最新刊期

    2025 50 5

      二氧化碳催化转化与资源化利用

    • 光热催化CO2甲烷化Ni基催化剂研究进展

      刘洋, 田菊梅, 李海鹏, 宋文龙, 梁洁, 王杰, 雍晓静, 高新华
      2025, 50(5): 1-10. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240522
      光热催化CO<sub>2</sub>甲烷化Ni基催化剂研究进展
      摘要:化石能源的过度利用使CO2排放量逐年增大,光热催化CO2甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO2甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO2的高效催化转化。Ni基催化剂因其活性高、成本低被用于光热催化CO2甲烷化。首先介绍了CO2甲烷化的反应机理和反应路径,然后探讨了不同载体对光热催化CO2甲烷化Ni基催化剂催化性能的调控机制,最后综述了新型负载型单原子Ni基催化剂的研究进展,可为光热催化CO2甲烷化催化剂的设计与开发提供思路。  
      关键词:Ni基催化剂;光热催化;CO2甲烷化;催化性能;载体   
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      更新时间:2025-05-29
    • Pd2/CeO2上OV和H2O对催化CO2加氢反应影响的理论计算研究

      张东健, 查雅君, 刘冰, 刘小浩
      2025, 50(5): 11-17. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250044
      Pd<sub>2</sub>/CeO<sub>2</sub>上O<sub>V</sub>和H<sub>2</sub>O对催化CO<sub>2</sub>加氢反应影响的理论计算研究
      摘要:CO2加氢生成乙醇及其他高级产物是实现CO2资源化利用的重要途径之一。Pd2/CeO2催化剂是CO2加氢制乙醇的理想催化剂之一。利用模拟方法可以更直观的表征其反应过程。采用密度泛函理论(DFT)计算方法,研究分析了氧空位(OV)和H2O对Pd2/CeO2催化剂上CO2加氢反应过程的影响。结果表明,相较于洁净催化剂表面,OV促进了CO2吸附和活化。此外,OV还改变了载体与负载Pd之间的电子状态,使得Pd能够向C物种提供更多电子,有利于后续C—O键断裂及C—C键偶联反应进行。然而,当催化剂表面存在H2O时,由于O物种的电负性较高,会与CO2及其衍生物种产生电子竞争,导致C物种电子密度降低,不利于C—O键解离及C—C键偶联,从而提高了生成乙醇的反应能垒。  
      关键词:CO2;乙醇;氧空位;H2O;DFT计算   
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      更新时间:2025-05-29
    • B修饰g-C3N4的制备及其光催化CO2还原

