最新刊期
      2026 年 第 51 卷 第 2 期

        C1化学与催化转化

      • CO2电还原制C2+产物选择性影响因素研究进展

        赵淅灵, 廉红蕾
        2026, 51(2): 1-10. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250149
        CO<sub>2</sub>电还原制C<sub>2+</sub>产物选择性影响因素研究进展
        摘要：电催化CO2还原反应（CO2RR）为CO2转化为高附加值的化学品和燃料提供了有效途径。在CO2RR研究中，对催化剂组成和结构的精准调控是实现高产物选择性的关键。金属Cu是目前促进CO2RR生成C2+产物的最有效活性金属组分。为深入理解Cu基催化剂上CO2RR制C2+产物的影响因素，总结并分析了CO2RR制C2+产物的大量研究。从Cu基催化剂表面CO2吸附机理出发，深入探讨了催化剂的Cu金属晶面、Cu低核原子团簇、Cu物种价态及形貌等因素对CO2RR反应性能的影响，重点阐述了其对C2+产物选择性的影响机制，指出了CO2RR制C2+产物所面临的挑战及发展方向，以期为高效CO2RR催化剂的理性设计提供思路。  
        关键词：CO2RR;Cu基催化剂;产物选择性;C2+产物   
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        更新时间：2026-02-13

