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  • 刊期：单月刊
  • 创刊时间：1976年
  • 国际标准连续出版物号：ISSN 2097-2547
  • 国内统一连续出版物号：CN 51-1807/TQ
  • 主管单位：中国昊华化工集团股份有限公司
  • 主办单位：西南化工研究设计院有限公司
  • 主编：陈健
  • 执行主编：王啸
  • 副主编：张俊杰
  • 编辑出版：《低碳化学与化工》编辑部
  • 电话：028-85964717/85963476
  • E-mail：dthxyhg@swchem.com
  • 地址：四川省成都市机场路近都段393号
  • 国内邮发代号：62-269
  • 国外发行代号：BM2893
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Volume 50 期 7，2025 2025年50卷第7期

  • C1化学与催化转化

    李炆轩, 王斌, 李晶, 郭建平, 温月丽, 黄伟

    2025, 50(7): 1-9. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240471
    摘要：化石燃料利用造成了大量CO2排放，引发一系列环境问题。通过CuZnAl催化剂热催化CO2转化为甲醇是一种有效的CO2减排方式，但该催化剂的催化性能还有很大的提升空间。采用原位共沉淀法制备了不同Ce掺杂量（质量分数）的CZACex催化剂，浸渍法制备了CZA-5%Ce，并考察了不同Ce掺杂方法对催化剂物化性质的影响。结合XRD、N2吸/脱附、H2-TPR和XPS等对催化剂的物化性质和Ce的作用机理进行了探究。结果表明，Ce掺杂能够为催化剂提供丰富的氧空位，氧空位能够有效促进CO2转化，提高CO2转化率。不同掺杂方式制得的催化剂织构性质和Ce作用形式存在明显差异，浸渍法掺杂Ce可增强Ce物种与Cu物种间的相互作用，更有利于氧空位和Ce3+的形成，从而使CZA-5%Ce具有最佳的催化性能，在250 ℃、3 MPa和V(H2):V(CO2) = 3:1的条件下，CZA-5%Ce的CO2转化率为15.63%，甲醇选择性为36.35%，甲醇时空收率为83.35 mg/(mL·h)。  
    关键词：CO2加氢;甲醇;CuZnAl催化剂;Ce掺杂;氧空位   
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    更新时间：2025-07-30

  • C1化学与催化转化

    葛浩, 孙燕, 孙启文

    2025, 50(7): 10-19. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240465
    摘要：通过设计高效的无机金属催化剂提升合成气制醇效率及高碳醇（C5+醇）选择性对可持续化学和能源开发具有重要意义。为研究Al助剂对CoMn催化剂结构和合成气制高碳醇催化性能的影响，采用共沉淀法制备了不同 Al掺杂量的CoMnAl催化剂，利用XRD、SEM、EDX、N2吸/脱附、ICP、XPS和CO/H2/NH3-TPD等表征技术对比了Al助剂掺杂后对CoMn催化剂的结构、组成、形貌、化合价态以及表面化学性质等的影响，并在260 °C、3.0 MPa、V(CO):V(H2):V(Ar) = 80:40:30及反应空速3000 h-1条件下对CoMnAl催化剂的催化性能进行了测试。结果表明，作为结构助剂时，适量的Al掺杂会与其他金属产生不同程度的金属间相互作用，从而影响催化剂的比表面积和颗粒尺寸；作为电子助剂时，Al与Co发生电子转移并形成Co-Al-O 活性相，进而影响催化剂的还原性能和氧缺陷形成，有效提高了催化剂的催化性能。原位FT-IR表征揭示了Al助剂掺杂后CoMnAl(0.3)催化剂的反应路径为醛基插入过程，有效抑制了反应中甲烷的生成，提高了总醇选择性，其总醇选择性达到42%，高碳醇在总醇中占比（物质的量分数）高达48.8%。通过精确调控Al助剂的掺杂量，可以有效调控催化剂的结构和表面氧缺陷，从而提高合成气制醇过程的高碳醇选择性。  
    关键词：合成气;高碳醇;Al 助剂;氧缺陷   
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    更新时间：2025-07-30