      何醒丽, 孙满营, 苏通明
      2025, 50(5): 18-31. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240415
      B修饰g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>的制备及其光催化CO<sub>2</sub>还原
      摘要:石墨氮化碳(g-C3N4)是光催化CO2还原的理想催化剂之一,然而光生载流子的快速复合限制了g-C3N4的应用。采用水热法处理由三聚氰胺和B2O3组成的混合物,然后焙烧水热反应产物,制备了一系列B修饰g-C3N4(x-B-HCN,x为B2O3与三聚氰胺的物质的量之比)。采用XRD和FT-IR等对x-B-HCN的晶体结构和官能团等进行了表征,并研究了x-B-HCN的光催化CO2还原制CO性能和相应反应机理。结果表明,x-B-HCN具有较大的比表面积(11.8~24.6 m2/g),因此表现出较强的CO2吸附性能。在使用了400 nm截止滤光片的300 W氙灯照射下反应5 h,0.20-B-HCN表现出最优的催化性能,其CO生成速率为6.88 μmol/(g·h),分别是一步焙烧法制得的g-C3N4(1.24 μmol/(g·h))和未经B修饰的HCN-1(1.73 μmol/(g·h))的5.54倍和3.97倍。在相同条件下第3次循环中光照5 h时,0.20-B-HCN的CO生成速率为6.53 μmol/(g·h),表明0.20-B-HCN具有良好的稳定性。x-B-HCN光催化CO2还原为CO的路径为:CO2 → COOH* → CO* → CO。  
      关键词:光催化;CO2还原;石墨氮化碳;B修饰   
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      更新时间:2025-05-29
    • 盛海兵, 孙燕, 孙启文
      2025, 50(5): 32-39. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240215
      Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构及其CO<sub>2</sub>加氢制C<sub>2</sub><italic style="font-style: italic"><sub>+</sub></italic>醇催化性能的影响
      摘要:CO2加氢制C2+醇(碳原子数大于等于2的醇)是CO2高值化利用及实现“碳达峰、碳中和”的重要途径之一,而催化剂的构建是实现CO2加氢制C2+醇反应具有高活性和稳定性的关键。为研究Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构和CO2加氢制C2+醇催化性能(以下简称“催化性能”)的影响,采用共沉淀法制备了不同Mn添加量的KFeCuZnMnx催化剂,通过XRD、XPS、SEM、N2物理吸/脱附、H2-TPR和CO2-TPD对催化剂进行了表征,并在300 °C、3 MPa、V(CO2):V(H2):V(Ar) = 20:60:10以及反应空速1800 h-1下对KFeCuZnMnx催化剂的催化性能进行了测试。结果表明,Mn作为结构助剂,适量添加的Mn会与其他金属发生不同程度的金属间相互作用,从而影响催化剂比表面积和颗粒尺寸。Mn同时作为电子助剂,与Fe发生电子转移并形成Fe-Mn-O活性相,影响了催化剂还原性能,有效提高了其催化性能。KFeCuZnMn1.8催化剂具有较好的金属分散性和较大的比表面积,可以暴露更多的有效活性位,其CO2转化率达到40.1%,总醇选择性达到20.3%,C2+醇在总醇中的占比(质量分数)高达95.6%。因此,通过精确控制Mn添加量,可以有效调控催化剂结构,进而增大C2+醇选择性。  
      关键词:CO2加氢;C2+醇;Mn助剂;结构助剂;电子助剂   
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      更新时间:2025-05-29
    • 陈晓昂, 张荣俊, 徐润, 李红伟, 文富利, 吴玉, 侯朝鹏
      2025, 50(5): 40-48. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240261
      介孔铬/铈锆氧化物体系催化CO<sub>2</sub>氧化丙烷脱氢制丙烯反应性能研究
      摘要:丙烷脱氢(PDH)制丙烯是较为经济的制丙烯工艺之一,然而丙烷脱氢制丙烯存在丙烷单程转化率较低、催化剂中Cr负载量较高污染环境等问题。通过蒸发诱导自组装法合成了一系列不同n(Ce):n(Zr)铈锆氧化物,然后采用等体积浸渍法负载Cr制备了相应的催化剂,并选用CO2氧化丙烷脱氢(CO2-OPDH)法制备丙烯。通过XRD、N2吸/脱附、SEM、TEM和XPS等对催化剂进行了表征。结果表明,所有催化剂均形成了均一的铈锆固溶体,催化剂比表面积大于70 m2/g,存在介孔结构;随着n(Ce):n(Zr)减小,催化剂中n(Cr3+):(n(Cr3+) + n(Cr6+))逐渐增大,有利于提高其催化性能。所有催化剂均具有较高的丙烷初始转化率和丙烯选择性,在600 ℃、0.1 MPa和丙烷空速200 h-1的条件下,n(Ce):n(Zr) = 1:9的催化剂的丙烷初始转化率达到53%,反应稳定后丙烯选择性接近90%;而后随着n(Ce):n(Zr)增大,丙烷初始转化率逐渐降低。当n(Ce):n(Zr) = 5:5时,催化剂的丙烷初始转化率与工业剂相近。再生循环测试表明n(Ce):n(Zr) = 1:9时催化剂具有较好的再生稳定性,这也为后续低Cr负载量丙烷脱氢催化剂的开发提供了参考和借鉴。  
      关键词:丙烷;CO2;丙烷氧化脱氢;丙烯;铈锆固溶体;Cr基催化剂   
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      更新时间:2025-05-29
    • 具有缺陷结构的UiO-66-SO3H-X催化CO2和CH3OH合成DMC研究