      • Mn或K修饰ε-Fe2C催化剂的制备及其费托合成性能研究

        钱飞, 魏子都, 朱家欢, 张超, 相宏伟, 刘兴武
        2026, 51(2): 11-19. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250116
        Mn或K修饰<italic style="font-style: italic">ε</italic>-Fe<sub>2</sub>C催化剂的制备及其费托合成性能研究
        摘要：铁基催化剂在费托合成（FTS）反应中具有重要的作用，但其复杂的物相结构与较大的副产物选择性制约了其进一步发展，亟需建立单相铁基催化剂，探究反应流程，并结合助剂的作用增大目标产物选择性。通过普鲁士蓝类似物的热解，成功制备了高稳定性的ε-Fe2C催化剂，并研究了Mn与K助剂对催化剂结构和催化性能的影响。结果表明，在270 °C、3 MPa、n(H2):n(CO) = 2:1和反应空速（GHSV）为30000 mL/(g·h)条件下，Mn助剂修饰的ε-Fe2C催化剂作用下反应25 h，CO2选择性减小至7.5%，K助剂修饰的ε-Fe2C催化剂作用下，C5+烃类产物选择性可达71.5%。两种助剂修饰的催化剂在反应前后均保持ε-Fe2C结构，反应80 h过程中，催化剂活性和产物选择性均保持稳定，Mn助剂修饰的ε-Fe2C催化剂副产物选择性较小，催化性能更优。通过XRD、TEM和XPS等表征手段，揭示了催化剂的微观结构变化及其对FTS催化性能的影响，发现助剂产生的尺寸效应使得催化剂作用下的CO转化率减小。Mn与K作为电子助剂给催化剂提供电子，保证了催化剂表面结构的稳定性，调控了产物分布。在单相ε-Fe2C催化剂上引入助剂调控催化活性和产物分布，可为产物选择性较大的FTS催化剂开发提供新思路。  
        关键词：费托合成;碳化铁;助剂调控;烯烃   
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        更新时间：2026-02-13
      • 李润, 王茂颖, 孙龙帅, 孟欣玥, 王传义, 朱鹏飞
        2026, 51(2): 20-30. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250453
        Ti<sub>3</sub>C<sub>2</sub> Mxene/Ag<sub>3</sub>VO<sub>4</sub>异质结催化剂的构建及其光催化还原CO<sub>2</sub>性能研究
        摘要：传统光催化还原CO2反应体系需借助大量牺牲剂来实现还原过程，如何通过设计高效、稳定的催化剂实现无需牺牲剂的光催化反应一直是该领域的研究热点。采用物理混合法制备了一系列Ti3C2/Ag3VO4新型肖特基异质结光催化剂（TAx，x = m(Ag3VO4)/m(Ti3C2)），通过XRD、SEM和TEM等表征了其结构性质，并系统研究了其光催化还原CO2性能及机理。结果表明，Ag3VO4纳米颗粒均匀分布在Ti3C2纳米片表面，形成紧密的界面结构。在无需添加任何牺牲剂的条件下，TA1.5催化性能最优，在可见光（λ ≥ 420 nm）照射3 h后，其CO和CH4产量分别达到80.67 μmol/g和33.67 μmol/g，其中，CO产量分别是Ti3C2和Ag3VO4的18.5倍和17.2倍。Ti3C2与Ag3VO4之间形成的肖特基势垒有效驱动了光生电子从Ag3VO4向Ti3C2的定向迁移，抑制了光生载流子复合，从而大幅提升了催化剂的光催化还原CO2性能。  
        关键词：Ti3C2 MXene;Ag3VO4;物理混合;肖特基异质结;光催化还原CO2   
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        更新时间：2026-02-13
      • 田佳荣, 吴华帅, 张效胜, 丁传敏, 王俊文
        2026, 51(2): 31-38. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250107
        Na助剂调控Fe(111)表面上CO<sub>2</sub>加氢制低碳烯烃反应路径及产物相对选择性的理论研究
        摘要：Fe基催化剂因具有低廉的成本和优异的催化性能，被广泛应用于CO2加氢制低碳烯烃。加入Na助剂能够明显提高Fe基催化剂的低碳烯烃选择性，但其内在作用机制尚不清晰。采用密度泛函理论（DFT）计算和微观动力学（MKM）分析相结合的方法探究了Na作为助剂对于Fe(111)表面CO2 加氢制低碳烯烃反应路径及产物相对选择性的影响。DFT计算表明，添加的Na改变了Fe(111)表面的电子密度，并且明显促进了CO2吸附活化。同时，Na使C2H4*生成和脱附能垒分别从0.81 eV和1.10 eV降低至0.61 eV和0.46 eV，CH4生成能垒从0.95 eV升高至1.15 eV。MKM分析表明，添加Na明显提高了C2H4*生成和脱附速率，同时降低了CH4生成速率，整个反应网络体系的速率控制步骤由C2H4*生成和脱附转变为CH4生成。以上结果从分子水平上揭示了Na通过调控Fe(111)表面的电子结构提高C2H4生成速率和降低副产物CH4生成速率，进而提高产物C2H4相对选择性的内在作用机制。  
        关键词：CO2加氢;Fe基催化剂;Na助剂;密度泛函理论;微观动力学分析   
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        更新时间：2026-02-13

        低碳分子转化合成

      • 乙醇制含氧化学品和烯烃催化剂研究进展

        杜佳奇, 李文龙, 王佳杰, 刘亚华, 宋元江, 王小莉, 李扬, 赵安民
        2026, 51(2): 39-47. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240432
        乙醇制含氧化学品和烯烃催化剂研究进展
        摘要：随着乙醇产量的快速增长，将其转化为含氧化学品和烯烃不仅可以减少对石油资源的依赖，还有助于满足日益增长的能源和化工产品需求。催化剂是实现乙醇高效转化为含氧化学品和烯烃的关键。综述了乙醇催化转化制含氧化学品和烯烃的反应机理、催化剂设计策略和催化性能等方面的研究进展，并对未来乙醇催化转化催化剂的设计进行了展望。  
        关键词：乙醇;乙醇催化转化催化剂;含氧化学品;烯烃   
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        更新时间：2026-02-13