  • 低碳分子转化合成

    苏聪龙, 侯朝鹏, 李红伟

    2025, 50(7): 20-37. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240486
    摘要：丙烷脱氢制丙烯是重要的丙烯供应来源之一。重点针对两类丙烷脱氢制丙烯催化剂的性能影响因素和催化机理进行了综述，对近年来各类催化剂的载体筛选、助剂优化、载体与活性组分的相互作用以及失活等问题进行了总结和分析。丙烷氧化脱氢工艺中，V基催化剂绿色环保但失活快、起活温度高；Mo/W基催化剂首先要突破活性问题并阐明催化机理；Co基催化剂反应条件温和但还应探索适合工业生产的工艺条件；C基催化剂应在进一步验证碳载体高温耐受性的同时进一步提高碳载体上官能团的数量和分散度。丙烷直接脱氢工艺中，Cr基催化剂要在保持活性基础上降低Cr含量并寻求可替代的活性组分；Pt基催化剂应在提高Pt颗粒分散度的同时最大限度降低积炭量；Ga基催化剂应在提高活性的同时尽可能延长活性物种稳定存在的时间。  
    关键词：丙烷脱氢;丙烯;催化剂   
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    更新时间：2025-07-30

  • 低碳分子转化合成

    刘洁, 孙远龙, 李婷婷, 于杨, 李忠于, 郭学锋

    2025, 50(7): 38-44. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240338
    摘要：辛烯醛气相法加氢是工业领域生产2-乙基己醇（下称“辛醇”）的主要方法，该过程的副产物种类和选择性对辛醇品质和产量有直接影响。为获得具有较高催化活性的催化剂并控制副产物选择性，制备了铜（Cu）基催化剂，并采用SiO2作为助剂对催化剂进行了改性。评价了所得催化剂（N-1、N-2和N-3）的辛烯醛气相加氢催化性能，并结合XRD、N2吸/脱附、XPS、TEM、NH3-TPD和Py-IR等多种表征方式对催化剂进行了表征。结果表明，催化剂的催化活性与催化剂中CuO分散度和Lewis酸量相关。其中在入口温度为150 ℃、反应压力为0.4 MPa和辛烯醛进料液空速为0.3 h-1的条件下，SiO2含量（质量分数，下同）为0的N-1的辛烯醛转化率为99.76%，辛醇选择性为99.50%，加氢产物中部分加氢副产物2-乙基己醛和2-乙基己烯醇含量分别为0.22%和0.04%，重组分含量为1.06%；SiO2能够修饰催化剂表面性质，定向降低重组分产物选择性，SiO2含量为2%的N-2的辛烯醛转化率为99.49%，辛醇选择性为99.40%，2-乙基己醛、2-乙基己烯醇和重组分含量分别为0.28%、0.06%和0.72%。在总计10个月的工业应用验证中，N-2表现出较好的催化性能，其2-乙基己醛、辛醇和重组分含量的均值分别为小于0.01%、97.88%和0.42%。  
    关键词：辛烯醛加氢;铜基催化剂;2-乙基己醇;SiO2;副产物选择性   
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    更新时间：2025-07-30

  • 低碳分子转化合成

    徐国皓, 方佳璐, 罗帅, 胡永康

    2025, 50(7): 45-50. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240356
    摘要：为提高常规分子筛催化剂的抗积炭性能，采用四丙基氢氧化铵（TPAOH）对ZSM-5进行二次晶化处理，进而制得了一系列Zn质量分数为2%的Zn/ZSM-5催化剂（Zn/ZSM-5(t)，t为二次晶化时间）。采用XRD、TEM和N2吸/脱附等对Zn/ZSM-5(t)进行了表征，并研究了其丙烷芳构化反应催化性能。结果表明，在脱硅重结晶过程中，ZSM-5内部的Si物种能够被OH-脱除，然后在四丙基铵阳离子（TPA+）作用下在ZSM-5表面重结晶，从而使催化剂形成中空结构。随着二次晶化时间延长，Zn/ZSM-5(t)的相对结晶度、介孔体积和壳层厚度逐渐增大，酸强度和酸量逐渐减小。在丙烷流量为5 mL/min、温度为600 ℃下反应4 h时，Zn/ZSM-5(36)表现出最优的催化性能，其丙烷转化率和芳烃（如苯、甲苯）选择性分别为80.0%和70.6%。此外，Zn/ZSM-5(36)表现出较好的抗积炭性能，反应4 h后其积炭量为1.8%。  
    关键词：中空结构;二次晶化;丙烷芳构化;Zn/ZSM-5催化剂   
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    更新时间：2025-07-30