      张奥森, 张忠琪, 沈英杰, 王培贤, 王自庆, 王贺云, 熊新阳, 田芳芳
      2025, 50(5): 49-59. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240263
      具有缺陷结构的UiO-66-SO<sub>3</sub>H-X催化CO<sub>2</sub>和CH<sub>3</sub>OH合成DMC研究
      摘要:CO2大量排放造成全球变暖引起了广泛关注,如何减少CO2排放并将其转化为高附加值化学品已成为研究热点。以2-巯基苯甲酸(MBA)和对苯二甲酸(H2BDC)作为配体,合成了一系列UiO-66-SH-X,然后利用H2O2氧化制备了UiO-66-SO3H-X(X = n(MBA):(n(H2BDC) + n(MBA)))催化剂,并研究了n(MBA):(n(H2BDC) + n(MBA))对UiO-66-SO3H-X的物理化学性质、催化性能和重复使用性的影响。结果表明,UiO-66-SO3H-X具有良好的晶体结构,随着n(MBA):(n(H2BDC) + n(MBA))增大,UiO-66-SO3H-X的比表面积和平均孔径迅速减小。与UiO-66相比,UiO-66-SO3H-X催化性能更优,其中UiO-66-SO3H-0.3催化性能最优。在温度140 ℃、CO2压力3.5 MPa、催化剂用量0.1 g和反应时间8 h条件下,DMC收率为0.92%,较UiO-66提高2.83倍。UiO-66-SO3H-0.3具有良好的水热稳定性,经过3次循环测试后,活性比(3次循环后DMC收率与新鲜催化剂DMC收率之比)为92.6%。  
      关键词:CO2;碳酸二甲酯;UiO-66;连接体缺陷;酸性位点   
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      更新时间:2025-05-29

      甲烷催化转化与高值化利用

    • 钟家伟, 林炜婷, 黄心宇, 翁福建, 卢鹏印, 黄振
      2025, 50(5): 60-68. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240451
      甲烷干重整制合成气反应水滑石衍生Ni基催化剂的研究进展
      摘要:甲烷干重整是利用两种温室气体(CH4、CO2)生成高附加值合成气的反应,对缓解温室气体排放和提高CH4、CO2利用程度具有重要意义。Ni基催化剂是最为常见的甲烷干重整催化剂,但面临着积碳、烧结,从而导致催化剂失活的问题。水滑石衍生Ni基催化剂的比表面积较大、酸碱性和组分可调节,被广泛应用于甲烷干重整反应。首先,系统讨论了甲烷干重整反应的机理及甲烷干重整催化剂的失活机制。接下来,深入阐述了水滑石衍生Ni基催化剂的制备方法及其在甲烷干重整反应中的应用,具体分析了水滑石衍生Ni基催化剂的组成、助剂组分和制备方法与条件对催化剂抗积碳和抗烧结能力的影响。最后,从Ni基亚纳米/单原子催化剂、少层/单层水滑石衍生Ni基催化剂和水滑石衍生Ni基多功能催化剂等方面出发,提出了水滑石衍生Ni基催化剂研究方向,可为开发适用于C1小分子(CH4、CO2等)催化转化的高效稳定Ni基纳米/亚纳米催化剂提供进一步的指导。  
      关键词:甲烷干重整;合成气;水滑石;Ni基催化剂   
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      更新时间:2025-05-29
    • 催化甲烷-二氧化碳干重整技术现状及催化剂研究进展

