最新刊期
      2025 年 第 50 卷 第 1 期

        C1化学与催化转化

      • 王倩, 王丽萍, 龚志远, 王一丹, 孟凡会, 李忠
        2025, 50(1): 1-12. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240118
        不同尺寸钴基催化剂稳定策略研究进展
        摘要：在多相催化反应中，金属催化剂的尺寸效应对其催化活性、产物选择性和稳定性具有较大影响。将金属催化剂的尺寸从纳米颗粒减小到亚纳米团簇，甚至原子尺度，可有效提高其活性中心利用率，从而大幅提高催化活性。钴（Co）基催化剂因其独特的电子结构和优异的催化活性，在众多反应中受到关注。根据Co基催化剂的研究现状，介绍了不同尺寸（纳米颗粒、团簇、单原子和双原子）Co基催化剂的结构及特点，阐述了提高不同尺寸Co基催化剂稳定性的策略，包括空间限域、金属-载体相互作用和金属-金属相互作用等，分析了这些策略对不同催化反应性能的影响及其优缺点，并对未来Co基催化剂的研究进行了展望。  
        关键词：Co基催化剂;团聚;稳定策略;限域;相互作用   
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        发布时间：2025-01-24
      • 刘津旭, 吕帅帅, 李红伟, 周秋明, 牛丛丛, 徐润, 李新刚
        2025, 50(1): 13-19. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240152
        费托合成直接制航空煤油中双功能催化剂的研究进展
        摘要：费托合成可将生物质来源的合成气直接转化为航空煤油（简称“航煤”），是最具应用前景的生物航煤生产技术之一。受Anderson-Schulz-Flory（ASF）分布规律的限制，费托合成直接制航煤的产物选择性有限，如何提高航煤选择性仍是当前该领域面临的重要挑战。利用双功能催化剂可将费托合成活性中心与分子筛酸中心耦合，可实现CO加氢与裂解、异构化等二次反应的接力，进而达到有效调控特定馏分选择性的目的。介绍了双功能催化剂的作用机理，对比了现有报道中费托合成的反应性能，阐述了尺寸效应、孔结构调控、酸性质调控和助剂效应在不同催化体系中的调控策略及构效关系，并对双功能催化剂在费托合成直接制航煤中的应用进行了展望。  
        关键词：费托合成;航空煤油;双功能催化剂   
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        发布时间：2025-01-24
      • 张湘南, 马宏方, 钱炜鑫, 张海涛, 应卫勇
        2025, 50(1): 20-26. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240139
        双功能Mn基催化剂在二氧化碳和环氧化物环加成反应中的应用
        摘要：二氧化碳（CO2）和环氧化物环加成反应是目前合成环状碳酸酯的有效方法之一。催化剂对活化该反应中的CO2和环氧化物具有重要意义。以2,2’-联吡啶及其衍生物为配体，Mn(CO)5Br为金属源，乙醚为溶剂制备了一系列双功能Mn基催化剂LnMn(CO)3Br（n = 1~6）。通过1H NMR、13C NMR、HR-MS和FT-IR等对LnMn(CO)3Br的化学结构、相对分子质量和化学基团等进行了表征。研究了LnMn(CO)3Br在CO2和环氧氯丙烷环加成反应中的催化性能，及L1Mn(CO)3Br对一系列环氧化物底物的适应性。结果表明，LnMn(CO)3Br中给电子基团（甲氧基、叔丁基和甲基）的给电子性能和吡啶环上甲基的位置均对其催化性能有影响；对于CO2和环氧氯丙烷环加成反应，在L1Mn(CO)3Br投加量（物质的量分数）为0.05%、反应温度为125 ℃和反应压力为3.0 MPa的条件下反应1 h，L1Mn(CO)3Br的环氧氯丙烷转化率和催化剂转换频率分别为42%和840 h-1；L1Mn(CO)3Br对多种环氧化物作底物的环加成反应具有适应性，且底物的空间位阻效应对其催化性能有较大影响。  
        关键词：环状碳酸酯;双功能Mn基催化剂;二氧化碳;环氧化物;环加成反应   
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      • 李江涛, 刘相洋, 黄奕晨, 邱丽, 秦波, 李瑞丰, 闫晓亮
        2025, 50(1): 27-34. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240084
        Ni/USY催化剂金属-载体相互作用对CO<sub>2</sub>甲烷化性能的影响
        摘要：调控金属-载体相互作用是提升负载型Ni基催化剂CO2甲烷化性能的重要途径之一。采用浸渍法通过调变溶液pH值制备了系列Ni/USY-X（X = 1、3或5）催化剂，考察了各催化剂的CO2甲烷化性能。其中Ni/USY-3催化剂在450 ℃、20 h反应条件下的稳定性测试中表现出相对最优的CO2甲烷化性能，CO2转化率和CH4选择性分别达到84.5%和95.7%。采用XRD、H2-TPR、SEM和TEM等对催化剂的物相结构、还原性能和形貌进行了表征，从微观层面系统考察了浸渍溶液pH值对催化剂结构和CO2甲烷化性能的影响。结果表明，在适宜pH值调控下，金属-载体相互作用增强，活性金属Ni晶粒的粒径减小，分散度提高。进一步借助原位FT-IR对催化剂的反应路径进行了分析，发现Ni/USY-3催化剂遵循甲酸盐路径。高分散性、较小粒径的活性金属Ni晶粒为碳酸氢盐及时氢化为关键中间体单齿甲酸盐提供了丰富的活性位点，从而实现了CO2的高效转化。  
        关键词：CO2甲烷化;金属-载体相互作用;酸性   
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        发布时间：2025-01-24

