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  • 刊期：单月刊
  • 创刊时间：1976年
  • 国际标准连续出版物号：ISSN 2097-2547
  • 国内统一连续出版物号：CN 51-1807/TQ
  • 主管单位：中国昊华化工集团股份有限公司
  • 主办单位：西南化工研究设计院有限公司
  • 主编：陈健
  • 执行主编：王啸
  • 副主编：张俊杰
  • 编辑出版：《低碳化学与化工》编辑部
  • 电话：028-85964717/85963476
  • E-mail：236764603@qq.com
  •             dthxyhg@sinochem.com
  • 地址：四川省成都市机场路近都段393号
  • 国内邮发代号：62-269
  • 国外发行代号：BM2893
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Volume 50 期 11，2025 2025年第50卷第11期

  • C1化学与催化转化

    梁惠民, 张荣斌, 叶闰平, 冯刚

    2025, 50(11): 1-12. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250057
    摘要：介质阻挡放电（DBD）等离子体催化甲烷（CH4）无氧偶联是实现CH4高效转化制备高附加值碳氢化合物（如C2烃类）的重要途径，但其反应效率受到多因素影响。通过设计系列实验，系统探究了放电功率、温度、气体总流速、辅助气种类和含量（体积分数）等关键参数对CH4转化率及C2烃类选择性的影响规律。实验结果表明，气体总流速是调控反应物停留时间的关键参数，气体总流速增大时，气体在等离子体区的停留时间缩短，导致CH4转化率减小。辅助气种类对反应路径具有显著调控作用，N2作为辅助气时，通过激发高能电子使CH4转化率显著增大，C2烃类产物选择性最大可达40%，而H2作为辅助气时，CH4转化率减小，但通过氢自由基介导的加氢反应使C2H6选择性增大至90%以上。电极表面微观形貌直接影响放电特性，0.10 mol/L赖氨酸溶液处理电极表面1.0 d后，CH4转化率相比未处理明显增大。上述多参数协同优化机制将为等离子体催化CH4转化反应器的工程放大提供关键设计准则，深化研究人员对等离子体催化体系作用机制的理论认知。  
    关键词：甲烷无氧偶联;介质阻挡放电等离子体;等离子体催化   
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    更新时间：2025-11-25

  • C1化学与催化转化

    孙迎港, 蒋立翔, 邱正璞, 侯宁, 张凡, 刘意, 李宁焱, 徐晓颖

    2025, 50(11): 13-20. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250009
    摘要：煤炭气化制备甲醇是重要的清洁能源化工技术，能降低碳排放、减少环境污染，但合成气制甲醇对催化剂的催化活性和热稳定性要求高，如何定向优化催化剂性能是该方向的研究热点。以MC17商业催化剂为基础，采用共沉淀法制备了三元、二元及纯相模型催化剂，通过XRD、N2吸/脱附等分析其物化性质，通过改变催化剂铜锌比（m(CuO):m(ZnO)），探究了催化剂反应机理与构效关系，并考察了Al对催化剂的调控作用。结果表明，铜锌比可影响催化剂结构和催化活性，适宜的铜锌比为3:1~2:1，此时催化剂的CO转化率达67.2%，模拟失活后活性保留率在86%以上。优化铜锌比并引入Al能有效提升甲醇合成催化剂催化的活性与热稳定性，为甲醇合成催化剂的设计与优化提供了参考依据。  
    关键词：甲醇合成催化剂;前驱体;Cu基催化剂;协同作用   
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    更新时间：2025-11-25