      李学琴, 王庚益, 魏潇, 刘鹏, 王志伟, 雷廷宙
      2025, 50(5): 69-76. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240489
      催化甲烷-二氧化碳干重整技术现状及催化剂研究进展
      摘要:为应对全球气候变化和推动可持续发展,甲烷(CH4)-二氧化碳(CO2)干重整(DRM)具有环保和经济效益高的特点,成为化工产业的重要发展方向。该技术不仅能够有效减少温室气体排放,还能将CH4与CO2转化为高价值的化工原料,为费托合成等工业应用提供优质的合成气,在环境保护与资源利用方面具有重要的实际意义。统计了国内外关于DRM发文情况,探讨了DRM反应机理及其反应热力学,从添加金属助剂和控制载体间的相互作用等方面综述了DRM催化剂的类型及研究进展,分析了DRM技术存在的问题,并针对现存的问题提出了相应的改进措施。从2000年起,与DRM相关的文献数量逐年增大,近两年稍有所回落,研究内容和方向更加深入和多元化。现有DRM催化剂存在成本高、易积炭和烧结等问题,可通过添加合适的助剂、氮掺杂和活性炭改性等方式得以优化。但是DRM反应需要在较高温度下进行,能耗较大,对设备要求较高,并且反应过程中气体的流速、压力和n(CH4)/n(CO2)对反应效率有显著影响。今后的研究中,应更加注重绿色、可持续和高性能DRM催化剂及反应器的开发和优化。  
      关键词:甲烷;二氧化碳;干重整技术;反应机理;催化剂   
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      更新时间:2025-05-29
    • 非热等离子体CH4-CO2重整产物分布调控的研究

      杜佳奇, 王小莉, 王佳杰, 赵安民, 毛震波, 康仲良, 蔡洪城
      2025, 50(5): 77-82. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240277
      非热等离子体CH<sub>4</sub>-CO<sub>2</sub>重整产物分布调控的研究
      摘要:为解决传统热催化转化CH4和CO2需要高温、高压条件的问题,实现两种温室气体的高效利用,可采用非热等离子体技术,在室温、常压下将CH4和CO2直接转化为高价值含氧化合物(甲醇、乙醇和乙酸等)。考察了反应气n(CO2):n(CH4)、反应气总流量及放电功率对反应气转化率和产物分布的调控,并研究了催化剂对该反应体系性能的影响。结果表明,反应气n(CO2):n(CH4)为3:1、反应气总流量为40 mL/min及放电功率为25 W时,含氧化合物选择性为75%,其中乙酸选择性为47%。使用Cu催化剂时,丙酸选择性可达36%;使用ZnO催化剂时,含氧化合物选择性增大至92%,主要产物甲酸甲酯选择性为37%。反应气n(CO2):n(CH4)越大,越有利于反应气转化及乙酸形成;反应气总流量越小,反应气转化率越大;放电功率越大,反应气转化率越大,但过大的放电功率会导致含氧化合物选择性减小。在该反应体系中使用催化剂,可生成更具经济价值的新产物。  
      关键词:甲烷;二氧化碳;催化剂;非热等离子体;含氧化合物   
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      更新时间:2025-05-29

      合成气催化转化与高值化利用

    • CO加氢耦合甲苯烷基化制喷气燃料段芳烃

      白净, 林国珍, 蒋倩, 陈文诚, 王晨光
      2025, 50(5): 83-92. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240518
      CO加氢耦合甲苯烷基化制喷气燃料段芳烃
      摘要:费托合成(FTS)是将合成气转化为液体燃料和高附加值化学品的反应,但是费托合成的产物遵循Anderson-Schulz-Flory(ASF)分布,因此产物选择性的调控极具挑战性。Fe基费托合成催化剂可以高选择性制备烯烃,是费托合成中最常用的催化剂之一。ZSM-5分子筛具有良好的烯烃齐聚、烷基化和芳构化性能,因此常被用于费托合成后端的产物调控。合成气在Fe基催化剂耦合ZSM-5双功能催化剂作用下反应,产物主要是C1~C15烃类,喷气燃料段烃类的选择性较低,这限制了其在航空燃料生产中的应用。采用XRD、N2吸/脱附、SEM、Mössbauer、TEM、H2-TPR和NH3-TPD等方法表征了催化剂反应前后的各种性质,提出了CO加氢耦合甲苯烷基化制喷气燃料段芳烃的新策略。结果表明,在反应温度260 ℃、反应压力2 MPa、V(H2)/V(CO) = 1、反应空速1500 mL/(g·h)和甲苯空速0.4 h-1的条件下,在Na-Fe + ZSM-5催化剂作用下,合成气经费托合成在Fe基催化剂上选择性生成低碳(C2~C4)烯烃,原位生成的低碳烯烃在ZSM-5上的酸性位点与甲苯发生烷基化反应生成喷气燃料段芳烃。其中,C8~C16烃类产物的主要成分是芳烃,其占比为72%(物质的量分数),证明了CO加氢耦合甲苯烷基化反应在串联催化剂作用下合成喷气燃料段芳烃是可行的。  
      关键词:CO加氢;Fe基催化剂;烷基化;ZSM-5;芳烃   
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      更新时间:2025-05-29
    • PFTS改性Fe3O4@SiO2催化剂对费托合成产物分布的影响