        低碳分子转化合成

      • 周海洋, 陶姣, 李伟, 吕学斌, 张蕊, 熊健
        2025, 50(1): 35-46. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240173
        不同类型催化剂热催化合成生物质基乙酰丙酸甲酯研究进展
        摘要：乙酰丙酸甲酯是一种重要的化工产品，在替代燃料、医疗药物和溶剂等领域具有广阔的应用前景。详细分析了乙酰丙酸甲酯的4种制备方法，其中生物质直接催化醇解法更具发展潜力。基于生物质直接催化醇解法及其催化剂类型，综述了近年来国内外制备生物质基乙酰丙酸甲酯的研究现状和趋势，总结了优化反应条件及性能，分析了各催化剂应用特点。最后，指出了制备生物质基乙酰丙酸甲酯的现存问题，并对其未来研究进行了展望：注重研究生物质醇解机理、应用非粮型生物质和开发易工业化的绿色催化剂。  
        关键词：乙酰丙酸甲酯;生物质;催化醇解;酸性催化剂   
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      • 刘鹏, 王晓斌, 丁传敏, 孟园园, 王明义, 吴华帅, 武爱莲, 王俊文
        2025, 50(1): 47-53. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240161
        活性炭负载双金属催化剂的乙醇气相羰基化反应性能研究
        摘要：乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法，以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性，在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素，制备了一系列Ni-X（X = Fe、Cu或Ce）双金属催化剂，通过N2物理吸/脱附、XRD和XPS等探究了金属分散性与Ni0相对含量（n(Ni0)/n(Ni0 + Ni2+ + Ni3+)）对反应性能的影响。在250 ℃、0.1 MPa和原料（n(CO):n(C2H5OH):n(C2H5I) = 40:20:1）体积空速为1.2 h-1条件下，对Ni-X双金属催化剂进行了乙醇气相羰基化反应催化性能评价。结果表明，在Ni-Ce双金属催化剂表面存在Ni物种与CeO2之间的协同作用，该协同作用促进Ni2+还原为Ni0，使催化剂表面出现更多活性位点，同时抑制了Ni金属表面堆积，促进了Ni金属分散。相比于Ni-Fe和Ni-Cu双金属催化剂，Ni-Ce双金属催化剂具有最高催化活性，反应6 h时该催化剂的乙醇转化率、丙酸与丙酸乙酯联合选择性以及丙酸与丙酸乙酯联合时空收率分别为70.9%、28.0%以及220.4 mg/(g·h)。  
        关键词：双金属催化剂;乙醇;气相羰基化;分散性;活性位点;活性炭   
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        发布时间：2025-01-24