  • 低碳分子转化合成

    赵立红, 梁旭, 蒋元力, 刘振峰, 谢肥东, 蔡教民, 谢进军

    2025, 50(7): 51-57. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250071
    摘要：草酸二甲酯（DMO）是合成气制乙二醇的中间产品，工业上通常采用CO和亚硝酸甲酯（MN）在Pd/α-Al2O3催化剂作用下制备DMO，但是在以含CO工业尾气为原料生产DMO的过程中无法避免负荷大范围波动的问题，会出现H2S等毒物含量超标情况，因此探究H2S对催化剂的毒害影响具有重要意义。采用固定床微反装置考察了H2S对利用CO和MN合成DMO的Pd/α-Al2O3催化剂催化性能的影响。在反应温度为120 ℃、常压、n(CO)/n(MN)为2.0以及空速为3000 h-1条件下，H2S毒化处理催化剂后，其MN转化率由83%降低至64%左右。对中毒处理后的催化剂进行H2还原处理，发现催化剂活性进一步降低，MN转化率稳定在51%左右。采用XRD、FT-IR、HRTEM和XPS等对新鲜催化剂、中毒处理后催化剂及H2还原处理后催化剂进行了表征分析。结果表明，H2S优先与催化剂表面Pd活性物种反应生成PdSO4、PdOx-S和PdOx-SOx等惰性物种，Pd颗粒内部仍保持Pd0状态。H2还原处理会脱除掉部分表面硫，部分氧化态Pd物种重新被还原为Pd0，但是还原处理造成Pd0颗粒团聚长大。表面PdSO4、PdOx-S和PdOx-SOx等惰性物种占据并覆盖活性中心及Pd0团聚长大是造成催化剂催化活性下降的主要原因。  
    关键词：草酸二甲酯;Pd/α-Al2O3催化剂;H2S预处理;再生处理   
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    更新时间：2025-07-30

  • 分离材料与净化技术

    杨明山, 肖浩, 缪光武, 王传钊, 朱佳栋, 吴江平, 刘武灿

    2025, 50(7): 58-66. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240404
    摘要：随着人类活动的增加和工业化进程的加速，温室气体排放导致的包括全球变暖等气候变化问题日益严重。含氟温室气体具有极高的全球变暖潜能值（GWP），会造成严重的温室效应，已受到国际公约的严格管控。综述了多种含氟温室气体（SF6、NF3、全氟化碳（PFCs）和三氟甲烷（R23）等）的膜分离技术及分离用膜材料的研究进展，重点分析了不同膜材料的选择性、渗透性和稳定性，探讨了通过优化膜组件结构与工艺参数升高含氟温室气体回收率和纯度的可行性。开发具有高选择性和稳定性的新型膜材料、优化膜组件设计以及探究复杂气体的分离方法是高性能膜材料的发展方向。  
    关键词：温室气体;SF6;NF3;三氟甲烷;膜分离   
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    更新时间：2025-07-30