      张雪建, 王舜, 张帅, 王康洲, 高新华, 赵天生, 张建利
      2025, 50(5): 93-100. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240400
      PFTS改性Fe<sub>3</sub>O<sub>4</sub>@SiO<sub>2</sub>催化剂对费托合成产物分布的影响
      摘要:经费托合成路线,通过CO加氢制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一。然而在生成烃类的同时,会副产大量的H2O。H2O氧化活性中心导致反应速率降低,同时会促进水煤气变换(WGS)反应正向进行,产生大量CO2,碳利用效率降低。且费托合成产物中初级烯烃易再吸附发生二次加氢反应,导致烯烃选择性下降。基于费托合成产物分布的特点,通过调节Fe基催化剂的表面亲疏性,可以实现对产物的调控。采用溶剂热法、Stöber法制备了不同壳层厚度的Fe3O4@SiO2催化剂并以全氟癸基三乙氧基硅烷(PFTS)为改性剂制备了具有疏水疏油(以下简称“双疏”)性质的Fe3O4@SiO2-3-PFTS催化剂,探究了表面壳层厚度和双疏改性对催化剂活性和产物分布的影响。采用SEM、TEM、FT-IR、XRD和H2-TPR等方法对催化剂进行了表征,并在300 ℃、1.5 MPa、气体空速3000 h-1、V(H2):V(CO) = 2:1条件下进行了催化剂催化性能测试。结果表明,制备的催化剂核壳结构完整,壳层厚度均匀,Fe3O4@SiO2-3-PFTS催化剂具备良好的双疏性。随着SiO2壳层厚度增大,初级烯烃二次加氢反应增强,显著抑制了重烃生成,碳原子数为2~4的烷烃(C20~C40)选择性从21.5%(Fe3O4)增大至46.8%(Fe3O4@SiO2-3),碳原子数大于等于5的烃(C5+)选择性从47.7%(Fe3O4)减小至21.5%(Fe3O4@SiO2-3)。Fe3O4@SiO2-3-PFTS催化剂抑制了WGS反应正向进行以及初级烯烃二次加氢反应,反应12 h后CO2选择性为14.2%,碳原子数为2~4的烯烃(C2=~C4=)选择性为19.7%,C2~C4产物烯烷选择性比为0.68,产物分布得到了调控。  
      关键词:费托合成;Fe3O4@SiO2催化剂;双疏改性;产物分布   
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      更新时间:2025-05-29