        碳资源转化利用

      • 韩震晴, 沈骏, 刘雪松, 王子奇, 郑植
        2025, 50(1): 54-64. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240158
        厨余垃圾热转化利用技术进展
        摘要：为应对传统化石燃料储量减少、能源紧缺的问题，需进一步开发对可再生能源的利用方式。厨余垃圾作为居民生活中常见的有机固废，属于可再生能源范畴。由于厨余垃圾有机质含量高且易腐坏滋生细菌的特点，研究人员将更多关注点放在厨余垃圾的能源化利用方面。热转化技术由于具有周期短、效率高等特点非常适合作为厨余垃圾的能源化利用方式。常见热转化技术包括焚烧发电技术、水热液化技术、水热炭化技术、传统气化技术和超临界水气化技术。焚烧发电技术能够将厨余垃圾快速减量，实现有机废物向电能的转化利用；水热液化技术和水热炭化技术绿色环保，在制备高品质燃料方面具有显著优势，可分别实现厨余垃圾向生物原油、水热炭的高效转化；传统气化技术和超临界水气化技术能够将厨余垃圾向可燃合成气转化，技术较为成熟，尤其是超临界水气化技术在厨余垃圾制备清洁能源氢气方面具有较大优势。结合技术发展现状指出了各种热转化技术的局限性并提出了相关建议。对各种热转化技术的未来发展方向进行了展望，以为实现大规模厨余垃圾的能源化利用提供参考。  
        关键词：厨余垃圾;热转化技术;焚烧发电;水热液化;水热炭化;气化技术   
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        发布时间：2025-01-24
      • 奚传栋, 杨子旭, 曹晨熙, 韩一帆
        2025, 50(1): 65-75. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240159
        生物质气化生产<italic style="font-style: italic">α</italic>-烯烃工艺公用工程的生命周期评价及多目标优化
        摘要：公用工程优化在节能减排中具有重要作用。为了有效提升生物质气化生产α-烯烃工艺的经济效益和环境绩效，采用非支配排序遗传算法II（NSGA-II），以经济成本和环境影响最小为目标，构建了生命周期公用工程系统多目标优化模型。分别选择煤、天然气和不凝气作为系统燃料，同时引入脱硫脱硝过程以满足SO2和NOx的排放标准。对比了优化前后工艺全流程的生命周期评价结果，验证了该优化方法的有效性。结果表明，在成本优先的情况下，选择煤和不凝气作为系统燃料能够获得较优的解决方案，其经济成本为115.56 CNY/h。在环境优先的情况下，选择天然气和不凝气作为系统燃料更具优势，其环境影响评价为3.92 × 10-12 h-1。经过多目标优化（优化方案2B），工艺全流程的全球变暖潜力降低了24.54%，酸化潜力降低了30.55%，富营养化降低了4.20%，颗粒物降低了71.03%，其他环境影响类别评价亦有所改善。这验证了本文优化方法在促进α-烯烃生产工艺向可持续发展转型中的应用潜力。  
        关键词：生命周期评价;生物质气化;α-烯烃生产工艺;公用工程;多目标优化   
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        发布时间：2025-01-24

        绿色低碳化工技术

      • 褚悦辛, 张先明, 冀国俊
        2025, 50(1): 76-86. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240304
        费托合成油中含氧化合物的萃取脱除萃取剂及工艺研究进展
        摘要：脱除含氧化合物是费托合成油高值化利用亟待解决的问题之一。综述了萃取法脱除费托合成油中含氧化合物的研究进展。首先总结了各类萃取剂的萃取性能及可能存在的问题，包括砜类、醇类、胺类和酯类化合物等传统溶剂，以及离子液体和低共熔溶剂等新型溶剂。然后简述了液液萃取和萃取精馏等适用于脱除费托合成油中含氧化合物的工艺流程。最后对萃取脱除费托合成油中含氧化合物进行了总结和展望，以期为相关技术的研究和工业化应用提供参考。  
        关键词：费托合成油;含氧化合物;萃取;离子液体;低共熔溶剂   
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      • 黄佳怡, 任小敏, 马军, 储伟, 刘岳峰
        2025, 50(1): 87-94. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240116
        碳化钼负载Ru基催化剂的5-硝基苯并噻唑加氢性能研究
        摘要：使用负载型金属催化剂催化含硫底物加氢时，由于硫在金属表面的强吸附可导致催化剂活性变差甚至完全失活。采用过体积浸渍法制备了不同晶相碳化钼负载Ru基催化剂（Ru/α-MoC和Ru/β-Mo2C），并用于催化5-硝基苯并噻唑（5-NBT）加氢。利用SEM、XRD、HR-TEM和XPS等对催化剂进行了表征。结果表明，α-MoC上负载的Ru为原子级分散，而β-Mo2C上负载的Ru以纳米颗粒形式分散。在80 °C、2.0 MPa H2、3 mL乙醇、10 mg底物和10 mg催化剂的条件下，当5-NBT转化率低于30%时，Ru/α-MoC的5-NBT加氢反应速率为9113 μmol/(g·h)；反应40 min时，Ru/α-MoC的5-NBT转化率为100%。氢-氘交换实验结果证实α-MoC对5-NBT硝基的活化（吸附活化）有重要作用，而Ru对H2解离有促进作用，这两方面作用的协同效应使Ru/α-MoC在5-NBT加氢中表现出相对更高的催化性能。  
        关键词：催化加氢;Ru基催化剂;碳化钼;5-硝基苯并噻唑加氢   
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        发布时间：2025-01-24

