦合甲苯烷基化反应在串联催化剂作用下合成喷气燃料段芳烃是可行的。  
    关键词：CO加氢;Fe基催化剂;烷基化;ZSM-5;芳烃   
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    更新时间：2025-05-29
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