  • C1化学与催化转化

    陈永波, 王文超, 晋川川, 吴法鹏, 汤驰洲

    2025, 50(11): 21-28. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250014
    摘要：为提升CO2加氢制甲醇催化剂的活性并提高其合成过程的原子经济性，采用蒸氨法替代传统共沉淀法合成了Cu/ZnO/ZrO2催化剂，并应用于CO2加氢制甲醇反应。系统考察了共沉淀法与蒸氨法及不同蒸氨温度对催化剂结构和催化性能的影响。通过XRD、N2吸/脱附和紫外可见吸收光谱等手段，对催化剂的物相组成、晶粒尺寸及比表面积等结构特征进行了表征分析。结果表明，与共沉淀法制备的催化剂相比，75 ℃下蒸氨法合成的催化剂（CuZnZr-75）中Cu与Zn分布更均匀，焙烧后形成的CuO晶粒尺寸更小，因而拥有更多Cu-Zn界面活性位点。在反应物配比n(H2):n(CO2) = 3:1、质量空速（WHSV）为24000 mL/(g·h)、反应压力为2 MPa和温度为220 ℃条件下，采用固定床反应器对催化剂的CO2加氢制甲醇性能进行了评价。结果表明，蒸氨法有助于构筑更高活性的催化位点，最优情况（CuZnZr-75）下，单位催化剂表面积上的甲醇时空产率由共沉淀法制备催化剂的3.96 mg/(m2·h)提升至6.33 mg/(m2·h)，且CO2转化率达到6.98%。  
    关键词：Cu/ZnO/ZrO2催化剂;蒸氨法;CO2加氢;甲醇   
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    更新时间：2025-11-25

  • 低碳分子转化合成

    苗昱露, 杨培达, 商雪航, 张军营, 贾松岩, 黄家辉

    2025, 50(11): 29-35. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240464
    摘要：以乙二醇为原料，通过氧化酯化制备乙醇酸甲酯是实现乙二醇高值化、低碳化和多样化利用的有效途径。纳米金催化剂是一种常用的氧化酯化催化剂，但在乙二醇氧化酯化反应中存在活性差、贵金属使用量大和成本高等缺点，限制了其应用。因此，需要发展一种高效且价格相对低廉的催化剂。通过等体积浸渍法制备了一系列钯基催化剂，并详细考察了其在乙二醇氧化酯化制乙醇酸甲酯反应中的催化性能。结果表明，在钯基催化剂中引入第二组分，可以显著改善催化剂活性和产物选择性。通过XRD、TEM、XPS和H2-TPR等手段对催化剂进行了表征，发现引入的第二组分会与钯形成金属间化合物，导致主要活性组分钯的电子性质发生明显变化，进而提高了催化剂活性和产物选择性。对第二组分的种类及含量、催化剂还原温度、原料比和反应温度等进行了考察，发现引入铋的催化剂具有最佳的催化效果。在钯和铋质量分数分别为1.00%和还原温度为300 ℃的Pd-Bi/Al2O3催化剂催化下，当n(乙二醇)/n(Na2CO3) = 200、n(甲醇)/n(乙二醇) = 20时，乙二醇转化率可达88.0%，乙醇酸甲酯选择性可达90.1%（120 ℃，4 h）。  
    关键词：乙二醇;乙醇酸甲酯;氧化酯化反应;钯基催化剂   
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    更新时间：2025-11-25

  • 低碳分子转化合成

    王洋, 贾立明, 白红鑫

    2025, 50(11): 36-43. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250036
    摘要：环氧环己烷作为重要的有机中间体，在化学化工领域具有广阔的应用前景。然而，目前其合成路径面临环氧环己烷选择性较低，反应效率不高等问题。钛硅分子筛具有独特的孔道结构和催化活性中心，可用于环氧环己烷的高效合成。制备了两种钛硅分子筛（Ti-CHO-1和Ti-CHO-2），采用XRD和UV-Raman等对Ti-CHO-1和Ti-CHO-2的结构进行了表征。研究了Ti-CHO-1和Ti-CHO-2在双氧水（H2O2）氧化环己烯合成环氧环己烷中的催化性能，并在优选钛硅分子筛的作用下优化了反应条件。结果表明，与Ti-CHO-1相比，具有多级孔结构的Ti-CHO-2的锐钛矿型TiO2含量较小、酸性较低，因此催化性能更好。在溶剂为乙腈、温度为80 ℃、时间为4.0 h、环己烯用量为40 mmol、30%（质量分数）H2O2用量为40 mmol（滴加时间为10 min）、乙二胺四乙酸二钠用量为60 mg和Ti-CHO-2用量为0.8 g的最优条件下，环己烯转化率、环氧环己烷选择性和环氧环己烷产率分别为87.2%、83.1%和72.5%。在最优条件下循环使用5次，Ti-CHO-2的催化性能可保持稳定，表现出良好的可回收性。  
    关键词：环氧环己烷;双氧水;环己烯;催化氧化;钛硅分子筛   
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    更新时间：2025-11-25