        分离材料与净化技术

      • 高春霄, 赵睿恺, 邓帅, 王傢俊, 赵力
        2025, 50(1): 95-100. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240187
        混合绝缘气体变温吸附分离回收SF<sub>6</sub>优化研究
        摘要：SF6是一种强温室气体，从混合绝缘气体（SF6体积分数15%、N2体积分数85%）中分离回收SF6兼具环境和经济效益。研究了变温吸附（TSA）循环回收SF6。选取文献报道的SF6在13X分子筛上的吸附数据，采用Langmuir模型对吸附数据进行拟合，建立了变温吸附循环模型，并采用遗传算法对循环性能指标进行多目标优化，采用TOPSIS法对Pareto最优解集进行决策。结果表明，Langmuir模型拟合结果可以较好预测吸附数据，决定系数（R2）大于0.98。在Pareto最优解集中，SF6回收率和纯度与循环㶲效率呈现竞争关系。当目标函数中回收率、纯度和㶲效率的决策权重按照1:1:1分配时，决策变量中吸附温度取值为293.00 K，解吸温度取值为382.24 K，此时回收率、纯度和㶲效率分别为87.00%、32.08%和2.68%。变温吸附循环在SF6捕集和回收中具有应用潜力。  
        关键词：SF6回收;13X分子筛;TSA循环;多目标优化;Pareto最优解集;TOPSIS法   
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      • 陈云, 龚海淳, 许培峰, 马永清, 王君雅, 张玉
        2025, 50(1): 101-110. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240170
        废粘土砖合成A型分子筛和A/X共晶分子筛及其CO<sub>2</sub>吸附性能
        摘要：固体废物资源化利用具有重要意义。以废粘土砖为原料，采用水热法合成了高CO2吸附性能的A型分子筛和A/X共晶分子筛。研究了碱灰比（质量比）、煅烧温度、晶化温度和晶化时间对废粘土砖基分子筛合成的影响，采用XRD、XRF、SEM、N2吸/脱附和FTIR等手段对分子筛进行了表征。结果表明，硅铝比（物质的量之比）固定为1，在碱灰比分别为0.6和1.6、煅烧温度为750 ℃、晶化温度为90 ℃和晶化时间为24 h的条件下，合成了最佳形貌的A型分子筛和A/X共晶分子筛。测试发现，二者比表面积分别为61.3 m2/g和326.7 m2/g，30 ℃、CO2气氛（CO2体积分数为10%）下CO2的吸附量分别为2.96 mmol/g和3.22 mmol/g，再生5次后的吸附量均能维持在初始吸附量的88%以上。通过吸附动力学模型和限速扩散模型，对两种分子筛的CO2吸附机理进行了研究，发现CO2分子由于内/外孔扩散以及分子间库仑引力而吸附在分子筛上，主要为物理吸附。本研究可为废粘土砖基分子筛的合成及其应用提供参考。  
        关键词：废粘土砖;A型分子筛;A/X共晶分子筛;CO2吸附   
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      • 张硕, 吴宇婷, 许双印, 徐绍平, 胡耀明, 汤历斌
        2025, 50(1): 111-119. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240137
        粉体活性炭成型工艺与吸液驱气性能
        摘要：在吸液驱气实验中，粉体多孔材料因密度小、润湿性差，会漂浮在液体表面，限制了液体探针进入其孔隙，导致无法表征其微孔结构。通过将粉体黏结成型，可实现对其微孔结构的吸液驱气表征。选用两种孔隙结构不同的活性炭（AC1和AC2）为原料，以聚偏氟乙烯（PVDF）的N,N-二甲基乙酰胺溶液为黏结剂溶液，将原料粉碎后再黏结成型（经混合、溶剂脱除、压片成型和加热后处理）。利用颗粒强度测定仪、氮气吸附仪、扫描电子显微镜和自制吸液驱气装置等，考察了黏结剂用量和后处理温度对成型活性炭及其颗粒的强度、孔隙结构、吸液驱气行为和微观形貌的影响。结果表明，通过改变黏结剂用量和后处理温度，可以调控黏结剂在粉体孔隙中的分布。优化条件下，AC1和AC2粉体黏结成型的黏结剂用量分别为0.08 g/g和0.10 g/g，后处理温度分别为260 ℃和245 ℃。此时，成型活性炭的强度达55.0 N/cm以上，满足吸液驱气实验要求。成型活性炭颗粒继承了粉体活性炭的微孔结构，其微观形貌与原料活性炭相似，其平衡吸液驱气量与原料活性炭相同。由于少量黏结剂进入粉体的较大孔隙中，导致成型活性炭颗粒初始阶段的吸液驱气速率与原料活性炭颗粒有微小差别。  
        关键词：吸液驱气;粉体活性炭;黏结成型;微孔结构   
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        CCUS技术