      甲醇合成与催化转化

    • 黄兆雄, 任璐, 郑利斌, 王斌, 李晶, 郭建平, 温月丽, 黄伟
      2025, 50(5): 101-109. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240360
      碱助剂对MIL-68(Al)负载CuZnAl催化剂CO<sub>2</sub>加氢制甲醇催化性能的影响
      摘要:以廉价的CuZnAl催化剂催化CO2加氢合成甲醇是节能减排、缓解能源短缺的潜在途径之一,但目前仍存在催化剂的甲醇选择性和稳定性较低等问题。以具有较高比表面积和稳定性的金属有机框架材料MIL-68(Al)作为载体,采用浸渍法制备了CuZnAl催化剂(CZ-MIL),然后分别用碱助剂NaOH、2,6-吡啶二羧酸(PDA)和四硼酸钠(Na2B4O7)调控CZ-MIL的酸碱性,研究了碱助剂对催化剂CO2加氢制甲醇催化性能和结构的影响。结果表明,引入弱碱性助剂Na2B4O7对催化剂酸碱性有相对较好的调节效果,在原料气中V(H2):V(CO2)为3:1、原料气总流量为100 mL/min、温度为250 ℃,以及压力为3 MPa下反应168 h,该催化剂的甲醇选择性、CO2转化率和甲醇时空产率分别为54.94%、2.94%和29.54 mg/(mL·h)。  
      关键词:CO2加氢;甲醇;CuZnAl催化剂;碱助剂;酸碱协调   
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      更新时间:2025-05-29
    • 李心灵, 林慧博, 卢洁, 肖婉婧, 李文杰, 何梓瑞, 邓志勇
      2025, 50(5): 110-119. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240284
      活性炭负载无卤素铜催化剂催化液相甲醇一步氧化合成甲缩醛性能
      摘要:为解决卤素铜催化剂在液相甲醇一步氧化合成甲缩醛反应中腐蚀不锈钢设备的问题,采用等体积浸渍法制备了无卤素铜负载的活性炭(Cu/AC)催化剂,考察了Cu/AC催化剂液相甲醇一步氧化合成甲缩醛的催化性能。通过N2吸/脱附、XRD、XPS、TEM和H2-TPR等对Cu/AC催化剂的理化性质进行了表征。考察了Cu负载量、焙烧温度对Cu/AC催化剂结构及催化性能的影响。结果表明,当Cu负载量(质量分数)为5.0%、焙烧温度为200 ℃时,Cu颗粒均匀地分散在活性炭表面,且此时Cu颗粒粒径最小(12.0 nm)、Cu0和Cu+含量最高,催化剂催化性能最好。在反应温度为130 ℃、O2压力为3.0 MPa条件下,甲醇转化率和甲缩醛选择性分别为8.1%和92.7%。其中,5Cu/AC-200催化剂循环5次后甲缩醛选择性从首次的92.7%增大至循环后的100.0%。  
      关键词:无卤素铜催化剂;活性炭;甲缩醛;一步氧化合成   
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      更新时间:2025-05-29
    • 周宇, 毛晓瑛, 张博雅, 张亚平
      2025, 50(5): 120-131. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240365
      Zn、Zr电子间相互作用对ZnZr催化剂CO<sub>2</sub>加氢制甲醇性能的影响
      摘要:将CO2进行化学转化利用有助于CO2减排,从而减缓温室效应,且CO2加氢制甲醇可在一定程度上弥补未来能源缺口。目前,开发高性能的催化剂成为CO2加氢制甲醇技术发展的关键。以ZnZr催化剂为研究对象,采用浸渍法合成了不同n(Zn)/n(Zr)的x Zn-ZrO2和不同n(Zr)/n(Zn)的y Zr-ZnO催化剂,并采用XRD、N2吸/脱附、XPS、H2-TPR和in situ DRIFTS等手段对催化剂进行了表征。结果表明,在x Zn-ZrO2催化剂中,0.50 Zn-ZrO2(n(Zn)/n(Zr) = 0.50)的甲醇时空产率最高,在320 ℃、5 MPa下达141 mg/(g·h)。在相同测试条件下,在y Zr-ZnO催化剂中,0.20 Zr-ZnO(n(Zr)/n(Zn) = 0.20)的甲醇时空产率最高(165 mg/(g·h) )。x Zn-ZrO2催化剂中,Zn与Zr之间存在电子相互作用,导致富电子Zn位点和缺电子Zr位点形成,更多的电子从Zr转移到Zn,有利于提高甲醇选择性和时空产率。y Zr-ZnO催化剂中,表面吸附氧成为影响CO2转化率的关键因素。此外,HCOO*中间物种扮演着关键角色,在x Zn-ZrO2和y Zr-ZnO催化剂催化下的CO2加氢制甲醇中,HCOO*物种越多,越有利于甲醇合成。  
      关键词:CO2加氢;甲醇;ZnZr催化剂;电子相互作用;反应机理   
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      更新时间:2025-05-29
    • n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al2O3催化剂CO2加氢制甲醇催化性能的影响