      • 醋酸甲酯制备及其高值化利用研究进展

        郑岩, 侯双燕
        2026, 51(2): 48-58. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250205
        醋酸甲酯制备及其高值化利用研究进展
        摘要：醋酸甲酯作为一种具有高反应活性的含氧有机溶剂和化工中间体，其高值化利用已成为提升碳资源转化效率以及化工产业链附加值的重要途径。首先，梳理了醋酸甲酯制备方法及其原理和特点，包括甲醇-醋酸酯化、甲醇羰基合成和甲醇脱氢偶联等工艺，并对比了不同工艺的能耗、成本和工业化适配性。然后，围绕醋酸甲酯高值化利用，综述了醋酸甲酯主要利用途径及其技术进展，特别关注了醋酸甲酯在新兴应用领域的发展前景，可为醋酸甲酯利用提供新思路。最后，总结了当前醋酸甲酯高值化利用技术中存在的问题及其解决思路，并对其未来研究提出了建议。  
        关键词：醋酸甲酯;高值化利用;甲基丙烯酸甲酯;生物柴油   
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        更新时间：2026-02-13

      • 甲醛对HZSM-5分子筛催化甲苯和苯转化反应积炭失活的影响

        赫英俊, 陈祎瑶, 林杉帆, 郅玉春, 魏迎旭, 刘中民
        2026, 51(2): 59-65. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250183
        甲醛对HZSM-5分子筛催化甲苯和苯转化反应积炭失活的影响
        摘要：甲醇制烃（MTH）反应是衔接煤化工与石油化工及天然气化工的“桥梁”。HZSM-5分子筛因其独特的孔道结构和中强酸性在MTH反应中表现出良好的催化性能。甲醛可通过Prins反应加速MTH反应进程，同时也能促进多甲基苯交联缩合形成稠环芳烃（PAH），然而其具体作用机制尚未得到深入研究。通过设计甲苯、苯分别与甲醛在HZSM-5分子筛上的共进料实验，结合气相色谱-质谱联用技术和TGA分析，发现甲苯与甲醛共转化的关键中间体为二苯甲烷，揭示了甲醛与甲苯相互作用的关键路径，即甲苯与甲醛经酸位点作用生成苯甲醇衍生物，苯甲醇衍生物脱水形成二苯甲烷。二苯甲烷既可加速甲苯转化过程，又能作为“桥梁分子”显著促进甲苯的交联反应。  
        关键词：分子筛催化;甲苯转化;甲醛;积炭失活   
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        更新时间：2026-02-13

      • Ce和Mn改性Co/AC催化合成气制低碳醇性能研究

        武璐瑶, 韩春, 许烨凡, 黄伟
        2026, 51(2): 66-74. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250151
        Ce和Mn改性Co/AC催化合成气制低碳醇性能研究
        摘要：合成气制低碳醇（C2~C6醇）因其良好的经济性而受到了广泛关注。Co基催化剂是合成气制低碳醇的主要催化剂之一，但该催化剂目前存在低碳醇选择性较低的问题。采用共沉淀法分别制备了Ce、Mn改性Co/AC催化剂（Ce-Co/AC和Mn-Co/AC，Co质量分数为15.0%，Ce、Mn质量分数均为7.5%），使用XRD、N2吸/脱附和H2-TPR等表征了催化剂的结构，并在温度为250 ℃、压力为3.0 MPa和合成气（V(H2):V(CO) = 2:1）流量为75 mL/min的条件下评价了催化剂的催化合成气制低碳醇性能（以反应7 d后的平均值计）。结果表明，与Co/AC相比，引入助剂Ce、Mn均可提高催化剂表面Co物种的分散性及减小Co0物种的晶粒尺寸。其中，Mn-Co/AC的表面Co0物种含量（物质的量分数）为66.0%。在实验条件下，Ce-Co/AC的CO转化率为2.29%，总醇选择性为32.03%，m(低碳醇)/m(总醇)为68.06%；Mn-Co/AC表现出了更好的催化性能，其CO转化率为3.99%，总醇选择性为33.23%，m(低碳醇)/m(总醇)为79.36%。  
        关键词：Co基催化剂;共沉淀法;合成气;Co物种;低碳醇   
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        更新时间：2026-02-13