  • 低碳分子转化合成

    屠晓萍

    2025, 50(11): 44-51. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250062
    摘要：肉桂醛催化转移加氢制备肉桂醇具有重要的现实意义，催化剂是实现肉桂醛选择性加氢的关键。采用沉淀法在不同陈化温度下制备了一系列ZrO(OH)2催化剂，并以陈化温度为25 ℃所得ZrO(OH)2-25进行煅烧制得ZrO2-25。分别采用XRD、N2吸/脱附、SEM、Py-IR和XPS对ZrO(OH)2-25和ZrO2-25的晶相结构、织构性质、微观形貌、酸位点和—OH含量进行了表征。研究了两种催化剂的催化性能并考察了陈化温度、反应温度、肉桂醛投料量和供氢剂种类对ZrO(OH)2-25催化性能的影响。结果表明，ZrO(OH)2-25呈现无定形态、比表面积为295 m2/g，而ZrO2-25为四方晶型、比表面积为144 m2/g。在0.25 mmol肉桂醛、3 mL异丙醇为供氢剂、40 mg ZrO(OH)2-25、1 MPa N2、700 r/min、反应温度为120 °C和反应时间为4.0 h的最优反应条件下，ZrO(OH)2-25的肉桂醛转化率为97.1%，肉桂醇选择性为82.4%。在相同条件下，ZrO(OH)2-25表现出较ZrO2-25更好的催化性能与其表面丰富的—OH有关。  
    关键词：肉桂醛;催化转移加氢;肉桂醇;ZrO(OH)2   
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    更新时间：2025-11-25

  • 碳资源转化利用

    高晓庆, 朱善辉, 郑洪岩

    2025, 50(11): 52-63. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250305
    摘要：γ-戊内酯（GVL）是重要的生物质衍生物，由纤维素的“水解-加氢”路线生产，然而现阶段主要使用液体酸和负载金属混合催化剂，具有GVL收率低等问题。因此，提出了纤维素和甲醇的“醇解-加氢”新路线，利用“配体保护策略”原位水热法设计了具有金属和酸双功能活性位的ZSM-5分子筛孔道限域Ru基催化剂（Ru@ZSM-5），将Ru团簇包覆在ZSM-5分子筛孔道内。TEM表征和封装度测试证实Ru团簇平均粒径仅为0.57 nm，大量Ru团簇（92.7%）被限域在ZSM-5分子筛的十元环交叉孔道内。结果表明，Ru@ZSM-5在纤维素和甲醇耦合转化制γ-戊内酯中表现出优异的催化性能，在230 ℃、3 MPa H2和水与甲醇体积比为10%条件下，GVL收率高达51.1%（反应6 h），远优于传统负载型Ru/ZSM-5、Ru/SiO2 + ZSM-5和Ru/Al2O3 + ZSM-5催化剂。由于ZSM-5分子筛孔道的限域效应，Ru@ZSM-5具有非常高的稳定性，5次循环反应后GVL收率为51.5%，且Ru团簇平均粒径仍保持在0.59 nm。然而，Ru/ZSM-5经历了严重的失活，分散在ZSM-5分子筛外表面的Ru纳米粒子发生明显烧结，其平均粒径为6.57 nm。  
    关键词：纤维素;甲醇;γ-戊内酯;Ru@ZSM-5;生物质   
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    更新时间：2025-11-25