      刘大李, 王聪, 刘新伟, 杨磊, 于一夫
      2025, 50(5): 132-141. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240361
      <italic style="font-style: italic">n</italic>(Cu)/<italic style="font-style: italic">n</italic>(Zn)对Cu/ZnO/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>催化剂CO<sub>2</sub>加氢制甲醇催化性能的影响
      摘要:CO2加氢制甲醇(CH3OH)不仅减少了CO2排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al2O3(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH3OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)/n(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)/n(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H2-TPR和CO2-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO2加氢制CH3OH反应。结果表明,n(Cu)/n(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu+与Cu0数量之比(N(Cu+)/N(Cu0))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)/n(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m2/g,表面N(Cu+)/N(Cu0)为0.900。在220 ℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO2转化率(15.5%)和CH3OH选择性(67.0%),且此时CH3OH产率达到10.4%。此外, CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。  
      关键词:Cu/ZnO/Al2O3催化剂;CO2加氢;甲醇;n(Cu)/n(Zn)   
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      更新时间:2025-05-29

      碳一路线氢气制取与利用

    • 双原子催化剂在加氢反应中的应用研究进展

      苑馨月, 国含, 潘原
      2025, 50(5): 142-154. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240502
      双原子催化剂在加氢反应中的应用研究进展
      摘要:高效加氢催化剂的设计和开发是推动加氢反应相关应用的关键。双原子催化剂因具有协同的活性位点和双原子间较强的相互作用,成为加氢反应催化剂研究的热点。综述了双原子催化剂在加氢反应中的应用研究进展,总结了影响双原子催化剂加氢反应催化性能的调控机制,并对双原子催化剂在加氢反应中面临的挑战和未来发展进行了分析和展望。  
      关键词:双原子催化剂;加氢反应;相互作用;调控机制   
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      更新时间:2025-05-29
    • 基于钢渣元素的铁钙基双功能材料吸附增强水气变换制氢

      钟涵琪, 岑望来, 肖鑫
      2025, 50(5): 155-162. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20250006
      基于钢渣元素的铁钙基双功能材料吸附增强水气变换制氢
      摘要:为应对水气变换制氢过程中CO2大量排放的问题,可利用铁钙基吸附/催化双功能材料原位吸附CO2,提高水气变换反应的制氢脱碳效率。以钢渣所含元素作为材料组成元素,采用共沉淀法制备了Fex/CaO-MAM样品(x = n(Ca)/n(Fe))。通过XRD、N2物理吸/脱附、CO2-TPD和TG等对样品的物相组成、织构性质、碱度、碱性位点数量和CO2吸附性能进行了表征,并利用固定床反应器研究了样品在水气变换中的吸附/催化性能。结果表明,Fe5/CaO-MAM的碱性位点最多,CO2吸附容量最大(0.105 g/g),且10次循环后CO2吸附容量仅下降23%。在温度600 ℃、常压、n(H2O)/n(CO) = 6、混合气流量100 mL/min(φ(CO) = 4%,φ(N2) = 46%,φ(Ar) = 50%)条件下反应2 h,Fe5/CaO-MAM表现出最优的吸附/催化性能,其CO平均转化率和H2平均产率均达到84.24%,H2选择性为100%,产物气中CO2平均占比(体积分数)为18.05%,预穿透阶段持续时长达2 h。  
      关键词:水气变换;铁钙基双功能材料;n(Ca)/n(Fe);吸附容量;碱性位点   
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      更新时间:2025-05-29
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