        碳资源转化利用

      • 刘庆坤, 闫国春, 李艺, 张世杰, 宋怀河
        2026, 51(2): 75-90. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250279
        钠离子电池沥青基碳负极材料结构和形貌调控策略研究进展
        摘要：沥青作为富含芳香族结构的高碳材料，因具有来源广泛、碳含量高和成本低廉等优点，成为钠离子电池碳负极材料的优质前驱体。然而，直接热解制备的沥青基碳材料存在石墨化程度高、层间距小等缺点，导致钠离子存储空间受限。结构与形貌调控策略是克服上述缺点的研究重点。综述了沥青基碳负极材料的研究进展，重点阐述了结构调控（预氧化、软/硬碳复合和杂原子掺杂）与形貌调控（构建多孔结构和碳纳米纤维膜）两种策略的技术路线与改性机理，解析了微观结构与储钠性能的构效关系，并分析了各种调控方法的优势与不足。最后分别从基础科学、材料设计和产业化应用层面对沥青基碳负极材料的未来研究方向进行了展望。  
        关键词：钠离子电池;沥青基碳负极材料;结构调控;形貌调控   
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        更新时间：2026-02-13
      • 赵晓胜, 李笑莹, 陈赞, 肖博恩, 张怡菲, 张美婷, 回文龙, 闫玉新
        2026, 51(2): 91-98. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250147
        玉米秸秆主要共价键含量及热解过程中自由基生成特征研究
        摘要：热解作为玉米秸秆（以下简称“秸秆”）综合利用的重要技术，该过程遵循自由基反应机理。明确秸秆中共价键的组成及热解过程中自由基的生成特征，对于揭示自由基反应的内在机制及其与有机结构之间的关系，进而优化热解工艺具有重要意义。基于元素分析和13C NMR表征获得的碳骨架结构参数，计算了秸秆中主要共价键含量。采用9,10-二氢蒽作为分子探针，间接测定了热解过程中活性自由基生成量，并通过电子自旋共振（ESR）技术对热解后产生的稳定自由基数量及其g值进行了检测。结果表明，秸秆中Cal—Cal和Car—Car含量分别为28.47 mmol/g和4.95 mmol/g，C—O中主要以Cal—O为主（含量高达28.57 mmol/g）。秸秆热解过程中生成的活性自由基浓度（cR-A）随着温度升高和时间延长而逐渐增大，300~420 ℃下热解12 min时，cR-A达到4.60~29.44 mmol/g。热解过程中，秸秆可能主要发生β-O—Cal、β-Cal—Cal等弱键断裂，生成的活性自由基主要为脂肪碳自由基、与芳香碳相连的氧自由基以及与芳香碳相连的脂肪碳自由基。随秸秆热解反应进行，稳定自由基浓度呈现先快速增大后缓慢减小再缓慢增大的趋势。含芳香结构的大尺寸活性自由基（尤其是·Cal—Car）在耦合过程中更容易转变为稳定自由基，新形成的稳定自由基的g值随热解时间延长逐渐降低，其含有较多的含氧自由基。  
        关键词：玉米秸秆;共价键;热解;自由基;g值   
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        更新时间：2026-02-13