      • 刘竞文, 孙乐乐, 刘健, 齐铁月, 李蔷薇, 汪黎东
        2025, 50(1): 120-131. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240127
        有机胺CO<sub>2</sub>吸收液催化解吸研究进展
        摘要：有机胺CO2捕集技术由于高再生能耗限制了其大范围工业应用，而有机胺CO2吸收液催化解吸技术可通过降低显热、汽化热和反应热，实现有机胺高效再生及高纯CO2低温解吸。综述了有机胺CO2吸收液催化解吸技术的研究进展，分析了有机胺CO2吸收液解吸催化剂的特点与催化剂作用下有机胺CO2吸收液催化解吸的机理，并对有机胺CO2吸收液催化解吸技术的未来发展进行了展望。  
        关键词：CO2捕集;有机胺;再生;催化解吸   
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        发布时间：2025-01-24
      • 范学峰, 何学坤, 赵运建, 李朋, 刘吕, 王刚
        2025, 50(1): 132-142. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240172
        钢铁行业碳捕集、利用与封存技术应用研究进展
        摘要：碳捕集、利用与封存（CCUS）技术作为最直接有效的末端碳减排手段，是实现钢铁行业“双碳”目标的关键技术保障。尽管CCUS技术在石化和电力行业已有多个示范项目，但钢铁行业CCUS技术应用仍处于探索阶段。围绕CCUS技术原理、钢铁企业碳排放特征和钢铁行业CCUS技术应用3个方面进行了总结分析。阐述了CCUS工艺流程中碳捕集、碳运输以及碳利用与封存技术的原理，分析了钢铁企业碳排放源的特点及气体组成、工况和杂质含量特征。通过梳理目前国内外钢铁企业开展的CCUS工业化应用项目及试验，总结了钢铁行业CCUS技术的关键问题及发展趋势。在综述技术应用现状的基础上，结合钢铁企业碳排放源的特征，展望了钢铁行业CCUS项目推广应用需重点关注的技术方向，以期助力于钢铁行业CCUS技术的进一步发展。  
        关键词：钢铁行业;CCUS;碳排放源特征   
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        发布时间：2025-01-24
      • 李欣泽, 孙晨, 刘晓飞, 邹炜杰, 姜星宇, 郭良辉, 董宝军, 邢晓凯
        2025, 50(1): 143-152. DOI: 10.12434/j.issn.2097-2547.20240157
        超临界CO<sub>2</sub>管道停输过程温压及相态变化规律预测
        摘要：不同于原油、天然气管道，超临界CO2管道在停输过程中，需要关注温度和压力共同作用下的CO2相态变化。掌握停输过程管道各位置流体温压变化关系、初始气化工况点和气化程度，对实现管道安全状态预判具有重要意义。基于中国石油天然气股份有限公司新疆油田分公司百万吨级超临界CO2管道示范工程KB CO2管道，建立了管道水力热力模型并求解，获得了管道停输后全线压力、温度、密度、持液率及相态变化规律，发现流体密度值与单位温降对应的压降值存在正相关性。基于Peng-Robinson状态方程，得到流体气化前压力、温度和密度变化的函数表达式，该温压关系在CO2相图中为相态迁移路径线的斜率值。该值主要受流体密度影响，流体密度500 kg/m3、650 kg/m3和800 kg/m3对应的斜率值分别为0.213、0.325和0.473。同时，给出了流体初始气化时的温压计算公式和气化后持液率变化预测公式。CO2相图中相态迁移路径线与气液平衡线的交点即为流体初始气化压力和温度点。CO2流体气化后，压力和温度状态点将沿着气液平衡线移动，直到温度降至管道周围土壤环境温度。采用OLGA软件对推导出的计算公式进行了验证，计算值与模拟值的误差在±4.00%以内，说明公式具有较高的准确性。最后应用公式对示范工程停输过程安全状态进行了预测，发现管道起点发生气化时的压力最高，为避免管道任意点发生气化，需在管道压力降至7.0 MPa前进行再启动操作。  
        关键词：超临界CO2;管道输送;停输过程;相变   
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        发布时间：2025-01-24
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