  • 碳资源转化利用

    余佳慧, 徐天齐, 姚宗序, 魏群, 董良, 刘均庆

    2025, 50(11): 64-73. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250008
    摘要：煤炭因具有结构复杂性而导致其结构演变不可控，这对高性能煤基硬炭材料的设计与制备产生了阻碍。以新疆不粘煤为原料，分别研究了N-甲基吡咯烷酮（NMP）和等体积比NMP-CS2作为萃取剂对煤基硬炭材料结构和储钠性能的影响。结果表明，以NMP作为萃取剂所得样品（HC-NMP）表面的C==O基团含量最高，这有利于在预氧化过程中构建交联结构。HC-NMP具有较大的碳层间距和较多的无序碳结构，有利于Na+存储。在20 mA/g下，HC-NMP的可逆比容量为281.1 mAh/g，第一圈库伦效率为84.1%。在100 mA/g下循环200次，HC-NMP的可逆比容量为240.3 mAh/g。  
    关键词：新疆不粘煤;萃取-预氧化;萃余煤;煤基硬炭;储钠性能   
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    更新时间：2025-11-25

  • 分离材料与净化技术

    张晓芬, 邓一丹, 段新伟, 米杰, 王建成, 武蒙蒙

    2025, 50(11): 74-85. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240500
    摘要：煤气（包括气化煤气、焦炉煤气及高炉煤气）中所含的硫化氢（H2S）和羰基硫（COS）会导致催化剂中毒、设备腐蚀及环境污染等问题，因此煤气脱硫具有重要意义。以密度泛函理论（DFT）研究方法为线索，综述了煤气干法脱硫机理研究进展。首先，讨论了H2S在不同金属氧化物、金属有机框架材料（MOFs）及活性炭材料表面的吸附机理，并分析了工业应用中常见金属氧化物表面的脱硫反应路径。其次，阐述了脱硫剂再生过程中O2在金属硫化物表面的解离及相关反应机理，进一步揭示了助剂掺杂改性影响金属氧化物脱硫再生行为的微观机理，并分析了脱硫过程中的放硫机理。在COS的催化水解/氢解转化方面，探讨了COS在催化剂表面的吸附与转化机理。最后，总结了现有研究中存在的问题，并对未来该领域的研究提出了建议。  
    关键词：密度泛函理论;硫化氢;羰基硫;吸附机理;煤气脱硫   
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    更新时间：2025-11-25

  • 分离材料与净化技术

    杨扉妃, 董润泽, 杨阳, 王乐萌, 付东, 张盼

    2025, 50(11): 86-96. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250063
    摘要：六氟化硫（SF6）因其极强的温室效应和高度的化学惰性，已成为全球减排治理的重点对象。而现有的热催化和光催化等技术普遍存在降解效率低、能耗高等问题。基于溶胶-凝胶法制备了一种新型铈铝复合催化剂（i-AlCeO2），并结合介质阻挡放电（DBD）等离子体技术，实现了对SF6的高效降解。对催化剂物化性质进行了表征，对催化剂n(Al)/n(Ce)（i = 7/1、5/3、3/5和1/7）及DBD输入功率（40~60 W）等关键参数进行了优化，并结合XPS表征解析了等离子体激发下催化剂表面Ce3+向Ce4+的转化及氧空位的生成机制。结果表明，通过调节n(Al)/n(Ce)及输入功率，可显著增大SF6的降解效率。以Ar为载气、SF6体积分数为1.53%，在输入功率为50 W的条件下，催化剂3/5-AlCeO2展现出较好催化降解性能，降解效率最大为99.8%，产能率为28.99 g/(kW·h)，且连续运行40 min后降解效率依然能保持在99%以上。分析发现，3/5-AlCeO2具备13.08 nm的大孔径和较高的表面氧含量，二者协同DBD产生的高能电子对SF6的预解离作用，促进Ce3+介导的氧自由基（·O）攻击S—F键，实现了SF6的深度降解。本研究旨在通过多尺度催化剂设计与等离子体协同激发策略，突破SF6高效低耗降解的技术瓶颈，并阐明其构效关系与反应机理，为相关领域的深入研究提供参考。  
    关键词：SF6;DBD;铈铝复合催化剂;降解效率   
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    更新时间：2025-11-25
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