摘要:与传统的合成氨工艺(Haber-Bosch法)相比,电催化还原硝酸盐合成氨技术具有可再生能源驱动、反应条件温和及无二次污染等优势。然而,该反应仍面临催化剂催化活性不足、产物选择性较低以及稳定性较差等挑战。采用水热法合成了不同铜铝比例(n(Cu)/n(Al) = x = 1.5、2或3)的铜铝水滑石(CuxAl-LDH),并对其进行了表征分析与电化学性能测试,系统探讨了铜铝比例、电解液中初始NO-N质量浓度、施加电位及光照条件对电催化还原硝酸盐合成氨的影响。结果表明,在电位为-0.6 V vs. RHE及初始NO-N质量浓度为500 mg/L条件下,Cu2Al-LDH电极的法拉第效率达到98.2%,氨产率达到822.3 μg/(h·cm2)。增加光照后,在相同条件下,Cu1.5Al-LDH电极表现出更优的催化性能,理论法拉第效率达到150.5%,氨产率达到1149.1 μg/(h·cm2)。此外,Cu2Al-LDH和Cu1.5Al-LDH电极分别在电催化和光辅助电催化条件下表现出优异的稳定性,持续反应10 h后仍能维持较高的法拉第效率。铜铝水滑石在电催化还原硝酸盐合成氨反应中表现出优异性能,具有应用于绿色合成氨的潜力。