  • 分离材料与净化技术

    刘晋芳, 金晓宇, 李媛, 荀文杰, 申芳芳, 乔旭, 王小青, 杨江峰

    2025, 50(7): 67-71. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240353
    摘要：低浓度煤层气CH4富集过程需要高性能CH4/N2吸附剂。采用水热法成功合成了T沸石，并利用PXRD、SEM和N2吸/脱附等手段对其进行了表征。测试了T沸石的CH4、N2单组分吸附性能，计算了其理想吸附溶液理论（IAST）选择性和吸附热，并考察了T沸石的CH4/N2吸附分离性能。结果表明，在298 K、0.1 MPa条件下，T沸石（Tz-168）的CH4吸附量为21.4 cm3/g，CH4/N2选择性为5.5，优于大多数分子筛吸附剂。通过CH4/N2混合气穿透实验进一步验证了T沸石具有良好的CH4/N2吸附分离性能，V(CH4):V(N2)为50:50和20:80时，实际分离时间分别为5 min和7 min，这在低浓度煤层气CH4富集中具有较大的应用潜力。  
    关键词：煤层气;T沸石;CH4/N2;吸附分离   
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    更新时间：2025-07-30

  • 分离材料与净化技术

    张林, 王镜霖, 崔群, 王海燕, 马正飞

    2025, 50(7): 72-82. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240302
    摘要：采用变压吸附分离锂精矿焙烧（天然气）窑炉尾气中CO2，以作为锂辉石生产碳酸锂的碳化原料受到广泛关注。针对该窑炉尾气CO2含量较低和温度较高的特点，设计了两阶真空变压吸附（VPSA）分离CO2工艺，采用Aspen Adsorption软件模拟了该工艺过程。结果表明，以13X分子筛为吸附剂，在进料（窑炉尾气）温度373.15 K、再生压力5 kPa和CO2体积分数9%的条件下，由第一阶VPSA将CO2富集到体积分数为65.88%，再进入第二阶VPSA提纯CO2至体积分数为95.31%，CO2总回收率为92.20%；将第二阶VPSA吸附阶段的出塔气回流并入第一阶VPSA进料，CO2总回收率提高至95.20%。两阶VPSA从窑炉尾气中分离CO2纯度（> 95%）满足锂精矿生产电池级碳酸锂的碳化工艺要求。本研究可为天然气窑炉尾气CO2分离及资源化利用提供理论基础。  
    关键词：锂精矿焙烧窑炉尾气;CO2;VPSA;工艺模拟;13X分子筛   
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    更新时间：2025-07-30

  • 分离材料与净化技术

    仙梦丹, 高学婷, 李刚森, 刘雷, 黄伟, 左志军

    2025, 50(7): 83-90. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240384
    摘要：我国目前存在常规天然气产能不足的问题，需要开发煤层气等非常规天然气作为补充。在煤矿开采过程中，会混入大量空气形成低浓度煤层气（CH4体积分数低于30%），造成资源浪费等一系列问题，因此，提高低浓度煤层气回收利用率成为亟需解决的问题。采用巨正则蒙特卡洛和密度泛函理论相结合的计算方法，以低浓度煤层气中CH4/N2的吸附分离为目标，选取Cu基金属-有机骨架材料（MOFs）（Cu-BTC、MOF-143、ATC-Cu和MOF-399）和不同金属（Zn、Co和Mo）改性的ATC-M为吸附材料，研究了不同孔径和金属中心对MOFs的CH4/N2吸附分离性能的影响。结果表明，MOFs孔径对其吸附量和CH4/N2吸附选择性具有重要影响，MOFs孔径越接近气体分子动力学直径，CH4/N2吸附选择性越高。在7种MOFs中，ATC-Zn的孔径（0.4995 nm）更接近CH4和N2的分子动力学直径（CH4：0.380 nm，N2：0.364 nm），其CH4/N2分离性能达到了最优。金属中心改性对ATC-M孔径没有明显影响，改性金属中心的电荷是影响CH4/N2吸附分离性能的主要因素。当金属离子的bader电荷越大，MOFs的CH4/N2吸附分离性能越高，在7种MOFs中，ATC-Zn的CH4/N2吸附分离性能最高。298 K、100 kPa下，当低浓度煤层气n(CH4):n(N2) = 1:9时，ATC-Zn的CH4/N2吸附选择性高达6.46，为低浓度煤层气中CH4的回收利用提供了新的研究思路。  
    关键词：铜基MOFs材料;CH4/N2;吸附分离;低浓度煤层气;孔径;电荷   
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    更新时间：2025-07-30
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