        分离材料与净化技术

      • 助剂Fe对Ni/NaY吸附剂脱除氢气中二氯甲烷性能的影响

        周广林, 李继聪, 闫超英, 宣守国, 姜伟丽, 崔玉鑫, 党杰, 何浩燚
        2026, 51(2): 99-106. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250114
        助剂Fe对Ni/NaY吸附剂脱除氢气中二氯甲烷性能的影响
        摘要：氢气中氯化物杂质会对氢燃料电池造成不可逆损害。为提高Ni/NaY吸附剂在常温下对氢气中二氯甲烷的脱除性能，采用等体积浸渍法制备了系列不同助剂Fe负载量（质量分数，下同）的Fe-Ni/NaY吸附剂。通过固定床反应器考察了Fe-Ni/NaY吸附剂对氢气中二氯甲烷的吸附性能，并利用XRD、FT-IR和NH3-TPD等手段对吸附剂进行了表征。结果表明，助剂Fe的引入增大了Fe-Ni/NaY吸附剂的比表面积和微孔比表面积，增大了NaY分子筛弱酸位点数量。随着Fe负载量增大，弱酸位点数量显著增大，从而提高了吸附剂在常温下对氢气中二氯甲烷的吸附容量。Fe负载量为0.15%时，在温度为25 ℃、压力为0.1 MPa和氢气流量为6000 mL/h的条件下，Fe-Ni/NaY吸附剂的吸附氯容可达5.36%。  
        关键词：氢气;二氯甲烷;吸附;Ni/NaY吸附剂;助剂Fe   
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        更新时间：2026-02-13

      • 改性无定形硅铝对焦化废水COD吸附性能的影响

        夏利民, 潘家奎, 贾志怡, 郭延文, 原沁波, 丁传敏
        2026, 51(2): 107-116. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250094
        改性无定形硅铝对焦化废水COD吸附性能的影响
        摘要：焦化废水成分复杂，是一种典型的含高浓度化学需氧量（COD）、难生物降解的工业废水。目前大多数焦化厂的废水经处理后COD仍很难达标，因此亟需开发一种新型绿色高效且廉价吸附剂。采用共沉淀法制备了一系列改性无定形硅铝吸附剂并用于焦化废水中COD去除。通过比较原始与经晾干、焙烧和铵交换改性处理的吸附剂（ASA-1、ASA-2、ASA-3和ASA-4）的COD去除率，探究了不同改性方法对吸附剂理化性质和吸附性能的影响机制。结果表明，与其他3种吸附剂相比，ASA-3的COD去除效果最佳，当其硅铝比（原子数之比）为4.50、焙烧温度为750 ℃和投加量为50 g/L时，在25 ℃下搅拌3 h，COD去除率可达62.40%。ASA-3的高吸附性能得益于其更优的织构性质（比表面积为271.0 m2/g）和丰富的酸性位点。ASA-4在酸性位点增加时吸附性能却较弱（COD去除率为32.54%），因为铵交换破坏了其结构（比表面积仅53.8 m2/g）。通过拟一级、拟二级和颗粒内扩散模型拟合改性吸附剂在不同吸附时间下的吸附量，并对吸附机理进行了探究，发现吸附过程符合拟二阶模型，受液膜扩散、化学吸附和颗粒内扩散机制控制。  
        关键词：无定形硅铝;吸附;焦化废水;COD;动力学   
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        更新时间：2026-02-13

      • 粉煤灰制备A/X型和X型分子筛及其CO2吸附性能

        徐磊, 王虹智, 孙菡蕾, 姚硕, 刘立成
        2026, 51(2): 117-126. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250153
        粉煤灰制备A/X型和X型分子筛及其CO<sub>2</sub>吸附性能
        摘要：工业废料资源化利用是可持续发展领域的重要课题，其中粉煤灰的高值化利用尤为重要。以青岛（Q）和淄博（Z）某热电厂两种不同硅铝比（n(Si)/n(Al)分别为2.29和1.42）的粉煤灰为原料，采用碱熔融-水热法合成分子筛用于CO2吸附。采用XRD、XRF和SEM等手段表征了粉煤灰、分子筛的组成及结构特性，并结合单因素实验确定了最优处理及合成条件，研究了碱灰比（质量比）、液固比（质量比）和晶化时间等对合成A/X型和X型分子筛的影响。结果表明，由于粉煤灰硅铝比不同，最优处理及合成条件不同。在碱灰比1.6:1、液固比8:1和晶化6 h的最优条件下，粉煤灰Q合成的X型分子筛比表面积为532.7 m2/g，其动态和静态CO2吸附量分别达到2.77 mmol/g和4.42 mmol/g，显著优于最优条件下粉煤灰Z合成的A/X型分子筛（281.2 m2/g、1.57 mmol/g和3.95 mmol/g）。吸附动力学研究表明，两种分子筛的CO2吸附过程均以物理吸附为主，其中X型分子筛经过10次循环后仍保持了首次吸附时85%以上的CO2吸附量。粉煤灰硅铝比是决定分子筛性能的关键因素，相关结论可为粉煤灰制备高性能分子筛吸附剂提供参考。  
        关键词：粉煤灰;A/X型分子筛;X型分子筛;CO2吸附   
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        更新时间：2026-02-13

        水合物技术

      • 富氦天然气水合物热力学相平衡特性的实验与模型研究

        王逸伟, 陈海鑫, 刘曾奇, 徐振, 范士广, 孙强, 郭绪强
        2026, 51(2): 127-136. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250363
        富氦天然气水合物热力学相平衡特性的实验与模型研究
        摘要：无论是富氦天然气（HNG）的开采和运输，还是水合物法提氦（He）新技术的研发，其涉及的气-液体系均存在多种能生成水合物的组分，这些组分产生的影响可互相叠加，导致HNG水合物临界生成压力（peq）难以预测。为了解决这一问题，通过热力学相平衡实验，研究了气相中He、氮气（N2）和二氧化碳（CO2）体积分数，以及液相中四氢呋喃（THF）质量分数对HNG的peq的影响，并在此基础上建立了适用于HNG的peq预测模型。结果表明，随He体积分数增大，THF降低peq的效果越显著；随N2体积分数持续增大，THF降低peq的效果起初基本不变，之后变得显著；随CO2体积分数持续增大，THF降低peq的效果起初轻微减弱，之后基本不变；CO2对气体水合物生成的正面作用强于甲烷（CH4），但对THF水合物生成的正面作用略弱于CH4。模型表现出良好的预测性能，其对peq的预测值与实验值的平均相对误差为2.6%，各气-液体系的水合物临界生成温度-压力曲线的可决系数均大于0.965。  
        关键词：富氦天然气;水合物;预测模型;热力学相平衡;临界生成条件   
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        更新时间：2026-02-13

      • 1,3-二氧戊环溶液体系CO2水合物生成动力学特性实验研究

        韩玉婷, 吴良猛, 钟栋梁, 肖清逸
        2026, 51(2): 137-144. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250132
        1,3-二氧戊环溶液体系CO<sub>2</sub>水合物生成动力学特性实验研究
        摘要：改善CO2水合物生成动力学是提升水合物法捕集CO2效率的关键。从宏观与微观两个层面，研究了1,3-二氧戊环（DIOX）溶液中CO2水合物生成动力学特性，包括气液比（反应釜内气相与液相体积之比）、反应温度和DIOX浓度（物质的量分数，下同）对水合物生成动力学参数（诱导时间和气体消耗量等）的影响，并利用显微可视系统探讨了DIOX溶液中CO2水合物生成机理。结果表明，增大气液比有助于增强CO2在液相中的传质，促进CO2水合物生成，气液比为2.33时诱导时间最短（18 min）。提高反应温度能够增大CO2气体消耗量，但反应温度过高会降低CO2水合物生成速率，277.15 K时气体消耗量达到最大（26.04 mmol/mol）。增大DIOX浓度能够促进CO2水合物生成，DIOX浓度为5.56%时促进效果最佳。实验初始阶段，CO2会迅速溶解于DIOX溶液中，水合物首先在气液界面生成，随后持续向下生长，形成糊状水合物，并呈现上层致密、下层稀疏的空间分布特征。本研究可为CO2水合物生成动力学优化提供参考。  
        关键词：CO2水合物;DIOX溶液;动力学特性;CO2捕集   
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        更新时间：2026-02-13
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